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城市尺度高空间分辨率VOCs组分排放清单构建方法与应用

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环境科学研究 2023年第6期36卷 1083-1094页

作者：舒秦宋立来贺靖贻毕晓辉李森熊海伦冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室天津300350 河南省驻马店生态环境监测中心河南驻马店463000 河南省驻马店市生态环境局河南驻马店463000

挥发性有机物(VOCs)是影响大气复合污染形成的关键前体物,来源众多且化学组成差异较大.为满足城市尺度VOCs精准管控需求,本文基于“自下而上”的人为源活动水平数据与植被遥感资料,并与文献调研和实测VOCs源谱信息相耦合,采用排放因子... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是影响大气复合污染形成的关键前体物,来源众多且化学组成差异较大.为满足城市尺度VOCs精准管控需求,本文基于“自下而上”的人为源活动水平数据与植被遥感资料,并与文献调研和实测VOCs源谱信息相耦合,采用排放因子法构建了城市尺度高空间分辨率VOCs组分清单的编制方法,并以河南省驻马店市为研究区域开展应用.结果表明:①本文构建的清单编制方法能够获取城市尺度高空间分辨率的VOCs组分排放清单,根据现阶段可获取的活动水平分辨率,清单分辨率可在1km×1km及以上.②驻马店市烯烃组分排放量最高,其次是烷烃和含氧VOCs(OVOCs),其中排放量较高的物种为异戊二烯、苯乙烯和乙酸乙酯等;对于臭氧生成潜势(OFP),烯烃和OVOCs是主要贡献者,OFP贡献较高的物种为异戊二烯、乙烯、乙醛和甲醛等;在空间分布上,研究区域VOCs排放空间分布呈明显差异,林地茂密、工业企业密集、人口和路网密度较大的区域VOCs排放量较高.③将清单结果与受体模型解析结果对比发现,二者在主要源类的识别上基本一致,印证了所构建清单的可靠性.对比PMF解析因子谱和清单参考源谱发现,清单参考源谱中燃烧源以及工艺过程和溶剂使用源适用性较好,移动源谱适用性较低.研究显示,驻马店市VOCs总量及组分排放空间特征明显,高空间分辨率清单可为城市差异化管理提供基础.

关键词：挥发性有机物(VOCs) 排放清单高空间分辨率源成分谱评估

青岛市港口区域PM_(2.5)污染特征及来源解析研究

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环境科学学报 2022年第11期42卷 293-307页

作者：张子祎刘保双孟赫石来元王静吴建会冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 山东省青岛生态环境监测中心青岛266003

港口区域因大气污染物排放量大且污染源复杂,已成为沿海城市大气污染防治的关键区域.为明确青岛港口区域PM_(2.5)污染特征及主要贡献源类,于2019年在青岛市3个港口区域和1个背景点位采集了不同季节的环境PM_(2.5)样品,并分析了其化学组... 详细信息

港口区域因大气污染物排放量大且污染源复杂,已成为沿海城市大气污染防治的关键区域.为明确青岛港口区域PM_(2.5)污染特征及主要贡献源类,于2019年在青岛市3个港口区域和1个背景点位采集了不同季节的环境PM_(2.5)样品,并分析了其化学组分特征;同时,采用正定矩阵因子分析模型(PMF)和潜在源贡献函数(PSCF)分别分析了港口区域PM_(2.5)的主要贡献源类及各源类潜在的影响区域.结果表明,2019年青岛港口区域ρ(PM_(2.5))年均值为64μg·m^(-3),是我国空气质量二级标准的1.8倍,其中,董家口点位最高(74μg·m^(-3)),崂山点位最低(55μg·m^(-3)).NO_(3)^(-)、OC和SO_(4)^(2-)是PM_(2.5)的主导组分,其中,NO_(3)^(-)-含量(13.1%)明显高于其它组分.董家口点位ρ(NO_(3)^(-))、ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(OC)和ρ(EC)(分别为13.0、7.09、8.98和2.91μg·m^(-3))明显高于其它点位,燃煤、工业特别是钢铁企业及货车等影响可能较为明显.同时,冬季这些组分浓度也显著高于其它季节,而夏季Na的浓度(0.96μg·m^(-3))和占比(2.13%)明显较高;春季Si和Al的浓度(1.27和0.45μg·m^(-3))和占比(2.79%和1.00%)明显高于其它季节.PMF源解析结果表明,二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶(SOA)混合源(22.4%)及二次硝酸盐(20.1%)是港口区域PM_(2.5)的主要贡献源类,其次为机动车源(16.7%)和扬尘源(14.6%),燃煤源的贡献率为13.8%,而海盐和船舶源的贡献为7.2%.从季节变化来看,春季扬尘贡献(32.1%)较高,夏季二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶(SOA)混合源(31.6%)、海盐和船舶源(19.2%)贡献较高,而冬季燃煤(16.6%)、机动车(22.8%)、二次硝酸盐(23.9%)、钢铁及相关冶金源(3.2%)和建筑水泥尘(3.6%)贡献较高.河北省中南部及山东省中西部地区是青岛港口各源类的主要潜在源区,黄海是船舶排放的主要潜在源区.

关键词：青岛港口 PM_(2.5) 正定矩阵因子分解(PMF) 源解析潜在源贡献函数(PSCF)

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天津市大气降水化学组分变化趋势及来源研究

环境科学学报 2015年第4期35卷 956-964页

作者：陈魁肖致美李鹏孙韧冯银厂天津市环境监测中心天津300191 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071

2001—2013年对天津市降水样品进行了采集,分析了p H、电导率(EC)、主要离子浓度(SO2-4、NO-3、Cl-、F-、NH+4、Ca2+、Mg2+、Na+、K+).结果表明:2001—2013年,降水的雨量加权平均p H、EC分别为5.48、87μS·cm-1.降雨的p H、EC及总离子... 详细信息

2001—2013年对天津市降水样品进行了采集,分析了p H、电导率(EC)、主要离子浓度(SO2-4、NO-3、Cl-、F-、NH+4、Ca2+、Mg2+、Na+、K+).结果表明:2001—2013年,降水的雨量加权平均p H、EC分别为5.48、87μS·cm-1.降雨的p H、EC及总离子当量浓度呈现上升趋势,酸雨频率呈现下降趋势.降水中各离子雨量加权平均当量浓度排列顺序为:SO2-4>Ca2+>NH+4>NO-3>Cl->Mg2+>Na+>F->K+,SO2-4、Ca2+、NH+4和NO-3是降水中的主要离子,占离子总量的84.8%.SO2-4雨量加权平均当量浓度表现为先轻微上升,后显著下降趋势.NO-3、Ca2+雨量加权平均当量浓度表现为明显上升趋势.NH+4雨量加权平均当量浓度显示为下降趋势.F-、Cl-、K+、Mg2+、Na+等雨量加权平均当量浓度变化趋势基本保持平稳.SO2-4对总阴离子的分担率、NH+4总阳离子的分担率均呈现下降趋势.NO-3对总阴离子的分担率、Ca2+对总阳离子的分担率均呈现明显上升趋势.[NO-3]/[SO2-4]、[Ca2+]/[NH+4]呈现出明显上升趋势.富集因子计算结果表明:Ca2+主要来自地壳.Mg2+和K+部分来自海源输入,但绝大部分来自地壳.大部分Cl-来自海源的输入,其余小部分来自地壳和人为排放.降水中SO2-4、NO-3主要来自人为活动.

关键词：大气降水化学组分趋势分析富集因子来源分析

基于copula对角截面的尾部相关性度量及应用

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南开大学学报（自然科学版） 2019年第6期52卷 84-91,98页

作者：胡祥张连增中南财经政法大学金融学院湖北武汉430073 南开大学金融学院天津300071

通过引入对角截面的概念,讨论对角截面与copula之间的关系,并估计以copula对角截面为基础的尾部集中函数.尾部集中函数可以用来刻画在有限区域内变量之间的尾部相关性.通过Monte Carlo模拟,分析尾部集中函数作为区分不同copula函数类的... 详细信息

通过引入对角截面的概念,讨论对角截面与copula之间的关系,并估计以copula对角截面为基础的尾部集中函数.尾部集中函数可以用来刻画在有限区域内变量之间的尾部相关性.通过Monte Carlo模拟,分析尾部集中函数作为区分不同copula函数类的有效性.最后,通过具体实例来说明尾部集中函数在度量尾部相关性方面的优势.

关键词： Copula 对角截面尾部集中函数 Monte Carlo模拟

2001—2020年天津市大气污染特征的演变与防治历程

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环境科学研究 2022年第4期35卷 945-955页

作者：王雪涵张文慧毕晓辉戴启立吴建会肖致美张裕芬冯银厂南开大学环境科学与工程学院中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350 天津市生态环境监测中心天津300191

近20年来,随着经济社会的快速发展与污染防治工作的不断深入,我国大气污染特征发生显著变化,特别是京津冀及周边城市空气质量显著改善,大气污染特征与来源构成出现结构性变化,十分有必要对这20年来大气污染的演变历程加以梳理总结.本文... 详细信息

近20年来,随着经济社会的快速发展与污染防治工作的不断深入,我国大气污染特征发生显著变化,特别是京津冀及周边城市空气质量显著改善,大气污染特征与来源构成出现结构性变化,十分有必要对这20年来大气污染的演变历程加以梳理总结.本文选取北方特大工业城市——天津市为研究对象,基于20年来连续监测数据与相关统计学方法,结合天津市历年大气颗粒物源解析结果,总结了该地区大气污染特征的演变过程.结果表明:天津市环境空气质量在过去20年出现明显好转,大气污染类型由燃煤扬尘为主的一次混合型逐渐演变为O_(3)与PM_(2.5)为代表的二次复合型.历年源解析结果表明,天津市2020年秋冬季二次硫酸盐贡献率比2011年同期减少了74.1%,燃煤贡献率则下降了31.6%;扬尘和机动车尾气尘贡献率分别从2011年的17.7%和19.9%降至2020年的15.8%和18.2%;而2020年二次硝酸盐贡献率比2011年增长了63.3%.过去20年天津市重大污染防治措施的有效性分析表明,能源结构调整和“双散”替代使煤炭消耗量减少,PM_(2.5)浓度下降与煤炭消耗量减少呈显著相关[偏相关系数(R)=0.879,P<0.05];粗颗粒(PM_(2.5~10))浓度下降与绿化覆盖率增加呈显著相关[偏相关系数(R)=-0.859,P<0.05];大规模取缔中小燃煤锅炉及脱硫除尘等重大举措的实施,使得SO_(2)浓度显著下降[秩相关系数(r_(s))=-0.9586,P<0.05].研究显示,近20年来大气污染防治减排措施的实施使得天津市环境空气质量明显改善,未来要紧密结合国家“双碳”战略,进一步优化产业与能源结构,实现空气质量的持续改善.

关键词：天津市大气污染污染特征防治历程

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天津市大气降水化学组成特征及来源分析

环境科学研究 2015年第7期28卷 1025-1030页

作者：肖致美李鹏陈魁孙韧冯银厂刘宝顺乔春明天津市环境监测中心天津300191 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071 天津市塘沽区环境保护监测站天津300450 天津市蓟县环境保护监测站天津301900

为了解天津市大气降水的化学组成及其来源,2013年1—12月在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站采集降水样品,分析了p H、EC(电导率)和主要离子的分布特征.结果表明:天津市降水的p H、EC雨量加... 详细信息

为了解天津市大气降水的化学组成及其来源,2013年1—12月在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站采集降水样品,分析了p H、EC(电导率)和主要离子的分布特征.结果表明:天津市降水的p H、EC雨量加权平均值分别为5.58、98μS/cm.降水中各离子雨量加权平均当量浓度(当量浓度=质量浓度×离子价数/分子量)为Ca2+>SO42->NH4+>NO3->Cl->Mg2+>Na+>F->K+.其中,Ca2+、SO42-、NH4+、NO3-和Cl-是降水中的主要离子,占总离子当量浓度的91.3%.降水中SO42-/NO3-(当量浓度比)为2.1,近10年来呈逐渐降低趋势,表明天津市大气污染向复合型转变趋势明显.总离子当量浓度季节差异大,冬季高、夏季低;SO42-、NH4+、NO3-等当量浓度在冬季最高,Ca2+当量浓度在春冬季基本相当.从空间分布上看,降水化学组成在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站分别表现为受综合源、工业源和海洋源、工业源和农业源的影响特征.富集因子计算结果表明:降水中Ca2+和K+主要来自地壳;Mg2+主要来自地壳,同时也受海洋源的影响;Cl-的海洋源和人为源的贡献基本相当;但降水中的SO42-、NO3-主要来自人为活动.

关键词：天津降水化学组成富集因子来源

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天津市冬季颗粒物化学组成及其消光特征

环境科学研究 2015年第9期28卷 1353-1361页

作者：丁净韩素芹张裕芬冯银厂吴建会史国良王娇南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071 天津市气象科学研究所天津300074

于2013年冬季在天津大气边界层观测站利用Andersen撞击式采样器采集了26 d的颗粒物样品,并进行化学组分分析,同步观测颗粒物吸收系数、数浓度、能见度及其他气象要素.对比分析了污染日和清洁日颗粒物质量浓度及其化学组成的粒径分布特征... 详细信息

于2013年冬季在天津大气边界层观测站利用Andersen撞击式采样器采集了26 d的颗粒物样品,并进行化学组分分析,同步观测颗粒物吸收系数、数浓度、能见度及其他气象要素.对比分析了污染日和清洁日颗粒物质量浓度及其化学组成的粒径分布特征,在此基础上,利用Mie模型计算外混、内混、＂核-壳＂3种混合态假设下颗粒物的消光系数、散射系数和吸收系数.与实测吸收系数的比较可知,颗粒物的混合态可能更加接近＂核-壳＂态.＂核-壳＂态假设下颗粒物平均消光系数模拟值为（517.44±308.42）Mm-1,其中污染日平均值为（668.39±307.30）Mm-1,清洁日为（275.91±37.90）Mm-1,相对湿度对颗粒物的消光系数有显著影响.污染日颗粒物中OM（有机质）、（NH4）2SO4、NH4NO3、EC和其他物质对消光系数的贡献率分别为30.4%、25.5%、17.7%、8.1%和18.3%,清洁日分别为49.8%、11.0%、7.2%、10.6%和21.4%.PM0.4～1.1、PM〉1.1～2.1、PM〉2.1～10的消光系数贡献率分别为69.6%±6.7%、13.9%±3.3%和16.5%±6.4%.污染日高浓度的细粒子是导致能见度下降的主要原因,其中亚微米颗粒物对消光占据主导地位,（NH4）2SO4、NH4NO3、OM是主要的消光化学组分.

关键词：消光系数化学组成粒径分布颗粒物混合态

天津市交通碳排放结构分析与低碳交通发展探讨

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环境污染与防治 2015年第8期37卷 96-99页

作者：任纪佼高丽洁冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071

对2006—2012年天津市交通碳排放量以及不同出行方式的碳排放量所占比例进行了核算,分析了该市的交通碳排放结构变化特征,并将其与北京市和上海市的交通碳排放结构进行比较。结果表明,该市近年来交通碳排放量迅猛增长的主要原因是私家... 详细信息

对2006—2012年天津市交通碳排放量以及不同出行方式的碳排放量所占比例进行了核算,分析了该市的交通碳排放结构变化特征,并将其与北京市和上海市的交通碳排放结构进行比较。结果表明,该市近年来交通碳排放量迅猛增长的主要原因是私家车出行比例的快速增加以及公共交通发展的欠缺。在此基础上,对天津市低碳交通的发展提出了建议。

关键词：碳排放天津市出行方式低碳交通

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海口市PM2.5和PM10来源解析

环境科学研究 2015年第10期28卷 1501-1509页

作者：宋娜徐虹毕晓辉吴建会张裕芬杨海航冯银厂南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071 海口市环境保护监测站海南海口570100

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受... 详细信息

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.

关键词：海口市 PM10 PM2.5 CMB(化学质量平衡)模型源解析