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Effect of carbon dioxide on oxy-fuel combustion of hydrogen sulfide:An experimental and kinetic modeling

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中国化学工程学报:英文版 2023年第7期59卷 105-117页

作者： Xun Tao Fan Zhou Xinlei Yu Songling Guo Yunfei Gao Lu Ding Guangsuo Yu zhenghua dai Fuchen Wang Shanghai Engineering Research Center of Coal Gasification East China University of Science and TechnologyShanghai 200237China

CO_(2) is an important component in the acid gas and it is necessary to study the effect of CO_(2) presence on the oxy-fuel combustion of H_(2)S with particular focus on the formation of carbonyl sulfide(COS).The oxyfuel combustion of acid gas was conducted in a coaxial jet double channel burner.The distribution of flame temperature and products under stoichiometric condition along axial(R=0.0)and radial at about 3.0 mm(R=0.75)were analyzed,respectively.The Chemkin-Pro software was used to analyze the rate of production(ROP)for gas products and the reaction pathway of acid gas combustion.Both experimental and simulation results showed that acid gas combustion experienced the H2S chemical decomposition,H_(2)S oxidation and accompanied by H_(2) oxidation.The CO_(2) presence reduced the peak flame temperature and triggered the formation of COS in the flame area.COS formation at R=0.0 was mainly through the reaction of CO_(2) and CO with sulfur species,whereas at R=0.75 it was through the reaction of CO with sulfur species.The ROP results indicated that H_(2) was mainly from H_(2)O decomposition in the H_(2)S oxidation stage,and COS was formed by the reaction of CO_(2) with H_(2)S.ROP and other detailed analysis further revealed the role of H,OH and SH radicals in each stage of H_(2)S conversion.This study revealed the COS formation mechanisms with CO_(2) presence in the oxy-fuel combustion of H_(2)S and could offer important insights for pollutant control.

关键词： Carbon dioxide Oxy-fuel combustion of H_(2)S Reaction pathway Kinetics Oxidation

Robust online temperature estimation of a membrane-wall gasifier

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2020年第2期28卷 556-565页

作者： Jianliang Xu Qinfeng Liang zhenghua dai Xiaolei Guo Haifeng Liu Xin Gong Shanghai Engineering Research Center of Coal Gasification East China University of Science and TechnologyShanghai 200237China

The gasifier temperature is a key parameter in the operation of a slag-tapping entrained-flow gasifier.However,there is no effective method for measuring the operating temperature of a membrane-wall-lined gasifier.In this study,a novel robust method for estimation of the online temperature was developed for a membrane-wall gasifier and applied in an industrial SE gasifier.The industrial test results show that the method can estimate the gasifier temperature within 0.04 s,and its value can be reliably obtained.Based on the combination of bench-scale gasifier validation,commercial-scale gasifier operation experience,and the comparison of different simulation methods,the proposed method is accurate and reliable for measuring the operating temperature of a membrane-wall-lined gasifier.

关键词： Coal Gasification Temperature estimation Slag Membrane wall

Nitrogen-doped Carbon Nanospheres-Modified Graphitic Carbon Nitride with Outstanding Photocatalytic Activity

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纳微快报：英文版 2020年第2期12卷 154-168页

作者： Qiaoran Liu Hao Tian zhenghua dai Hongqi Sun Jian Liu Zhimin Ao Shaobin Wang Chen Han Shaomin Liu Department of Chemical Engineering Curtin UniversityPerthWA 6845Australia State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian 116023People’s Republic of China School of Environmental Science and Engineering Guangdong University of TechnologyGuangzhou 510006People’s Republic of China School of Engineering Edith Cowan UniversityJoondalupWA 6027Australia School of Chemical Engineering The University of AdelaideAdelaideSA 5005Australia

Metals and metal oxides are widely used as photo/electro-catalysts for environmental remediation.However,there are many issues related to these metal-based catalysts for practical applications,such as high cost and detrimental environmental impact due to metal leaching.Carbon-based catalysts have the potential to overcome these limitations.In this study,monodisperse nitrogen-doped carbon nanospheres(NCs)were synthesized and loaded onto graphitic carbon nitride(g-C3N4,GCN)via a facile hydrothermal method for photocatalytic removal of sulfachloropyridazine(SCP).The prepared metal-free GCN-NC exhibited remarkably enhanced efficiency in SCP degradation.The nitrogen content in NC critically influences the physicochemical properties and performances of the resultant hybrids.The optimum nitrogen doping concentration was identified at 6.0 wt%.The SCP removal rates can be improved by a factor of 4.7 and 3.2,under UV and visible lights,by the GCN-NC composite due to the enhanced charge mobility and visible light harvesting.The mechanism of the improved photocatalytic performance and band structure alternation were further investigated by density functional theory(DFT)calculations.The DFT results confirm the high capability of the GCN-NC hybrids to activate the electron–hole pairs by reducing the band gap energy and efficiently separating electron/hole pairs.Superoxide and hydroxyl radicals are subsequently produced,leading to the efficient SCP removal.

关键词： N-doping Carbon sphere Graphitic carbon nitride Photocatalysis Degradation

基于密度泛函理论的HCN与H_(2)/H_(2)O气相反应机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 850-863页

作者：孙明哲许建良侯秋实代正华王辅臣华东理工大学资源与环境工程学院上海市煤气化工程技术研究中心上海200237 上海寰球工程有限公司上海200032 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830046

含HCN的废弃物在气化炉内的高温转化是其绿色处理的方法之一,其中,HCN与H_(2)/H_(2)O的反应是其在气化炉内的主要转化过程。本工作基于密度泛函理论,采用Gaussian及其配套软件对HCN与H_(2)/H_(2)O的反应机理进行了研究。通过分子成键、... 详细信息

含HCN的废弃物在气化炉内的高温转化是其绿色处理的方法之一,其中,HCN与H_(2)/H_(2)O的反应是其在气化炉内的主要转化过程。本工作基于密度泛函理论,采用Gaussian及其配套软件对HCN与H_(2)/H_(2)O的反应机理进行了研究。通过分子成键、断键角度提出HCN与H_(2)/H_(2)O的各两种反应路径,结合能垒和热力学分析确定了相对最优路径,并计算了相对最优反应路径的速率常数。结果表明,HCN与H_(2)反应相对最优路径为:三个H_(2)分子在C=N上分三步进行加成得到产物CH4+NH_(3);HCN与H_(2)O反应相对最优路径为:H_(2)O分子进攻C原子,O原子和C原子的H先后转移至N原子得到产物CO+NH_(3)。两条相对最优路径在1473 K以上有明显反应速率,分别为9.57×10^(-4)和1.71 mol/(L·s)。研究结果为高温下HCN与H_(2)/H_(2)O反应的工艺和设备开发提供了理论数据支撑。

关键词： HCN 气相反应密度泛函理论热力学动力学

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低阶煤与聚丙烯共热解协同效应分析

洁净煤技术 2024年第4期30卷 187-195页

作者：王雪婷钟梅代正华靳立军周琦杨潇新疆大学化工学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆维吾尔自治区乌鲁木齐830046 煤炭科学技术研究院有限公司国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室北京100013 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室煤化工研究所辽宁大连116024 中石油克拉玛依石化有限责任公司新疆维吾尔自治区克拉玛依834003

新疆地区煤炭储量丰富,低阶煤占比较高。其中,哈密地区的煤炭普遍具有挥发分高的特点,适宜通过热解提取其中的油气组分。然而热解焦油存在重质组分含量高、黏度大、易带尘等问题,因此如何降低焦油中重质组分含量,提升焦油品质是实现其... 详细信息

新疆地区煤炭储量丰富,低阶煤占比较高。其中,哈密地区的煤炭普遍具有挥发分高的特点,适宜通过热解提取其中的油气组分。然而热解焦油存在重质组分含量高、黏度大、易带尘等问题,因此如何降低焦油中重质组分含量,提升焦油品质是实现其高值化利用的关键。塑料与煤具有相似的热解温区,且塑料的H/C原子比远高于煤,其在热解过程中产生的富氢组分可促进煤的一次热解反应或抑制煤热解过程中的交联现象。煤与塑料共热解过程中,挥发物之间存在相互作用,其机制与二者接触方式密切相关。通过TG、TG-MS和TG-FTIR-GC/MS探究聚丙烯(PP)和淖毛湖煤(NMH)共热解过程中相互作用。TG-MS结果显示二者快速分解阶段主要热解温度区间基本重合,PP热解过程生成·CH_(3)。PP置于NMH上方时,二者质量比显著影响NMH热失重行为和挥发物释出规律,当NMH、PP_(exp)质量比为8:2时,正协同效应最明显。TG-FTIR-GC/MS结果显示,8NMH-2PP_(exp)热解过程中,PP热解自由基促进NMH化学键断裂,形成的相互作用改变氧的释放形式,CO和H_(2)O增加,CO_(2)减少。烯烃及醇类物质相对含量分别比理论计算值高30.58%和16.18%,CO_(2)和烷烃类分别低8.89%和14.43%。Flynne-Walle-Ozawa计算结果表明,共热解平均活化能比理论计算值低6.8 kJ/mol,与PP促进NMH挥发物的释放印证。

关键词：淖毛湖煤与聚丙烯共热解协同效应活化能

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生物质添加对脱油沥青气化的影响及动力学研究

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煤炭转化 2024年第3期47卷 103-112页

作者：田朕韩洋代正华周峰王辅臣华东理工大学资源与环境工程学院上海煤气化工程技术研究中心上海200237 新疆大学化工学院乌鲁木齐830046 中国石化镇海炼化分公司氢能制造部浙江宁波315207

应用气化技术将脱油沥青(DOA)转化为合成气是一种环保、高效提升脱油沥青附加值的方法。但脱油沥青气化反应活性较低且气化炭黑生成量大,而生物质中的碱金属元素可以有效催化化石燃料的气化反应,故选用稻草秸秆(RS)与脱油沥青共气化以... 详细信息

应用气化技术将脱油沥青(DOA)转化为合成气是一种环保、高效提升脱油沥青附加值的方法。但脱油沥青气化反应活性较低且气化炭黑生成量大,而生物质中的碱金属元素可以有效催化化石燃料的气化反应,故选用稻草秸秆(RS)与脱油沥青共气化以提升脱油沥青的气化反应速率。采用常压热重分析仪(TGA)考察了DOA和RS在不同掺混比(m_(DOA):m_(RS)分别为9:1,8:2,7:3,1:1,3:7)下共气化的反应特性,并与DOA单独气化的反应特性进行了对比。采用SEM-EDS对共气化产物进行微观形貌和元素分布表征,选择Coats-Redfern法配合Malek最概然机理函数计算共气化动力学相关参数及动力学方程。结果表明:RS主要通过灰分中含有的钾元素催化气化反应,共气化过程中钾由RS转移到DOA表面,在DOA表面通过扩张孔隙形成了新的孔隙,增加了气化反应活性位点;当DOA与RS的掺混比为3:7时,共气化的协同作用最明显,与DOA单独气化相比,活化能降低约94.7 kJ/mol。

关键词：脱油沥青生物质气化协同效应动力学

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生物质气流床气化可行性分析与减碳效应

华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第3期50卷 328-334页

作者：陆海峰卞耀郭晓镭代正华刘海峰华东理工大学上海煤气化工程技术研究中心含碳废弃物资源化零碳利用教育部工程研究中心上海200237

气流床气化是生物质大规模高效转化利用的选择之一。本文首先对生物质气流床气化工艺涉及到的制粉、输送、气化等关键单元进行分析,论证了气流床技术应用于生物质气化的可行性;在此基础上,选用6种典型的农林生物质作为原料,借助Aspen P... 详细信息

气流床气化是生物质大规模高效转化利用的选择之一。本文首先对生物质气流床气化工艺涉及到的制粉、输送、气化等关键单元进行分析,论证了气流床技术应用于生物质气化的可行性;在此基础上,选用6种典型的农林生物质作为原料,借助Aspen Plus化工流程模拟软件开展生物质气流床气化模拟,研究了煤和生物质共气化及生物质单独气化特性,并对以生物质为原料的气化过程进行减碳效应分析。结果表明:生物质气流床气化具备操作可行性;在煤中掺混适量的生物质既能维持较好的气化性能,又能显著降低煤耗等指标,减碳效果明显;与传统的固定床和流化床相比,生物质气流床气化获得的合成气热值约为10 MJ/m^(3),优势明显,可用于替代天然气供暖,既有经济价值又能实现碳减排。

关键词：生物质气流床气化 Aspen Plus流程模拟碳减排可行性分析

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马来西亚东北部Setiu潟湖1970年以来沉积环境演化及其对ENSO的响应

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海洋学报 2024年第4期46卷 79-89页

作者：赵周平李超骆正骅 NicholasNg Chia Wei 戴璐同济大学海洋地质国家重点实验室上海200092

马来半岛位于低纬热带地区,厄尔尼诺-南方涛动(El Ni?o-Southern Oscillation,ENSO)如何影响该区域的气候,尤其是降水仍然存在争议。本文以马来半岛东北部登嘉楼州Setiu潟湖钻孔NTT-3为研究对象,通过分析粒度、总有机碳及总氮含量、C/N... 详细信息

马来半岛位于低纬热带地区,厄尔尼诺-南方涛动(El Ni?o-Southern Oscillation,ENSO)如何影响该区域的气候,尤其是降水仍然存在争议。本文以马来半岛东北部登嘉楼州Setiu潟湖钻孔NTT-3为研究对象,通过分析粒度、总有机碳及总氮含量、C/N比值和XRF岩心扫描等,探讨该钻孔的沉积环境变化及其对ENSO的响应。研究结果显示,钻孔记录中自1970年前后(84 cm处)出现两种不同的变化趋势。1970年之前钻孔下部沉积物粒度、有机和无机地球化学特征趋势波动明显,沉积速率较低。而1970年以来,潟湖沉积环境总体稳定,沉积物中的有机组分主要来自红树林,同时伴有河流输入的淡水浮游植物的贡献。频谱分析结果显示1970年以来钻孔上部存在明显的ENSO周期变化。强厄尔尼诺现象基本对应低Zr/Rb比值和低Zr/Ti比值,而强拉尼娜(La Ni?a)现象基本对应高Zr/Rb比值和高Zr/Ti比值。该结论不仅支持了现代观测对马来半岛东部沿海地区气候变化的认识,同时也在地质记录中发现了ENSO变化的直接证据,对全面认识和理解ENSO对亚洲气候变化的影响、区域陆海相互作用过程和环境响应等方面具有重要现实意义。

关键词： Setiu潟湖沉积记录频谱分析 ENSO

NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 395-404页

作者：赵旭红吴玉起代正华钟梅靳立军刘洋亚力昆江·吐尔逊李建周玉生新疆大学省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室煤化工研究所辽宁大连116024 新疆宣力环保能源股份有限公司新疆哈密839009

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 详细信息

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。

关键词： SAPO-11 长链烷烃 NiW催化剂加氢异构