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Nature of active phase of VO_x catalysts supported on SiBeta for direct dehydrogenation of propane to propylene

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第2期41卷 276-285页

作者： Chong Chen Minglei Sun zhongpan hu Yuping Liu Shoumin Zhang Zhong-Yong Yuan National Institute for Advanced Materials School of Materials Science and EngineeringNankai UniversityTianjin 300350China Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry(Ministry of Education) Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering(Tianjin)College of ChemistryNankai UniversityTianjin 300071China

The VOx catalysts supported on dealuminated Beta zeolite(Si Beta) with varying V loadings(from 0.5 to 10 wt%) are prepared and tested for their catalytic activities in the reaction of direct dehydrogenation of propane to propylene(PDH). It is characterized that the VSi Beta catalysts possess different kinds of vanadium species on the Si Beta support, including monomeric or isolated VOx species at a low V loading, and polynuclear VOx species in different polymerization degrees at higher V loadings. The 3 VSi Beta catalyst(V loading is 3 wt%), containing isolated VOx species in monolayer, shows around 40% of propane conversion with 90% of propylene selectivity(reaction conditions: 600 o C, 4000 m L g–1 h–1) which are comparable to VSi Beta catalysts with higher V loadings. The catalytic activity exhibits a good linear relationship with the amount of generated acidic sites, which are derived from the interaction sites between VOx species and Si Beta support, and keeps stable after several regeneration cycles. Thus, as the VOx species directly contact with Si Beta support via V–O–Si bonds, a reactivity enhancement can be achieved. While, the initial valence state of V does not seem to influence the catalytic performance. Moreover, the aggregation degree of VOx species determines the propylene selectivity and deactivation rate, both of which increase as raising the V loading amount.

关键词： Propane dehydrogenation Propylene VOx species SiBeta support Active sites

Insights into effects of ZrO_(2) crystal phase on syngas‐to‐olefin conversion over ZnO/ZrO_(2) and SAPO‐34 composite catalysts

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第3期43卷 877-884页

作者： Zhaopeng Liu Youming Ni zhongpan hu Yi Fu Xudong Fang Qike Jiang Zhiyang Chen Wenliang Zhu Zhongmin Liu National Engineering Laboratory for Methanol to Olefins Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian 116023LiaoningChina Dalian National Laboratory for Clean Energy Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian 116023LiaoningChina University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China

The utilization of metal oxide‐zeolite catalysts in the syngas‐to‐olefin reaction is a promising strategy for producing C_(2)–C_(4) olefins from non‐petroleum ***,the effect of the crystal phase of metal oxides on the catalytic activity of these oxides is still ***,typical metal oxides(ZnO/ZrO_(2))with different crystal phases(monoclinic(m‐ZrO_(2))and tetragonal(t‐ZrO_(2)))were employed for syngas ***(ZnO/m‐ZrO_(2)+SAPO‐34)composite catalyst exhibited 80.5%selectivity for C_(2)–C_(4) olefins at a CO conversion of 27.9%,where the results are superior to those(CO conversion of 16.4%and C_(2)–C_(4) olefin selectivity of 76.1%)obtained over(ZnO/t‐ZrO_(2)+SAPO‐34).The distinct differences are ascribed to the larger number of hydroxyl groups,Lewis acid sites,and oxygen defects in ZnO/m‐ZrO_(2) compared to ZnO/t‐ZrO_(2).These features result in the formation of more formate and methoxy intermediate species on the ZnO/m‐ZrO_(2) oxides during syngas conversion,followed by the formation of more light olefins over SAPO‐*** present findings provide useful information for the design of highly efficient ZrO_(2)‐based catalysts for syngas conversion.

关键词： Syngas‐to‐olefins Crystal phase ZnO/ZrO_(2) SAPO‐34 Composite catalyst

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赤泥在催化工业领域中的应用

石油学报（石油加工） 2019年第1期35卷 183-195页

作者：胡忠攀张凌峰袁忠勇南开大学材料科学与工程学院国家新材料研究院天津300350

赤泥是炼铝工业中产生的固体废渣,含有大量的碱金属和过渡金属,具有强碱性和放射性,对自然环境有很大危害。对赤泥进行处理和合理利用是目前氧化铝工业面临的巨大挑战,也是研究的热点。将赤泥应用到催化工业体系不仅能解决赤泥的污染问... 详细信息

赤泥是炼铝工业中产生的固体废渣,含有大量的碱金属和过渡金属,具有强碱性和放射性,对自然环境有很大危害。对赤泥进行处理和合理利用是目前氧化铝工业面临的巨大挑战,也是研究的热点。将赤泥应用到催化工业体系不仅能解决赤泥的污染问题,同时还能降低催化剂的制备成本。赤泥中含有大量的金属氧化物(Al_2O_3、Fe_2O_3、TiO_2等),且具有较高的比表面积、抗烧结能力、抗中毒性以及低廉的价格,可以作为催化剂和催化剂载体应用到多种非均相催化反应体系,如:废水净化、废气净化、催化裂解、催化加氢、生物燃料合成、催化脱氯脱硫等。详细讨论了赤泥在催化剂和催化剂载体中的应用,并对赤泥催化剂体系的发展方向进行了展望。

关键词：赤泥催化剂改性载体氧化铝

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丙烷直接脱氢制丙烯催化剂的研究进展

石油学报（石油加工） 2020年第3期36卷 639-652页

作者：陈冲胡忠攀张守民袁忠勇南开大学材料科学与工程学院天津300350 南开大学化学学院天津300071

由于能源结构的转变,丙烯的产量愈发无法满足市场需求,丙烷直接脱氢技术成为生产丙烯的主要手段之一。传统的丙烷脱氢催化剂是CrOx和Pt基催化剂,尽管它们的脱氢活性高,但CrOx基催化剂对环境不友好,而Pt基催化剂的价格昂贵,并且两者都易... 详细信息

由于能源结构的转变,丙烯的产量愈发无法满足市场需求,丙烷直接脱氢技术成为生产丙烯的主要手段之一。传统的丙烷脱氢催化剂是CrOx和Pt基催化剂,尽管它们的脱氢活性高,但CrOx基催化剂对环境不友好,而Pt基催化剂的价格昂贵,并且两者都易结焦失活。因此在改进和提升传统催化剂性能的同时,开发高活性、高选择性和高稳定性的新型丙烷脱氢催化剂是近年来的热点。许多廉价金属和非金属催化剂作为新型丙烷脱氢催化剂被广泛开发,包括VOx、Zn、Co、Sn、Ga、ZrO2、Fe以及碳材料等。该文总结了传统丙烷脱氢催化剂特点和研究现状,并综述了新型脱氢催化剂的性质特点。通过对不同催化剂体系的详细讨论,为未来丙烷直接脱氢制丙烯催化剂的设计提供了思路和指导。

关键词：丙烷丙烯直接脱氢传统催化剂新型催化剂

TiO_2基光解水析氢非贵金属共催化剂的研究

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化学进展 2016年第10期28卷 1474-1488页

作者：张凌峰胡忠攀刘歆颖袁忠勇南开大学材料科学与工程学院国家新材料研究院天津300350 Materials and Process Synthesis University of South AfricaFlorida Campus

利用太阳能光催化水解制氢是获得清洁、廉价、无污染的氢气最有前景的一种方式。这个过程主要包括三个步骤:太阳光的捕获,电荷分离与转移,催化质子还原产生氢气。其中,大量的研究工作主要集中在前两步,对于第三步的研究则相对较少。然而... 详细信息

利用太阳能光催化水解制氢是获得清洁、廉价、无污染的氢气最有前景的一种方式。这个过程主要包括三个步骤:太阳光的捕获,电荷分离与转移,催化质子还原产生氢气。其中,大量的研究工作主要集中在前两步,对于第三步的研究则相对较少。然而,共催化剂的引入可以有效促进光催化活性并提高氢气产生速率。共催化剂主要分为贵金属共催化剂和非贵金属共催化剂,其中,贵金属共催化剂有着较高的活性,但是其价格及来源限制了其实际应用,因此开发廉价高效的非贵金属共催化剂非常重要。本文对TiO_2基光解水析氢的非贵金属共催化剂(过渡金属单质及其复合物以及非金属碳基材料)进行了总结,详细讨论了不同共催化剂的作用机理,并对共催化剂的发展方向进行了合理展望。

关键词： TiO2 共催化剂光解水析氢半反应太阳能

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有序介孔碳基金属复合材料的制备及催化应用

化学进展 2015年第8期27卷 1042-1056页

作者：张凌峰胡忠攀高泽敏刘亚录袁忠勇南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071

有序介孔碳基金属复合材料具有较大的比表面积、规整的孔道结构、良好的热稳定性及化学稳定性、活性金属组分分散度高以及粒径尺寸小等特点,广泛应用于非均相催化领域。常用的合成方法包括浸渍法、"一锅"法以及金属组分转移法等。本文... 详细信息

有序介孔碳基金属复合材料具有较大的比表面积、规整的孔道结构、良好的热稳定性及化学稳定性、活性金属组分分散度高以及粒径尺寸小等特点,广泛应用于非均相催化领域。常用的合成方法包括浸渍法、"一锅"法以及金属组分转移法等。本文综述了近年来有序介孔碳基金属复合材料的制备及其在非均相催化领域中的应用研究进展,重点阐述了介孔碳载体的介观结构调控、表面性质控制及限域效应等对所负载的活性金属组分的分散性、粒径大小,以及对反应物和产物扩散的影响,探讨了其在气相反应、液相反应和光电催化等领域的应用,并对有序介孔碳基复合材料的发展方向和应用前景进行了展望。

关键词：介孔碳金属复合材料非均相催化光电催化

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自支撑型过渡金属磷化物电催化析氢反应研究

化学进展 2018年第7期30卷 947-957页

作者：吕宪伟胡忠攀赵挥刘玉萍袁忠勇南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 南开大学材料科学与工程学院国家新材料研究院天津300350

氢能作为一种零碳排放的清洁能源,主要通过电解水的途径获得。电解水析氢过程所使用的贵金属Pt基催化剂非常稀缺和昂贵,因此开发具有高活性和稳定性的非贵金属催化剂仍然是一个巨大的挑战。自支撑型过渡金属磷化物析氢性能优异,加之有... 详细信息

氢能作为一种零碳排放的清洁能源,主要通过电解水的途径获得。电解水析氢过程所使用的贵金属Pt基催化剂非常稀缺和昂贵,因此开发具有高活性和稳定性的非贵金属催化剂仍然是一个巨大的挑战。自支撑型过渡金属磷化物析氢性能优异,加之有效结合了自支撑基底的诸多优势,有望成为可替代贵金属Pt基催化剂的优良析氢材料。本文详细介绍了自支撑型过渡金属磷化物的研究进展,着重论述了此类型电催化剂的析氢优势及作用机理:(1)自支撑基底3D集成框架导电性较强,可提供大量的电子转移通道,从而加速催化反应进程;(2)自支撑型过渡金属磷化物较大的比表面积将会暴露出更多的活性位点,进而促进催化反应的发生;(3)自支撑型过渡金属磷化物可以直接作为阴极进行析氢反应,避免传统涂覆法中催化剂容易从玻碳电极脱落的弊端。最后,总结了此类型电催化剂用于电解水反应所面临的问题和挑战,并进行了合理的展望。

关键词：电解水过渡金属磷化物析氢反应自支撑非贵金属

S-1分子筛羟基窝锚定钴用于丙烷脱氢制丙烯

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无机盐工业 2023年第5期55卷 121-127页

作者：贾育红胡忠攀王坤院韩晶峰魏迎旭刘中民中国科学院大连化学物理研究所低碳催化技术国家工程研究中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

以全硅MFI分子筛(S-1)为载体,采用简单的浸渍法制备了不同钴(Co)含量的Co/S-1催化剂并应用于丙烷脱氢反应。利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对Co/S-1进行表征。结果表明,Co负载在S-1载体上并与S-1... 详细信息

以全硅MFI分子筛(S-1)为载体,采用简单的浸渍法制备了不同钴(Co)含量的Co/S-1催化剂并应用于丙烷脱氢反应。利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对Co/S-1进行表征。结果表明,Co负载在S-1载体上并与S-1的Si—OH反应生成单位点Co物种和超小的Co纳米团簇,这些物种是丙烷脱氢的主要活性中心。Co的负载量对丙烷脱氢影响很大,当负载量较低时,活性Co物种较少,丙烷脱氢性能较差;当负载量较高时,Co物种会团聚成大颗粒不利于丙烷脱氢反应。通过优化制备条件,发现当Co负载量为1%(质量分数)时,Co/S-1的丙烷脱氢性能最优,循环使用5次后丙烷转化率、丙烯选择性和丙烯产率均未出现明显的下降。

关键词： Co/S-1催化剂丙烷脱氢丙烯活性中心构效关系

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丙烷脱氢制丙烯催化剂研究的进展

石油学报（石油加工） 2015年第2期31卷 400-417页

作者：张凌峰刘亚录胡忠攀杨玉旺于海斌袁忠勇南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津化学化工协同创新中心天津300071 中海油天津化工研究设计院天津300131

丙烯是化工行业重要的基础原料,受丙烯下游产品的拉动,国内外对丙烯的需求量逐年递增。丙烯主要来源于石油的催化裂解,但石油资源的日益匮乏无法满足全球对丙烯的需求,因此研究丙烷脱氢制丙烯工艺具有重大的实际意义。笔者综述了丙烷通... 详细信息

丙烯是化工行业重要的基础原料,受丙烯下游产品的拉动,国内外对丙烯的需求量逐年递增。丙烯主要来源于石油的催化裂解,但石油资源的日益匮乏无法满足全球对丙烯的需求,因此研究丙烷脱氢制丙烯工艺具有重大的实际意义。笔者综述了丙烷通过直接脱氢、氧气或二氧化碳氧化脱氢等方法制丙烯的反应热力学、反应机理及常用催化剂体系,论述了各种催化剂的作用机制、催化剂表面的活性物种和性质,评价了它们的丙烷脱氢反应性能,并展望了丙烷脱氢制丙烯的发展方向。

关键词：丙烷丙烯脱氢催化剂