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TEA^+-TMA^+-SiO_2-Al_2O_3-H_2O体系下影响UZM-5分子筛自发结晶的因素

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化学反应工程与工艺 2008年第4期24卷 353-357页

作者：钱斌贾银娟高焕新谢在库中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

研究了 TEA^+-TMA^+-SiO_2-Al_2O_3-H_2O 体系下 UZM-5分子筛自发结晶过程,考察了晶化时间、晶化温度、模板剂用量、H_2O 和硅铝比对 UZM-5分子筛结晶过程的影响。结果表明,当合成体系中TEA^+与 SiO_2物质的量之比为0.6～1.0,TMA^+与 Si... 详细信息

研究了 TEA^+-TMA^+-SiO_2-Al_2O_3-H_2O 体系下 UZM-5分子筛自发结晶过程,考察了晶化时间、晶化温度、模板剂用量、H_2O 和硅铝比对 UZM-5分子筛结晶过程的影响。结果表明,当合成体系中TEA^+与 SiO_2物质的量之比为0.6～1.0,TMA^+与 SiO_2物质的量之比为0.075～0.125,H_2O 与 TEA^+物质的量之比为31.2和 Si 与 Al 物质的量之比为6～10的条件下,UZM-5分子筛能自发结晶。高温不利于UZM-5分子筛的形成,而低温则需要较长的晶化时间才能得到 UZM-5分子筛。在 SiO_2,Al_2O_3,TEAOH,TMACl 和 H_2O 物质的量之比为1.0:0.062 5:0.8:0.100:24.8时合成 UZM-5分子筛,在晶化温度150℃和晶化时间60 h 的条件下,合成的 UZM-5分子筛,其外表面较大,适合作较大有机分子反应的催化材料。

关键词： UZM-5分子筛模板作用四甲基氯化铵四乙基氢氧化铵

硅改性HZSM-5沸石上甲苯与甲醇选择性甲基化的研究

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化学反应工程与工艺 2006年第4期22卷 305-309页

作者：邹薇杨德琴孔德金谢在库中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

采用硅油化学液相沉积法,焙烧后在HZSM-5沸石外表面上形成SiO2涂层,可有效地调控HZSM-5沸石的孔口尺寸。制备了一系列SiO2沉积量不同的Si/HZSM-5催化剂,并进行了甲苯与甲醇选择性甲基化反应。随着SiO2沉积量增加,沸石骨架结构和内表面... 详细信息

采用硅油化学液相沉积法,焙烧后在HZSM-5沸石外表面上形成SiO2涂层,可有效地调控HZSM-5沸石的孔口尺寸。制备了一系列SiO2沉积量不同的Si/HZSM-5催化剂,并进行了甲苯与甲醇选择性甲基化反应。随着SiO2沉积量增加,沸石骨架结构和内表面性质变化不大,而孔口尺寸逐渐缩小,反应中产物对二甲苯的选择性明显提高。

关键词：择形催化 ZSM-5沸石化学液相沉积甲苯选择性甲基化

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甲醇制烯烃催化剂活性变化规律与反应器模拟

化学反应工程与工艺 2013年第2期29卷 170-175页

作者：齐国祯谢在库陈庆龄中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208 中国石油化工股份有限公司北京100728

基于在固定床反应器中已得到的SAPO-34催化剂上甲醇制烯烃反应动力学方程,对影响催化剂活性的多个因素进行分析,并采用该动力学方程在固定床反应器中进行模拟计算,考察动力学模型的可靠性。结果表明:催化剂活性随着接触时间的增加而减小... 详细信息

基于在固定床反应器中已得到的SAPO-34催化剂上甲醇制烯烃反应动力学方程,对影响催化剂活性的多个因素进行分析,并采用该动力学方程在固定床反应器中进行模拟计算,考察动力学模型的可靠性。结果表明:催化剂活性随着接触时间的增加而减小,属于平行失活;反应体系中的水能有效减缓催化剂失活,而在较大的甲醇累积量时,水对催化剂平均活性的贡献越来越不明显。对模型计算值与实验值进行比较,结果表明,该总动力学方程的计算值与实验值吻合较好。

关键词：甲醇制烯烃动力学集总固定床

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聚合物对还原法合成Pt纳米粒子过程的影响

化学学报 2003年第11期61卷 1781-1785页

作者：缪长喜谢在库陈庆龄 SOMORJAI Gabor A 上海石油化工研究院上海201208 加利福尼亚大学伯克利分校

用H2 还原K2 PtCl4溶液的方法在常温下合成了Pt纳米粒子 .考察了poly(N isopropylacrylamide) (PNIPA) ,poly(N vinylacetamide) (PNVA)和poly(vinylalcohol) (PVA)等三种可溶于水的聚合物对Pt纳米粒子大小和溶胶稳定性的影响 .TEM和溶胶中加入KCl电解质溶液后溶胶稳定性测定结果表明 ,以PNIPA为稳定剂可获得粒径最小的Pt粒子 ,且溶胶最为稳定 .较高的PNIPA/Pt2 + 摩尔比对合成小颗粒的Pt纳米粒子有利 ,而聚合物的分子量对粒子影响不大 .Pt晶粒在H2 气氛下生长过程较为缓慢 ,停止通入还原气体H2 6h后 ,晶粒生长才基本完成 ,但溶胶在

关键词：聚合物还原法合成 Pt 纳米粒子铂稳定性摩尔比

HZSM-5中水吸附行为的实验与分子模拟(英文)

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计算机与应用化学 2006年第6期23卷 486-490页

作者：郭向丹滕加伟谢在库北京化工大学化学工程学院纳米材料先进制备技术与应用科学教育部重点实验室分子与材料模拟研究室北京100029 中国石化上海石油化工研究院上海201208

利用智能重量分析仪(IGA—003,HIDEN)测定了298K条件下水蒸汽在HZSM-5型分子筛中的吸附等温线。并采用巨正则系综Monte Carlo模拟方法(GCMC)研究了水在HZSM—5型分子筛中的吸附等温线,计算结果与实验结果吻合较好。分子模拟计算得到的... 详细信息

利用智能重量分析仪(IGA—003,HIDEN)测定了298K条件下水蒸汽在HZSM-5型分子筛中的吸附等温线。并采用巨正则系综Monte Carlo模拟方法(GCMC)研究了水在HZSM—5型分子筛中的吸附等温线,计算结果与实验结果吻合较好。分子模拟计算得到的水分子的微观吸附性质表明水分子吸附在氢离子和铝原子的周围,这是因为水分子是极性分子,分子筛上的氢在库仑力的作用下会与水分子发生强的相互作用,并导致分子筛骨架上的硅铝比与水分子的吸附量之间存在线性关系。计算结果还表明水的吸附热与H_2O/Al之间存在线性关系。

关键词：吸附水 HzsM-5 分子模拟

SAPO-34催化剂上甲醇制烯烃反应——催化反应失活动力学

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化学反应工程与工艺 2013年第1期29卷 1-6页

作者：齐国祯谢在库陈庆龄中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208 中国石油化工股份有限公司北京100728

甲醇制烯烃(MTO)催化剂SAPO-34在反应过程中存在失活现象,为了合理设计MTO反应器,需要了解该反应的本征动力学以及催化剂的失活规律,为此在固定床等温积分反应器内进行了甲醇制烯烃反应失活动力学的研究。通过测定不同催化反应时间下反... 详细信息

甲醇制烯烃(MTO)催化剂SAPO-34在反应过程中存在失活现象,为了合理设计MTO反应器,需要了解该反应的本征动力学以及催化剂的失活规律,为此在固定床等温积分反应器内进行了甲醇制烯烃反应失活动力学的研究。通过测定不同催化反应时间下反应物和各产物的浓度,考察了催化剂不同使用时间后的催化活性,研究了SAPO-34催化剂的失活规律,建立了5集总反应和失活动力学模型,该模型充分考虑到水和积炭对反应过程的影响。根据实验测定的动力学数据拟合得到了失活反应的动力学常数,该动力学模型预测得到的SAPO-34催化剂上MTO反应产物组成随反应时间的变化规律与实验值吻合很好,说明了获得的动力学模型的可靠性。

关键词：甲醇烯烃固定床反应器积炭失活动力学

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增产对二甲苯的芳烃组合工艺

化学反应工程与工艺 2009年第3期25卷 276-279页

作者：杨卫胜孔德金谢在库中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

针对甲苯择形歧化工艺能生产高含量对二甲苯的混合二甲苯、但不能处理C9A的特点,提出在芳烃联合装置中将甲苯择形歧化和苯与碳九芳烃烷基转移组合在一起的组合工艺。以PRO/Ⅱ流程模拟软件为工具,研究了采用组合工艺对产品产量和装置负... 详细信息

针对甲苯择形歧化工艺能生产高含量对二甲苯的混合二甲苯、但不能处理C9A的特点,提出在芳烃联合装置中将甲苯择形歧化和苯与碳九芳烃烷基转移组合在一起的组合工艺。以PRO/Ⅱ流程模拟软件为工具,研究了采用组合工艺对产品产量和装置负荷的影响。结果表明,采用组合工艺,主产品对二甲苯的产量有所增加,芳烃联合装置中的对二甲苯分离、异构化以及二甲苯分馏等单元的负荷下降约20%。该工艺具有物耗和能耗较低的特点,适合于传统芳烃联合装置的扩能改造。

关键词：对二甲苯甲苯择形歧化

SAPO-34分子筛中甲基萘催化甲醇制烯烃反应的第一性原理研究

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化学学报 2010年第22期68卷 2312-2318页

作者：王传明王仰东刘红星谢在库刘智攀中国石化上海石油化工研究院上海201208 复旦大学化学系上海200433

用周期性密度泛函理论方法(PBC-DFT)研究了SAPO-34分子筛中甲基萘催化甲醇制烯烃(MTO)反应的侧链烃池机理.在侧链烃池机理中,甲基化用于烷基侧链的增长,通过间接质子转移消除烷基侧链得到乙烯丙烯产物.计算结果表明在不考虑旋转限制的... 详细信息

用周期性密度泛函理论方法(PBC-DFT)研究了SAPO-34分子筛中甲基萘催化甲醇制烯烃(MTO)反应的侧链烃池机理.在侧链烃池机理中,甲基化用于烷基侧链的增长,通过间接质子转移消除烷基侧链得到乙烯丙烯产物.计算结果表明在不考虑旋转限制的情况下二甲基萘的MTO催化活性高于多甲基苯,催化生成丙烯的选择性比生成乙烯的高.生成乙烯的控速步骤是乙基侧链的消除,而生成丙烯的控速步骤是具有环外双键中间体的甲基化.但是SAPO-34分子筛对反应中间体的旋转限制作用可能降低多甲基萘的MTO催化活性.

关键词：甲醇制烯烃 SAPO-34分子筛甲基萘烃池机理密度泛函理论

铟基复合氧化物应用于合成气制低碳烯烃双功能催化体系

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化学反应工程与工艺 2018年第1期34卷 28-35页

作者：苏俊杰刘苏王仰东谢在库中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208 中国石油化工集团公司北京100728

由合成气直接制取低碳烯烃是洁净高效利用煤炭资源的最佳途径之一。采用共沉淀法制备了含有不同助剂的In基复合氧化物,并将其与SAPO-34相耦合,测试了该耦合催化剂的CO加氢反应性能。通过N2物理吸附、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-... 详细信息

由合成气直接制取低碳烯烃是洁净高效利用煤炭资源的最佳途径之一。采用共沉淀法制备了含有不同助剂的In基复合氧化物,并将其与SAPO-34相耦合,测试了该耦合催化剂的CO加氢反应性能。通过N2物理吸附、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等表征方法研究了不同助剂对In基氧化物结构的影响。结果表明,In基复合氧化物的结构稳定性直接决定反应性能,In Zr氧化物的稳定性最优,展现了良好的CO加氢催化性能。最后考察了反应温度、压力和空速等工艺条件对耦合催化体系反应性能的影响,在较优的反应条件下,实现了70%(排除CO2选择性)的C2~C4烯烃选择性。

关键词：合成气低碳烯烃氧化铟双功能催化剂