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Investigation of Platinum Dispersed on Reduced Graphene Oxide-supported Tungsten Carbide via Sacrificial Cu Adlayers for Methanol Oxidation

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Chinese Journal of Chemistry 2014年第3期32卷 233-240页

作者： Meiqin Shi Di Zhao Weiming Liu youqun chu chun'an Ma State Key Laboratory Breeding Base of Green Chemistry-Synthesis Technology School of Chemical Engineering and Materials ScienceZhejiang University of TechnologyHangzhouZhejiang 310032China

Reduced graphene oxide-supported tungsten carbide composite(WC/RGO)was prepared by program-con-trolled reduction-carburization *** electron microscope(SEM)and transmission electron micro-scope(TEM)show that WC nanoparticles with a narrow distribution(10-20 nm)are highly dispersed both on the edge and between the layers of *** then it was used as a support to load different low contents(no more than 0.4 wt%)of Pt via sacrificial Cu *** morphology and the electrocatalytic activity of the prepared catalysts were characterized by TEM and cyclic voltammograms(CV),*** results indicate that a small amount of isolated Pt atoms show low or even no activity for methanol *** the increasing deposition cycles,the content of Pt and the ensembles of neighboring Pt atoms are increased,which makes the onset potential shift nega-tively and mass current density *** results demonstrate that controllable amount of Pt can be deposited on WC/RGO by galvanic displacement with Cu,and the extent and domain of Pt loading affect the electrochemical ***,this research also provides another route to prepare a catalyst with ultra low noble metal on WC/RGO for solving the problem of high cost of the catalyst.

关键词： reduced graphene oxide tungsten carbide copper platinum methanol oxidation

Synthesis and Characterization of Sphere-like Pt Nanoparticles Supported on DWCNT/WO_3 Nanorods with Electrocatalytic Activity

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Journal of Materials Science & Technology 2015年第9期31卷 888-894页

作者： Yanhong Yin chun'an Ma Ziping Wu Man Zhao Litao Chen youqun chu State Key Laboratory Breeding Base for Green Chemistry Synthesis Technology International Science & Technology Cooperation Base of Energy Materials and Application College of Chemical Engineering Zhejiang University of Technology Engineering Research Center of High-efficiency Development and Application Technology of Tungsten Resources (Ministry of Education) School of Materials Science and Engineering Jiangxi University of Science and Technology

Tungsten oxide （WO3） nanorods, which were used to load platinum （Pt） nanoparticles, were investi- gated. H2WO4 nanorods with diameters from 10 to 50 nm were obtained when tungsten precursor was added into homogenous double-walled carbon nanotubes （DWCNT） and ethylene glycol （EG） solution. Nanosized rod-like WO3 were achieved after calcination of the DWCNT/H2W04 composite. Sphere-like Pt nanoparticles were loaded on the surface of the nanorods by EG in-situ reduction. Pt particles were isolated by DWCNT/WO3 nanorods and secondary accumulation could be prevented when Pt particles appeared in the DWCNT/WO3 nanorod/EG dispersion solution. Therefore, Pt nanoparticles with mean di- ameters of 2-6 nm could be obtained. Pt-deposited on DWCNT/WO3 nanorods exhibited high electrochemical activity, which could facilitate the low-cost mass production of Pt catalyst.

关键词： PlatinumTungsten oxideDouble-walled carbon nanotubesNanorodsElectrocatalysis

以Ce^3＋/Ce^4＋为媒质间接电合成1,4-萘醌

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化工学报 2013年第1期64卷 334-339页

作者：李照华褚有群马淳安浙江工业大学化学工程与材料学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

探讨了以Ce3+/Ce4+为媒质的1,4-萘醌间接电化学合成反应。考察了液相氧化、Ce3+电解氧化过程的影响因素,并进行了萘醌的间接电合成实验。结果发现,硫酸浓度、溶液温度对铈离子的氧化能力和电化学反应活性具有重要的影响;当温度为70℃、... 详细信息

探讨了以Ce3+/Ce4+为媒质的1,4-萘醌间接电化学合成反应。考察了液相氧化、Ce3+电解氧化过程的影响因素,并进行了萘醌的间接电合成实验。结果发现,硫酸浓度、溶液温度对铈离子的氧化能力和电化学反应活性具有重要的影响;当温度为70℃、硫酸浓度为1.0mol.L-1时,液相氧化反应的收率最高(85.8%)。Ce3+电解氧化的最优条件为:电流密度***-2、硫酸浓度1.0mol.L-1、温度为50℃,其电流效率可达90.6%;间接电合成实验过程中萘醌的平均收率达85.7%,Ce3+电解氧化的平均电流效率达87.8%,并且电解过程具有良好的稳定性,表明该技术具有良好的产业化应用前景。

关键词：萘醌间接电合成媒质铈离子

喷雾热解法制备超细MnO_2及其电化学性能

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化工学报 2005年第5期56卷 925-931页

作者：赵峰鸣马淳安童少平褚有群浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地

采用喷雾热解法制备了超细MnO2 阴极材料, 并利用XRD、SEM和电化学测试方法研究了MnO2 的相组成、形貌、电化学性能以及在碱性溶液中的阴极极化行为实验结果表明, 喷雾干燥后的样品呈球形, 表面有裂纹, 经热处理后产物为Mn2O3, 此时颗... 详细信息

采用喷雾热解法制备了超细MnO2 阴极材料, 并利用XRD、SEM和电化学测试方法研究了MnO2 的相组成、形貌、电化学性能以及在碱性溶液中的阴极极化行为实验结果表明, 喷雾干燥后的样品呈球形, 表面有裂纹, 经热处理后产物为Mn2O3, 此时颗粒表面碎裂, 形成多孔材料, 酸处理后得到γMnO2, 含量超过90%.与EMD (电解二氧化锰) 相比, 所制备样品的放电容量(截止电压1 0V vs Zn) 为215mAh·g-1, 放电深度可达一电子理论容量的70%, 比EMD提高了15%; 结合稳态极化和电化学阻抗法, 发现质子在MnO2 晶格中的扩散符合多孔电极的阻挡层扩散模型, 由等效电路拟合得到的数据能够较好地解释实验现象, 反映了质子固相扩散的真实情况.

关键词：喷雾热解法超细二氧化锰电化学性能电化学阻抗

活性炭表面性质对氧气扩散电极电催化性能的影响

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催化学报 2006年第2期27卷 183-188页

作者：褚有群韩文锋童少平马淳安浙江工业大学化学工程和材料学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

分别采用硝酸和空气氧化处理制得具有不同表面性质的粉末活性炭,并以此为催化层材料制成炭基氧气扩散电极,测定了不同电极的极化曲线和电化学阻抗谱.N2物理吸附和HE程序升温脱附(HE-TPD)研究表明,硝酸处理对活性炭孔结构的影响较小,但... 详细信息

分别采用硝酸和空气氧化处理制得具有不同表面性质的粉末活性炭,并以此为催化层材料制成炭基氧气扩散电极,测定了不同电极的极化曲线和电化学阻抗谱.N2物理吸附和HE程序升温脱附(HE-TPD)研究表明,硝酸处理对活性炭孔结构的影响较小,但可使其表面含氧基团明显增加;而空气氧化处理则会导致活性炭的中孔面积和孔容显著增大,但对表面含氧基团的影响较小.极化曲线和电化学阻抗谱研究发现,当活性炭的孔结构相近时,电极的催化性能随着表面含氧基团的增多而急剧下降;当活性炭表面含氧基团的量相近时,中孔孔容增大将导致电极催化性能的恶化.与活性炭表面含氧基团相比,孔结构对氧气扩散电极的电化学性能具有更显著的影响.

关键词：活性炭氧还原反应电催化氧气扩散电极

新型二元熔盐电解质LiTFSI/NaTf的热学和电化学性能

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化工学报 2009年第2期60卷 409-414页

作者：屠晓华褚有群赵峰鸣马淳安浙江工业大学应用化学系绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

制备了由二(三氟甲基磺酰亚胺)锂(LiTFSI)和三氟甲基磺酸钠(NaTf)形成的二元低温熔盐电解质材料,采用差热分析、电化学阻抗和循环伏安法分别对熔盐电解质体系的热学性质、电导率和电化学窗口等进行了研究。测试结果表明,LiTFSI/NaTf熔... 详细信息

制备了由二(三氟甲基磺酰亚胺)锂(LiTFSI)和三氟甲基磺酸钠(NaTf)形成的二元低温熔盐电解质材料,采用差热分析、电化学阻抗和循环伏安法分别对熔盐电解质体系的热学性质、电导率和电化学窗口等进行了研究。测试结果表明,LiTFSI/NaTf熔盐体系的最低共熔温度为188℃,而且具有很高的热稳定性,在300℃以内没有明显热分解的迹象;LiTFSI/NaTf熔盐体系具有较好的电导率,电导率随着LiTFSI浓度的增加而减小;温度为230℃、摩尔配比为1∶3的LiTFSI/NaTf熔盐体系的电化学窗口为4.7 V,且随着温度的升高,电化学窗口减小幅度较小,表明该体系具有良好的电化学稳定性。

关键词：熔盐电解质热学性质电导率循环伏安电化学窗口

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家用多功能电化学臭氧发生器的研究

环境工程学报 2007年第10期1卷 71-73页

作者：童少平褚有群马淳安浙江工业大学化学工程与材料学院杭州320032

介绍了一种多功能电化学臭氧发生器,根据需要可产生臭氧化氧气,也可直接制得臭氧水。试验表明,该发生器十分适合用于家庭室内空气的净化和增氧、卫生间的消毒灭菌、蔬菜水果残余农药的去除、酚嗅的去除等用途,具有很好的开发前景。

关键词：臭氧臭氧发生器甲醛室内空气对氯苯酚

钛基IrO_2+SnO_2电极的析氧性能及其在电合成丁二酸中的应用

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化工学报 2011年第11期62卷 3222-3227页

作者：马淳安邱志军赵峰鸣朱秀山褚有群浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

通过热分解法制备了IrO2+SnO2/Sb2O3+SnO2/Ti、IrO2+SnO2/Ti、IrO2+Ta2O5/Sb2O3+SnO2/Ti电极,通过线性伏安、电化学阻抗、强化寿命测试等研究了钛基涂层电极在1mol.L-1硫酸溶液中的析氧性能。采用EDX、SEM等考察了电极的表面元素分布和... 详细信息

通过热分解法制备了IrO2+SnO2/Sb2O3+SnO2/Ti、IrO2+SnO2/Ti、IrO2+Ta2O5/Sb2O3+SnO2/Ti电极,通过线性伏安、电化学阻抗、强化寿命测试等研究了钛基涂层电极在1mol.L-1硫酸溶液中的析氧性能。采用EDX、SEM等考察了电极的表面元素分布和电极强化寿命测试前后的表面形貌;并将上述电极作为阳极,以铅合金电极为阴极应用于电合成丁二酸体系,考察不同阳极的选用对电解结果的影响。结果表明,钛基涂层电极比传统Pb及其合金电极具有更低的析氧电位,在电合成丁二酸体系中,其槽电压可降低0.5～0.7V,节约直流电耗10%以上;同时电解产物丁二酸的电流效率高于95%。在3种钛基涂层电极的比较中发现,以SnO2替代活性层中的Ta2O5后,钛基IrO2-SnO2涂层电极仍具有较高的析氧活性,工作寿命可达1456d,虽然槽电压和电解电耗略高,但由于替代了活性层中的部分贵金属,IrO2+SnO2/Sb2O3+SnO2/Ti电极仍具有较高性价比,具有较好的应用前景。

关键词：涂层电极析氧电合成丁二酸

Tungsten carbide-reduced graphene oxide intercalation compound as co-catalyst for methanol oxidation

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第11期37卷 1851-1859页

作者：施梅勤章文天李影影褚有群马淳安浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

Highly dispersed tungsten carbide（WC） nanoparticles（NPs） sandwiched between few-layer reduced graphene oxide（RGO） have been successfully synthesized by using thiourea as an anchoring and inducing *** metatungstate ion,[H2W（12）O（40）]^6-,is assembled on thiourea-modified graphene oxide（GO） by an impregnation *** WC NPs,with a mean diameter of 1.5 nm,are obtained through a process whereby ammonium metatungstate first turns to WS2,which then forms an intercalation compound with RGO before growing,in situ,to WC *** Pt/WC-RGO electrocatalysts are fabricated by a microwave-assisted *** intimate contacts between Pt,WC,and RGO are confirmed by X-ray diffraction,scanning electron microscope,transmission electron microscope,and Raman *** methanol oxidation,the Pt/WC-RGO electrocatalyst exhibited an electrochemical surface area value of 246.1 m^2/g Pt and a peak current density of1364.7 mA/mg Pt,which are,respectively,3.66 and 4.77 times greater than those of commercial Pt/C electrocatalyst（67.2 m^2/g Pt,286.0 mA/mg Pt）.The excellent CO-poisoning resistance and long-term stability of the electrocatalyst are also evidenced by CO stripping,chronoamperometry,and accelerated durability *** Pt/WC-RGO has higher catalytic activity compared with that of commercial Pt/C,as a result of its intercalated structure and synergistic effect,less Pt will be required for the same performance,which in turn will reduce the cost of the fuel *** present method is facile,efficient,and scalable for mass production of the nanomaterials.

关键词： Tungsten carbide-reduced graphene oxide Intercalation compound Thiourea Anchoring Methanol oxidation