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Identifying the dynamic behaviors in complete reconstruction of Co-based complex precatalysts during electrocatalytic oxygen evolution

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Journal of Energy Chemistry 2025年第1期100卷 226-233页

作者： Jingfang Zhang Danyang Wu Linke Cai youluan lu Fanpeng Cheng Lijuan Shi Qun Yi Yao Liu Yi Huang Key Laboratory of Green Chemical Engineering Process of Ministry of Education Engineering Research Center of Phosphorus Resources Development and Utilization of Ministry of Education Hubei Key Laboratory of Novel Reactor and Green Chemical Technology School of Chemical Engineering & Pharmacy Wuhan Institute of Technology Key Laboratory of Pesticide & Chemical Biology of Ministry of Education Engineering Research Center of Photoenergy Utilization for Pollution Control and Carbon Reduction of Ministry of Education College of Chemistry Central China Normal University College of Materials Science and Engineering Fuzhou University

Transition metal-based nanomaterials have emerged as promising electrocatalysts for oxygen evolution reaction（OER）. Considerable research efforts have shown that self-reconstruction occurs on these nanomaterials under operating conditions of OER process. However, most of them undergo incomplete reconstruction with limited thickness of reconstruction layer, leading to low component utilization and arduous exploration of real catalytic mechanism. Herein, we identify the dynamic behaviors in complete reconstruction of Co-based complexes during OER. The hollow phytic acid（PA） cross-linked CoFe-based complex nanoboxes with porous nanowalls are designed because of their good electrolyte penetration and mass transport ability, in favor of the fast and complete reconstruction. A series of experiment characterizations demonstrate that the reconstruction process includes the fast substitution of PA by OH-to form Co（Fe）(OH)xand subsequent potential-driven oxidation to Co（Fe）OOH. The obtained CoFeOOH delivers a low overpotential of 290 mV at a current density of 10 mA cm-2and a long-term *** experiment results together with theory calculations reveal that the Fe incorporation can result in the electron rearrangement of reconstructed CoFeOOH and optimization of their electronic structure,accounting for the enhanced OER activity. The work provides new insights into complete reconstruction of metal-based complexes during OER and offers guidelines for rational design of high-performance electrocatalysts.

关键词： Complete reconstruction Co-based complex Precatalysts Oxygen evolution reaction

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生物质炭材料:构建电化学传感器的理想修饰材料

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材料导报 2022年第6期36卷 1-8页

作者：鲁猷栾穆新伟黄乐舒石震郑寅湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000 国家民委超轻弹性体材料绿色制造重点实验室湖北恩施445000

电化学传感器因具有灵敏度高、检出限低、响应性快等优点而在分析检测领域扮演着重要的角色。然而,传统的电极存在导电性差、响应信号弱、稳定性差等缺点,从而限制了电化学传感器的广泛应用。为解决这些问题,修饰材料被科研工作者们用... 详细信息

电化学传感器因具有灵敏度高、检出限低、响应性快等优点而在分析检测领域扮演着重要的角色。然而,传统的电极存在导电性差、响应信号弱、稳定性差等缺点,从而限制了电化学传感器的广泛应用。为解决这些问题,修饰材料被科研工作者们用于对电极进行改性处理以提高其性能。目前报道较多的修饰材料有石墨烯、碳纳米管、金属有机框架、导电聚合物等,但是这些材料存在制备过程繁琐、成本较高等问题或者导电性差、活性位点少等缺陷。与这些材料相比,生物质炭材料具有原料可再生、来源广泛、制备过程简便且导电性较好等优点,还能实现循环利用,符合当前绿色化学的理念。因此,生物质炭材料是一类极具潜力的、适用于构建电化学传感器的修饰材料。本文根据生物质炭材料的原料来源将其分为植物基、动物基和微生物基炭材料,并归纳了物理活化热解法、化学活化热解法、水热炭化法及熔融盐炭化法等几种常见的制备方法;然后分析了影响以生物质炭材料构建的电化学传感器性能的几个因素,其中生物质炭材料的孔道结构和电导率对电化学传感器性能的影响最大;最后介绍了以生物质炭材料构建的电化学传感器在化学检测和生物检测方面的应用现状,并对生物质炭材料在今后被用于电化学传感领域时需解决的问题进行了概括。

关键词：生物质炭材料电化学传感器修饰材料

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废弃花生壳活化热解炭用于检测芦丁的电化学传感

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精细化工 2022年第12期39卷 2467-2473,2491页

作者：刘耀鹏鲁猷栾高仪石震黄文胜郑寅湖北民族大学风湿性疾病发生与干预湖北省重点实验室湖北恩施445000 湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

以废弃花生壳为原料,NaCl为活化剂,通过简易的熔融盐一步热解法制得了花生壳活化热解炭(PHAPC)。通过SEM、TEM、XRD、XPS、BET、EIS和CV对材料的结构、形貌和电化学性能进行了表征和测试。与未经熔融盐活化的花生壳热解炭(PHPC)相比,PH... 详细信息

以废弃花生壳为原料,NaCl为活化剂,通过简易的熔融盐一步热解法制得了花生壳活化热解炭(PHAPC)。通过SEM、TEM、XRD、XPS、BET、EIS和CV对材料的结构、形貌和电化学性能进行了表征和测试。与未经熔融盐活化的花生壳热解炭(PHPC)相比,PHAPC具有更丰富的孔道结构和更大的比表面积,同时表现出更优异的导电性与电化学性能。将PHAPC或者PHPC修饰在玻碳电极(GCE)表面,然后采用微分脉冲伏安法(DPV)考察了芦丁在这些电极(PHAPC/GCE或PHPC/GCE)的电化学行为。结果表明,PHAPC/GCE对芦丁的电化学活性高于PHPC/GCE。当芦丁的浓度在0.05~10μmol/L范围内时,基于PHAPC/GCE构建的传感器的响应电流值与其浓度呈现良好的线性关系,检出限[信噪比(r_(SN))=3]为0.05μmol/L,灵敏度为83.61μA·L/(μmol·cm^(2))。此外,该传感器具有良好的重复性,其相对标准偏差(RSD)为3.06%。采用标准加入法对芦丁片中芦丁进行检测,回收率为96.0%~101.5%。

关键词：生物炭废弃花生壳芦丁电化学传感器功能材料

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一步热解法制备多孔碳-纳米金电极用于检测酚类

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精细化工 2020年第4期37卷 720-726页

作者：陈泇冰鲁猷栾黄乐舒石震宋新建郑寅湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000 湖北民族大学生物资源保护与利用湖北省重点实验室湖北恩施445000

以氯金酸处理过的铁基金属有机框架(Metal Organic Frameworks, MOFs-Fe)材料为模板,通过一步热解法制备了基于MOFs-Fe的热解多孔碳负载金纳米材料(MOFs-FePorousCarbon/AuNanopowders,MFPC/Au-NPs)。通过扫描电子显微镜(SEM)及X射线粉末衍射(XRD)表征了样品的形貌及相纯度,用X射线光电子能谱(XPS)、全自动比表面和孔径分析仪对复合材料所含元素、比表面积及孔径分布进行了测试。通过滴涂法制备了修饰电极(MFPC/Au-NPs/GCE),用循环伏安法(CV)、差分脉冲伏安法(DPV)和交流阻抗法(EIS)测试了邻苯二酚(CA)及对苯二酚(HQ)在此电极上的电化学行为。在pH=7.4条件下,HQ和CA的氧化峰电流在浓度为0.4~20μmol/L时与浓度呈线性关系,检出限分别为0.039和0.040μmol/L。

关键词：金属有机框架多孔碳邻苯二酚对苯二酚电分析功能材料

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柚皮热解炭应用于对/邻苯二酚电化学传感器

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精细化工 2021年第9期38卷 1888-1895页

作者：鲁猷栾刘耀鹏张沁怡石震黄文胜郑寅风湿性疾病发生与干预湖北省重点实验室湖北民族大学湖北恩施445000 湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

分别以氨水、NaOH和KOH为活化剂对柚皮进行活化,然后通过一步热解法制备了生物炭材料。与其他活化剂处理得到的生物炭相比,经KOH活化处理后制得的生物炭孔道分布最为丰富,同时表现出最大的比表面积。通过滴涂法将该类生物炭分别修饰在... 详细信息

分别以氨水、NaOH和KOH为活化剂对柚皮进行活化,然后通过一步热解法制备了生物炭材料。与其他活化剂处理得到的生物炭相比,经KOH活化处理后制得的生物炭孔道分布最为丰富,同时表现出最大的比表面积。通过滴涂法将该类生物炭分别修饰在玻碳电极表面,在磷酸盐缓冲液(PBS,pH=7.0)中用微分脉冲伏安法(DPV)考察了对苯二酚(HQ)和邻苯二酚(CA)在不同电极上的电化学行为。结果表明,经KOH活化后制得的生物炭修饰电极对HQ和CA同时检测效果最佳。在最优条件下和0.5~100μmol/L浓度范围内时,HQ和CA对该传感器的响应电流随浓度线性增大,检出限分别低至0.023和0.040μmol/L。同时,该传感器具有良好的稳定性并可应用于HQ和CA的实际样品检测。

关键词：柚皮生物炭电化学传感器酚类物质活化剂有机电化学

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N、P共掺杂莲藕生物碳材料用于芦丁的电化学传感

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精细化工 2023年第7期40卷 1544-1552页

作者：王小宇高仪刘耀鹏鲁猷栾郑寅黄文胜湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

以莲藕为生物质原料、聚磷酸铵(APP)为氮磷掺杂剂制备了一种N、P共掺杂生物质碳材料,采用SEM、TGA、XRD、XPS和FTIR对材料的结构、形貌和元素组成进行了表征,并以该碳材料修饰玻碳电极,构建了一种检测芦丁的电化学传感器。采用电化学阻... 详细信息

以莲藕为生物质原料、聚磷酸铵(APP)为氮磷掺杂剂制备了一种N、P共掺杂生物质碳材料,采用SEM、TGA、XRD、XPS和FTIR对材料的结构、形貌和元素组成进行了表征,并以该碳材料修饰玻碳电极,构建了一种检测芦丁的电化学传感器。采用电化学阻抗谱、循环伏安法和差分脉冲伏安法考察了传感器的电化学性能及芦丁在不同电极上的电化学行为。结果表明,在莲藕与APP质量比为1∶1、热解温度为800℃条件下,制备的热解碳材料修饰电极对芦丁的检测效果最好。在最优化条件下,芦丁浓度与该修饰电极的响应电流呈线性关系,检出范围为0.01~10μmol/L,检出限为1.19×10^(–2)μmol/L(信噪比=3)。此外,该修饰电极对双黄连口服液和健康人尿样中芦丁的测定效果良好。

关键词：芦丁非金属掺杂生物质衍生多孔碳材料电化学性能电化学传感器

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基于金属有机骨架衍生多孔碳材料用于同时检测对乙酰氨基酚和盐酸多巴胺

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分析科学学报 2020年第6期36卷 782-788页

作者：黄乐舒陈泇冰鲁猷栾郑寅石震风湿性疾病发生与干扰湖北省重点实验室湖北民族大学湖北恩施445000 湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

以金属有机骨架(MOFs)作为模板,在氮气氛下对其进行热处理,合成了一种金属有机骨架衍生多孔碳材料(MOFs Pyrolysis Porous Carbon,MPPC)。通过扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱及N2吸附-脱附测试,对... 详细信息

以金属有机骨架(MOFs)作为模板,在氮气氛下对其进行热处理,合成了一种金属有机骨架衍生多孔碳材料(MOFs Pyrolysis Porous Carbon,MPPC)。通过扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱及N2吸附-脱附测试,对其形貌和结构进行了表征。采用滴涂法将MPPC修饰在玻碳电极(GCE)表面,制备了金属有机骨架衍生多孔碳电化学传感器(MPPC/GCE)。运用循环伏安法(CV)、差分脉冲伏安法(DPV)、交流阻抗法(EIS)研究了对乙酰氨基酚(AC)和盐酸多巴胺(DA)在该修饰电极上的电化学行为。结果表明,该电极能同时检测AC和DA,在优化条件下,AC和DA的线性检测范围分别为0.5~3.5μmol/L和11~19μmol/L,检测限分别为0.004μmol/L和0.039μmol/L。该方法电流响应大、灵敏度高、检测限低,在药品检测方面具有潜在的应用价值。

关键词：金属有机骨架多孔碳对乙酰氨基酚和盐酸多巴胺电化学检测

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Cu@Co双核MOFs衍生碳材料用于黄芩素的电化学传感分析

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武汉大学学报（理学版） 2022年第4期68卷 435-443页

作者：鲁猷栾穆新伟刘耀鹏石震郑寅黄文胜湖北民族大学超轻弹性体材料绿色制造民委重点实验室湖北恩施445000 湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

采用水热法合成了Cu@Co双核金属有机框架(MOFs)材料,以其为前驱体分别在400、500、600℃热解制备了一类MOFs衍生碳材料,并用作电极修饰材料构建了一种检测黄芩素(BA)的电化学传感器。使用电化学交流阻抗技术(EIS)和循环伏安法(CV)研究... 详细信息

采用水热法合成了Cu@Co双核金属有机框架(MOFs)材料,以其为前驱体分别在400、500、600℃热解制备了一类MOFs衍生碳材料,并用作电极修饰材料构建了一种检测黄芩素(BA)的电化学传感器。使用电化学交流阻抗技术(EIS)和循环伏安法(CV)研究了该传感器的电化学性能,并在pH 2.0的磷酸缓冲溶液(PBS)中用微分脉冲伏安法(DPV)和CV法考察了BA在不同电极上的电化学行为。结果表明,600℃热解的MOFs衍生碳材料修饰的电极对BA的检测效果最佳。基于此,建立了一种可定量分析BA的新方法,线性范围为5×10^(-9)~1×10^(-5)mol/L,检出限为1.32×10^(-10)mol/L。通过加标回收法对双黄连口服液样品中的BA进行检测,加标回收范围为99.23%~101.80%。

关键词：金属有机框架衍生材料电化学传感器黄酮类物质

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基于Cu-金属有机骨架/石墨烯复合材料构建的对苯二酚和邻苯二酚电化学传感器

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分析科学学报 2020年第6期36卷 801-808页

作者：鲁猷栾陈泇冰黄乐舒穆新伟石震郑寅超轻弹性体材料绿色制造民委重点实验室湖北恩施445000 湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

以Cu(NO3)2·3H2O和1,3,5-苯三甲酸为原料,通过室温合成法,制备了Cu-金属有机骨架(Cu-MOF)材料,并将其负载在石墨烯(GN)上,制备出Cu-MOF/GN复合材料,将复合材料修饰在玻碳电极(GCE)上,制得Cu-MOF/GN/GCE。通过扫描电镜、X射线衍射、X射... 详细信息

以Cu(NO3)2·3H2O和1,3,5-苯三甲酸为原料,通过室温合成法,制备了Cu-金属有机骨架(Cu-MOF)材料,并将其负载在石墨烯(GN)上,制备出Cu-MOF/GN复合材料,将复合材料修饰在玻碳电极(GCE)上,制得Cu-MOF/GN/GCE。通过扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和氮气吸附-脱附对Cu-MOF/GN的结构和形貌进行了表征和测试。结果表明,Cu-MOF较好的负载在GN上,并保留了其晶形结构。相比于Cu-MOF,Cu-MOF/GN的比表面积得到了较大的提高,由75.114 m^2/g提高至254.606 m^2/g。当Cu-MOF和GN的质量比为1∶2时,Cu-MOF/GN/GCE表现出最佳的电化学性能。在磷酸盐缓冲液(PBS,pH=7.0)中,对对苯二酚(HQ)和邻苯二酚(CA)在Cu-MOF/GN/GCE上的电化学行为进行了研究。结果表明,Cu-MOF/GN/GCE对HQ和CA的电化学检测表现出良好的稳定性,相对标准偏差(RSD)分别为1.6%和3.2%。当HQ和CA的浓度在2~50μmol/L范围内时,响应电流值与其浓度呈现良好的线性关系,线性相关系数分别为0.9969和0.9981,检测限分别为0.49μmol/L和0.53μmol/L。将该电化学传感器应用于自来水样品中的HQ和CA检测,得到的加标回收范围为97.2%~100.8%,表明制备的Cu-MOFs/GN/GCE可用于实际水样中HQ和CA同时测定。

关键词：电化学传感器对苯二酚邻苯二酚金属有机框架复合材料

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