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Correlating the electronic structure of perovskite La_(1-x)SrxCoO_(3) with activity for the oxygen evolution reaction:The critical role of Co 3d hole state

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Journal of Energy Chemistry 2022年第2期31卷 637-645页

作者： zechao shen Mei Qu Jueli Shi Freddy E.Oropeza Victor A.de la Peña O’Shea Giulio Gorni C.M.Tian Jan P.Hofmann Jun Cheng Jun Li Kelvin H.L.Zhang State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces College of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005FujianChina Photoactivated Processes Unit IMDEA Energy InstituteParque Tecnológico de MóstolesAvda.Ramón de la Sagra 328935 MóstolesMadridSpain CELLS-ALBA Synchrotron Carrer de la Llum 2-2608290 Cerdanyola del VallèsSpain Surface Science Laboratory Department of Materials and Earth SciencesTechnical University of Darmstadt Otto-Berndt-Strasse 364287 DarmstadtGermany

Perovskite LaCoO_(3) is being increasingly explored as an effective low-cost electrocatalyst for the oxygen evolution reaction(OER).Sr doping in LaCoO_(3)(La1-xSrxCoO_(3))has been found to substantially increase its catalytic activity.In this work,we report a detailed study on the evolution of the electronic structure of La1-xSrxCoO_(3) with 0≤x≤1 and its correlation with electrocatalytic activity for the OER.A combination of X-ray photoemission spectroscopy(XPS)and X-ray absorption spectroscopy(XAS)was used to unravel the electronic density of states(DOS)near the Fermi level(EF),which provide insights into the key electronic structure features for the enhanced OER catalytic activity.Detailed analysis on the Co L-edge XAS suggest that LaCoO_(3) has a low spin state with t_(2g)^(6) e_(g)^(0) configuration at room temperature.This implies that the high OER catalytic activity of LaCoO_(3) should not be rationalized by the occupancy of eg=1 descriptor.Substituting Sr^(2+) for La^(3+) in LaCoO_(3) induces Co4+oxidation states and effectively dopes hole states into the top of valence band.A semiconductor-to-metal transition is observed for x>0.2,due to the holeinduced electronic DOS at the EF and increased hybridization between Co 3 d and O 2 p.Such an electronic modulation enhances the surface adsorption of the*OH intermediate and reduces the energy barrier for interfacial charge transfer,thus improving the OER catalytic activity in La_(1-x)Sr_(x)CoO_(3).In addition,we found that the La_(1-x)Sr_(x)CoO_(3) surface undergoes amorphization after certain period of OER measurement,leading to a partial deactivation of the electrocatalyst.High Sr doping levels accelerated the amorphization process.

关键词： Perovskite oxide Oxygen evolution Cobalt Electronic structure

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Ultrafine ordered L1_(2)-Pt-Co-Mn ternary intermetallic nanoparticles as high-performance oxygen-reduction electrocatalysts for practical fuel cells

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Journal of Energy Chemistry 2024年第6期93卷 157-165,I0005页

作者： Enping Wang Liuxuan Luo Yong Feng Aiming Wu Huiyuan Li Xiashuang Luo Yangge Guo Zehao Tan Fengjuan Zhu Xiaohui Yan Qi Kang zechao Zhuang Daihui Yang Shuiyun shen Junliang Zhang China-UK Low Carbon College Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 201306China Institute of Fuel Cells Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of MOESchool of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China Shanghai Tangfeng Energy Technology Co.Ltd. Shanghai 201306China State Key Laboratory of Advanced Chemical Power Sources Guizhou Meiling Power Sources Co.Ltd.Zunyi 563003GuizhouChina School of Chemistry and Chemical Engineering Chongqing UniversityChongqing 400044China Institute of New Energy for Vehicles School of Materials Science and EngineeringTongji UniversityShanghai 201804China Department of Chemical Engineering Columbia UniversityNY 10027USA

The long-range periodically ordered atomic structures in intermetallic nanoparticles(INPs)can significantly enhance both the electrocatalytic activity and electrochemical stability toward the oxygen reduction reaction(ORR)compared to the disordered atomic structures in ordinary solid-solution alloy NPs.Accordingly,through a facile and scalable synthetic method,a series of carbon-supported ultrafine Pt_3Co_(x)Mn_(1-x)ternary INPs are prepared in this work,which possess the"skin-like"ultrathin Pt shells,the ordered L1_(2) atomic structure,and the high-even dispersion on supports(L1_(2)-Pt_3Co_(x)Mn_(1-x)/~SPt INPs/C).Electrochemical results present that the composition-optimized L1_(2)-Pt_3Co_(0.7)Mn_(0.3)/~SPt INPs/C exhibits the highest electrocata lytic activity among the series,which are also much better than those of the pristine ultrafine Pt/C.Besides,it also has a greatly enhanced electrochemical stability.In addition,the effects of annealing temperature and time are further investigated.More importantly,such superior ORR electrocatalytic performance of L1_(2)-Pt_3Co_(0.7)Mn_(0.3)/~SPt INPs/C are also well demonstrated in practical fuel cells.Physicochemical characterization analyses further reveal the major origins of the greatly enhanced ORR electrocata lytic performance:the Pt-Co-Mn alloy-induced geometric and ligand effects as well as the extremely high L1_(2) atomic-ordering degree.This work not only successfully develops a highly active and stable ordered ternary intermetallic ORR electrocatalyst,but also elucidates the corresponding"structure-function"relationship,which can be further applied in designing other intermetallic(electro)catalysts.

关键词： Platinum Cobalt Manganese Oxygen reduction reaction Ordered intermetallic L1_(2)atomic structure Proton-exchange membrane fuel cell

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Hydrogen-assisted scalable preparation of ultrathin Pt shells onto surfactant-free and uniform Pd nanoparticles for highly efficient oxygen reduction reaction in practical fuel cells

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Nano Research 2022年第3期15卷 1892-1900页

作者： Liuxuan Luo Cehuang Fu Aiming Wu zechao Zhuang Fengjuan Zhu Fangling Jiang Shuiyun shen Xiyang Cai Qi Kang Zhifeng Zheng Chenyi Hu Jiewei Yin Guofeng Xia Junliang Zhang Institute of Fuel Cells Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of MOESchool of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China The State Key Lab of High Performance Ceramics and Superfine Microstructure Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai 201899China Department of Polymer Science and Engineering Shanghai Key Laboratory of Electrical Insulation and Thermal AgeingShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China

Concentrating active Pt atoms in the outer layers of electrocatalysts is a very effective approach to greatly reduce the Pt loading without compromising the electrocatalytic performance and the total electrochemically active surface area(ECSA)for the oxygen reduction reaction(ORR)in hydrogen-based proton-exchange membrane fuel cells.Accordingly,a facile,low-cost,and hydrogen-assisted two-step method is developed in this work,to massively prepare carbon-supported uniform,small-sized,and surfactant-free Pd nanoparticles(NPs)with ultrathin~3-atomic-layer Pt shells(Pd@Pt_(3L) NPs/C).Comprehensive physicochemical characterizations,electrochemical analyses,fuel cell tests,and density functional theory calculations reveal that,benefiting from the ultrathin Pt-shell nanostructure as well as the resulting ligand and geometric effects,Pd@Pt_(3L) NPs/C exhibits not only significantly enhanced ECSA,electrocatalytic activity,and noble-metal(NM)utilization compared to commercial Pt/C,showing 81.24 m^(2)/gPt,0.710 mA/cm^(2),and 352/577 mA/mgNM/Pt in ECSA,area-,and NM-/Pt-mass-specific activity,respectively;but also a much better electrochemical stability during the 10,000-cycle accelerated degradation test.More importantly,the corresponding 25-cm^(2) H2-air/O_(2) fuel cell with the low cathodic Pt loading of~0.152 mgPt/cm^(2)geo achieves the high power density of 0.962/1.261 W/cm^(2)geo at the current density of only 1,600 mA/cm^(2)geo,which is much higher than that for the commercial Pt/C.This work not only develops a high-performance and practical Pt-based ORR electrocatalyst,but also provides a scalable preparation method for fabricating the ultrathin Pt-shell nanostructure,which can be further expanded to other metal shells for other energy-conversion applications.

关键词： palladium platinum oxygen reduction reaction core@shell nanostructure scalable preparation proton-exchange membrane fuel cell

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鸽乳成分及催乳素的调控作用

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黑龙江畜牧兽医 2023年第9期 37-42页

作者：沈铭陈玉娟邱泽钞林国钊尚秀国朱晓萍佛山科学技术学院生命科学与工程学院广东佛山528231

鸽乳(pigeon milk, PM)是鸽子的嗉囊中产生的一种凝乳状的营养物质,主要由蛋白质、脂肪等营养物质组成,这种高能量高蛋白的营养物质是雏鸽唯一的营养来源。鸽乳的哺喂是由雌雄亲鸽共同完成的,在繁育期间,雌雄双亲的嗉囊受催乳素的调控,... 详细信息

鸽乳(pigeon milk, PM)是鸽子的嗉囊中产生的一种凝乳状的营养物质,主要由蛋白质、脂肪等营养物质组成,这种高能量高蛋白的营养物质是雏鸽唯一的营养来源。鸽乳的哺喂是由雌雄亲鸽共同完成的,在繁育期间,雌雄双亲的嗉囊受催乳素的调控,使得嗉囊的黏膜层发生细胞增生、变性,并从细胞壁上脱落,最终汇集形成浓稠状的鸽乳。文章综述了鸽乳的主要组成成分,以及在催乳素的调控作用下鸽乳中相关营养物质的合成与调节变化,以期为提高种鸽的泌乳能力及进行人工鸽乳的研发提供参考。

关键词：鸽乳嗉囊营养成分催乳素鸽子

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甘草酸的生物学功能及在动物生产中的应用

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黑龙江畜牧兽医 2023年第6期 30-35页

作者：邱泽钞沈铭陈玉娟林国钊朱晓萍尚秀国佛山科学技术学院生命科学与工程学院广东佛山528231

甘草酸(glycyrrhizic acid, GA)作为甘草的主要活性成分,具有抗炎、抗病毒、抗癌和抗氧化等多种生物学功能,在促进动物生长、预防疾病等方面有一定作用。文章综述了GA的提取方法、生物学功能及在动物生产中的应用效果,以期为GA的开发和... 详细信息

甘草酸(glycyrrhizic acid, GA)作为甘草的主要活性成分,具有抗炎、抗病毒、抗癌和抗氧化等多种生物学功能,在促进动物生长、预防疾病等方面有一定作用。文章综述了GA的提取方法、生物学功能及在动物生产中的应用效果,以期为GA的开发和在动物生产中的应用提供理论参考。

关键词：甘草酸生物学功能抑制病毒疾病动物生产

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谷胱甘肽的生物学功能及其在养猪生产中的应用研究进展

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中国畜牧杂志 2022年第12期58卷 60-65页

作者：陈玉娟邱泽钞沈铭林国钊朱晓萍尚秀国佛山科学技术学院生命科学与工程学院广东佛山528231

谷胱甘肽存在于所有哺乳动物组织中,由半胱氨酸、谷氨酸和甘氨酸缩合而成,具有抗氧化、解毒、调节细胞增殖与凋亡、调节细胞信号传导、参与γ-谷氨酰基循环等多种生物学功能,已被应用于食品、医药、保健品、化妆品等许多领域。谷胱甘肽... 详细信息

谷胱甘肽存在于所有哺乳动物组织中,由半胱氨酸、谷氨酸和甘氨酸缩合而成,具有抗氧化、解毒、调节细胞增殖与凋亡、调节细胞信号传导、参与γ-谷氨酰基循环等多种生物学功能,已被应用于食品、医药、保健品、化妆品等许多领域。谷胱甘肽对种猪的精液保存和卵泡发育、仔猪生长发育以及猪肉品质等方面具有一定调节作用。本文综述了谷胱甘肽的生产方法、生理功能以及在种猪繁殖性能、仔猪和育肥猪生产性能上的应用研究进展,旨在为谷胱甘肽在养猪生产中合理应用提供理论依据和实际参考。

关键词：谷胱甘肽猪生理功能生产应用

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miRNA-21在糖尿病肾脏病的作用机制及中药干预新进展

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天津医药 2023年第12期51卷 1387-1392页

作者：陈宇黄国东覃婷张泽朝沈小楠许艺镡刘少芳广西中医药大学附属国际壮医医院 530000 广西中医药大学附属瑞康医院

糖尿病肾脏病是糖尿病的并发症之一,可进展至终末期肾脏病。近年研究发现,miRNA-21可通过调控转化生长因子-β1(TGF-β1)/Smads、磷脂酰肌醇3-激酶(PI3K)/蛋白激酶B(AKT)、Wnt/β-连环蛋白等信号通路影响糖尿病肾脏病的进展。中药对miRN... 详细信息

糖尿病肾脏病是糖尿病的并发症之一,可进展至终末期肾脏病。近年研究发现,miRNA-21可通过调控转化生长因子-β1(TGF-β1)/Smads、磷脂酰肌醇3-激酶(PI3K)/蛋白激酶B(AKT)、Wnt/β-连环蛋白等信号通路影响糖尿病肾脏病的进展。中药对miRNA-21表达具有调节作用,可以靶向miRNA-21调控TGF-β1/Smads、磷酸酶张力蛋白同源物/PI3K/AKT/哺乳动物雷帕霉素靶蛋白、过氧化物酶体增殖物激活受体等信号转导,引发信号级联反应,干预纤维化、炎症、氧化应激、自噬等病理过程。就miRNA-21在糖尿病肾脏病中的作用机制及中药对其的干预作用进行综述。

关键词：糖尿病肾病中药 miRNA-21 TGF-β1/Smads PI3K/AKT

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清远麻鸡父母代种鸡产蛋曲线的数学模型与拟合效果分析

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黑龙江畜牧兽医 2022年第18期 56-61页

作者：黄剑均李海华刘燊贾新正邱泽钞刘昆煜林树茂郭金彪佛山科学技术学院广东佛山528231 广东科贸职业学院广州510430

为了探究清远麻鸡父母代种鸡的产蛋规律,试验选取一栋存栏数为7696只的清远麻鸡父母代种鸡鸡群为研究对象,记录开产后从产蛋周第1周到产蛋第38周每天的母鸡产蛋数,统计开产后38周内的累计产蛋数,计算平均每周产蛋率和累计产蛋数,采用伍... 详细信息

为了探究清远麻鸡父母代种鸡的产蛋规律,试验选取一栋存栏数为7696只的清远麻鸡父母代种鸡鸡群为研究对象,记录开产后从产蛋周第1周到产蛋第38周每天的母鸡产蛋数,统计开产后38周内的累计产蛋数,计算平均每周产蛋率和累计产蛋数,采用伍德、分室、杨宁三种非线性数学模型对开产后1~38周清远麻鸡的平均每周产蛋率曲线进行拟合分析,采用Logistics、Gompertz、Von Bertalanffy三种数学模型对平均每周累计产蛋数进行曲线拟合分析。结果表明:清远麻鸡父母代种鸡的平均每周产蛋率以杨宁模型的拟合度最高(R^(2)=0.985),其次是分室模型(R^(2)=0.938),伍德模型的拟合度较差(R^(2)=0.786),其中杨宁模型表达式为Y(t)=82.931e^(-0.011)t/[1+e^(-1.245t-3.485)]。Logistics、Gompertz、Von Bertalanffy三种数学模型都能很好地拟合清远麻鸡平均每周累计产蛋数,拟合度R^(2)都在0.989及以上,尤其以Von Bertalanffy模型的拟合度最高(R^(2)=0.998),其模型表达式为Y(t)=231.899(1-0.793^(e-0.053t)^(3)。说明在生产实践中,可采用杨宁模型预测清远麻鸡父母代种鸡的周产蛋率,采用Von Bertalanffy模型预测清远麻鸡父母代种鸡的累计产蛋数。

关键词：清远麻鸡产蛋率累计产蛋数曲线拟合杨宁模型 Von Bertalanffy模型

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构建和验证用于预测晚期肝细胞癌预后的Nomogram模型

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国际外科学杂志 2022年第8期49卷 520-527,I0006,I0007,F0003页

作者：闻泽超徐达飞申皓徐虎斌江浩涂建成苏州大学附属张家港医院普外科张家港215600

目的构建和验证用于预测晚期肝细胞癌总生存期和癌症特异性生存期的Nomogram模型。方法本研究采用回顾性队列研究的方法, 收集SEER数据库中2010—2015年病理诊断为晚期肝细胞癌的患者, 共2 382例, 使用R语言函数按1∶1的比例随机分为建... 详细信息

目的构建和验证用于预测晚期肝细胞癌总生存期和癌症特异性生存期的Nomogram模型。方法本研究采用回顾性队列研究的方法, 收集SEER数据库中2010—2015年病理诊断为晚期肝细胞癌的患者, 共2 382例, 使用R语言函数按1∶1的比例随机分为建模组(n=1 191)和内部验证组(n=1 191), 并采用χ2检验验证两组间可比性。选取苏州大学附属张家港医院的62例晚期肝细胞癌患者作为外部验证组。基于建模组中的单因素和多因素COX回归分析, 构建6个月和12个月的总生存期和癌症特异性生存期的Nomogram预测模型。一致性指数(C-index)、校准图、受试者工作特征(ROC)曲线和Kaplan-Meier生存分析检测Nomogram模型的评估能力, 并在内部验证组、外部验证组中进行验证。通过决策曲线分析(DCA)衡量模型的临床效用。结果基于COX回归分析构建Nomogram模型, 纳入模型的危险因素包括性别、组织学分级、T分期、N分期、M分期、肿瘤大小、骨转移、甲胎蛋白、原发部位手术、放疗和化疗。总生存期模型中, 建模组、内部验证组和外部验证组的C-index分别为0.729(95%CI:0.711~0.747)、0.721(95%CI:0.705~0.737)和0.860(95%CI:0.831~0.889), 癌症特异性生存期模型中分别为0.732(95%CI:0.714~0.750)、0.725(95%CI:0.707~0.743)和0.862(95%CI:0.829~0.895)。校准图、ROC曲线和Kaplan-Meier生存曲线显示Nomogram模型有良好的预测能力, DCA显示Nomogram模型的临床应用价值优于其他传统临床模型。结论构建了用于预测晚期肝细胞癌总生存期和癌症特异性生存期的Nomogram模型, 并进行了验证。

关键词：列线图肝肿瘤模型,统计学肝细胞癌总生存期

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pH对BiVO_4结构及其可见光催化活性的影响

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天津科技大学学报 2015年第3期30卷 40-44页

作者：李川沈楠李泽超李弘涛贾青竹天津科技大学海洋科学与工程学院天津300457

为考察pH对BiVO4晶体结构形貌及其可见光催化活性的影响,以Bi（NO3）3·5H2O和NH4VO3为原料,采用水热反应法（180℃）在不同pH下制备了系列BiVO4,并用亚甲基蓝作为模拟物测试BiVO4的可见光催化活性.XRD、SEM和UV-VisDRS分析表明：pH=5时... 详细信息

为考察pH对BiVO4晶体结构形貌及其可见光催化活性的影响,以Bi（NO3）3·5H2O和NH4VO3为原料,采用水热反应法（180℃）在不同pH下制备了系列BiVO4,并用亚甲基蓝作为模拟物测试BiVO4的可见光催化活性.XRD、SEM和UV-VisDRS分析表明：pH=5时,样品为片状纯单斜相BiVO4,带隙能较低,可见光响应较好;pH=2～4和pH=7～9时制备的是单斜相和四方相的混合相BiVO4,可见光响应较差.由此表明不同pH条件下制备的BiVO4样品晶型结构及光学性能显著不同,其中酸性过强或碱性过强均不利于单斜晶型BiVO4的生成.亚甲基蓝可见光降解实验结果表明：pH为5时制备的BiVO4对亚甲基蓝光解催化效果最好,可见光降解4h后降解率高达72.52%,而pH为2、3和9时BiVO4对亚甲基蓝的可见光催化降解率不到20.0%,说明制备溶液体系pH显著影响BiVO4的可见光催化活性.

关键词：钒酸铋水热法 pH 可见光催化

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