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Anodic Electrosynthesis of Amide from Alcohol and Ammonia

CCS Chemistry 2024年第1期6卷 125-136页

作者： Yuxuan Lu Yingying Li Bo Zhou Jingcheng Wu Ling Zhou Yuping Pan Zhongcheng Xia Ming Yang Yandong Wu zhenran yuan Rixin Peng Zhijie Kong Shuangyin Wang Yuqin Zou State Key Laboratory of Chemo/Biosensing and Chemometrics College of Chemistry and Chemical EngineeringAdvanced Catalytic Engineering Research Center of the Ministry of EducationHunan UniversityChangsha 410082 Shenzhen Institute of Hunan University Shenzhen 518057 School of Chemistry and Chemical Engineering Jishou UniversityJishouHunan 416000

Amide is essential in biologically active compounds,synthetic materials,and building ***,conventional amide production relies on energyintensive consumption and activating agents that modulate processes to construct the C–N ***,for the first time,we have successfully realized the formation of amides at industrial current density via the anodic coelectrolysis of alcohol and ammonia under ambient *** have proved thatmodulation of the interface microenvironment concentration of nucleophile by electrolyte engineering can regulate the reaction pathways of amides rather than acetic *** C-N coupling strategy can be further extended to the electrosynthesis of the long-chain and aryl-ring amide with high selectivity by replacing ammonia with *** work opens up a vast store of information on the utilization of biomass alcohol for high-value N-containing chemicals via an electrocatalytic C-N coupling reaction.

关键词： electrocatalysis electrocatalysts biomass upgrading elctrochemical oxidation coupling amide production

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Recent Progress on Electrocatalytic Valorization of Biomass-Derived Organics

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Energy & Environmental Materials 2022年第4期5卷 1117-1138页

作者： Ming Yang zhenran yuan Rixin Peng Shuangyin Wang Yuqin Zou State Key Laboratory of Chem/Bio-Sensing and Chemometrics Provincial Hunan Key Laboratory for Graphene Materials and DevicesCollege of Chemistry and Chemical EngineeringHunan UniversityChangsha 410082China E-mail:yuqin_zou@***

Electrocatalytic valorization of biomass derivatives can be powered by electricity generated from renewable sources such as solar and wind energy.A shift from centralized,high-temperature,and energy-intensive processes to decentralized,low-temperature conversions is achieved,which meets the requirement of sustainable energy *** approach provides an efficient,green,and additive-free strategy for biomass derivative valorization,in which product selectivity could be easily regulated by the applied potential and electrocatalyst ***,a scale-up application is still far from being completed due to the inability of conversion rates and selectivity to meet the industrialization requirements.A better understanding of the reaction mechanism and the development of highefficiency and high-selectivity electrocatalysts are required to pave the path toward larger industrialization ***,we summarize the recent research progress in the electrocatalytic oxidation and hydrogenation of platform compounds such as furanic compounds and *** the literature,these three research areas are integrated to realize the scale-up application of the processes as mentioned *** investigations of the mechanism are based on in situ techniques,theoretical calculations,and advanced electrocatalyst ***,the challenges and prospects in this topic are *** expect that this review will provide the fundamental understanding and design guidelines to achieve efficient and high-selectivity catalysts and further facilitate the scale-up application of the electrocatalytic conversion of biomass derivatives.

关键词： electrocatalyst electrochemical hydrogenation electrochemical oxidation furanic compound glycerol

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局域静电环境工程用于增强电催化生物质转化过程中羟基活性

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 153-160页

作者：逯宇轩杨柳姜一民原甑然王双印邹雨芹山西大学化学化工学院山西太原030006 湖南大学化学化工学院教育部高级催化工程研究中心化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(... 详细信息

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(OER)不同,HMFOR相对复杂,需要经过6个电子的转移过程,分别涉及羟基和醛基的氧化.研究发现,NiO对羟基氧化具有较高的反应活性,但HMFOR反应途径受溶液pH值的影响,醛基以二元醇的形式优先在碱性溶液中被吸附和活化,从而导致反应活性较低.本文引入了导电聚合物聚吡咯(PPy),通过X射线光电子能谱(XPS)、原位红外光谱(FTIR)、高效液相色谱(HPLC)、密度泛函理论计算(DFT)、原位电化学石英晶体微天平(EQCM)等表征技术研究了PPy在引入NiO后对HMFOR的影响和催化性能差异的原因.X射线衍射结果表明,PPy引入的聚合过程没有破坏NiO的晶体结构,而FTIR显示出PPy分子中吡咯环的C-H弯曲振动及芳香胺分子中N-H的伸缩振动,说明PPy成功引入NiO表面.高分辨透射电镜结果表明,PPy以5 nm平均厚度薄层覆盖在NiO表面.此外,XPS结果证实了Ni,O,C和N元素的存在,吡咯氮(-NH-)物种在NiO-PPy电催化剂中占主导地位,而Ni 2p_(3/2)和O 1s的XPS谱中NiO和NiO-PPy且有相似的电子结构,说明PPy的引入并没有改变NiO的电子结构.线性扫描伏安曲线和电化学活性面积测试结果表明,PPy的引入显著提高了HMFOR的电流密度和NiO的内在活性.同时,NiO-PPy比NiO具有更低的Tafel斜率,表明PPy会提高HMFOR的反应动力学,加速HMF转化.电解测试中高效液相色谱分析结果表明,在前0.5 h内NiO-PPy催化剂上HMF转化率高于NiO催化剂,说明PPy的引入加速了HMF的转化.此外,分析中间产物发现,NiO催化剂上的HMFOR中间体主要为5-羟甲基呋喃-2-羧酸,而NiO-PPy上主要为2,5-二甲酰基呋喃.周期性测试结果表明,NiO-PPy表现出较高的HMF转化率和产物选择性,且具有较好的稳定性.运用开路电位和电化学石英晶体微天平检测了HMF分子在NiO和NiO-PPy上的吸附能力.结果表明,PPy涂层明显增强了HMF分子在NiO上的吸附能力.采用表面增强红外吸收光谱研究了电催化剂表面重要中间体的吸附行为.结果表明,NiO上HMFOR路径主要为HMFCA路径,而在NiO-PPy上新增2,5-二甲酰基呋喃,表明HMF分子的羟基和醛基同时在NiO-PPy表面被激活,进一步说明PPy的引入会选择性地提升羟基氧化的反应性能,进而提升了HMFOR活性.采用密度泛函理论研究了PPy的作用,结果表明正电性PPy分子会吸引电负性的羟基,缩短Ni与醛基之间的键长,降低醛基的反应活性,调节HMFOR反应途径,进而获得更高的HMFOR性能.综上所述,本文通过导电聚合物PPy修饰调控了电极界面微环境以及表面电性,从而调控了HMF分子的吸附构型和反应路径,获得更高的HMF电催化氧化反应活性.本文为HMF氧化高效电催化剂的设计提供了新的思路,并为HMF电催化氧化应用化研究提供借鉴.

关键词：电催化剂表面微环境生物质改性聚合物改性电催化氧化

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基于SFA-CKC模型评估中国碳排放效率

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中国人口·资源与环境 2023年第4期33卷 46-55页

作者：李振冉宋妍岳倩张明南京航空航天大学经济与管理学院江苏南京210016 西安电子科技大学经济与管理学院陕西西安710126 中国矿业大学经济管理学院江苏徐州221116

当前,碳排放效率利用超越对数生产函数构造前沿面的随机前沿分析模型(SFA-TFP)来刻画,但是该模型忽略了各区域经济发展阶段差异的典型事实。针对这个问题,该研究基于碳排放的环境库兹涅茨曲线构造随机前沿分析模型(SFA-CKC),并借助该模... 详细信息

当前,碳排放效率利用超越对数生产函数构造前沿面的随机前沿分析模型(SFA-TFP)来刻画,但是该模型忽略了各区域经济发展阶段差异的典型事实。针对这个问题,该研究基于碳排放的环境库兹涅茨曲线构造随机前沿分析模型(SFA-CKC),并借助该模型,使用中国30个省份2000—2019年的面板数据计算各省份的碳排放效率;进而分析碳排放效率的时空差异与驱动因素,指出SFA-CKC模型的优点。研究发现:SFA-CKC模型成功剔除了地区经济发展差异对碳排放效率评估的影响,得出的碳排放效率可以较好地衡量地区碳排放和经济发展之间的平衡关系;通过与侧重衡量投入产出转换效率的SFA-TPF模型对比,揭示了一些独特结果。具体来说,第一,与SFA-TPF模型计算的碳排放效率在省际间呈现东高西低的趋势不同,SFA-CKC模型的碳排放效率呈现南高北低的趋势,表明部分省份虽然投入产出转换效率较低,但它们依然付出努力以实现碳排放和经济增长之间的平衡。第二,SFA-CKC模型结果表明中国碳排放效率在2000—2019年间整体呈现上升趋势,各省份之间的碳排放和经济发展协调性在较高点集聚且差异性在逐渐缩小,严格的环境规制是促成这一现状的主要原因。第三,前沿CKC代表经济发展和碳排放之间的最优关系,位于CKC曲线的左下方,其拐点位于真实人均GDP 72 446元处,比CKC拐点早3 479元。该研究丰富了碳排放效率评估的方法体系,研究结果能够为实现碳达峰行动方案提供评判基础与理论依据,为把碳达峰、碳中和“纳入经济社会发展全局”提供科学指导。

关键词： SFA-CKC模型 SFA-TFP模型碳排放效率脱钩可持续性发展

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