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Efficient synthesis of bioetheric fuel additive by combining the reductive and direct etherification of furfural in one-pot over Pd nanoparticles deposited on zeolites

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Green Energy & Environment 2023年第2期8卷 519-529页

作者： Xiaowen Guo Haihong Wu Peng Wu Mingyuan He yejun guan Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes East China Normal UniversityNorth Zhongshan RoadShanghai3663China Institute of Eco-Chongming East China Normal UniversityCuiniao Rd.20ShanghaiChina

Furfuryl ethers have been considered to be a promising fuel additive.One step reduction etherification of furfural over supported Pd catalysts provides a facile way for the preparation of furfuryl ether.However,the preparation of a reusable Pd catalyst for reductive etherification remains to be a great challenge.In this study,a series of Si O_(2)supported Pd catalysts with particle size ranging from 2.2 nm to 28 nm were prepared.Their textural properties and catalytic performance in furfural reductive etherification have been systematically studied.The results herein shed light on the particle size effect on the competition between hydrogenation/hydrogenolysis of C=O in furfural over Pd surface.We found out that Pd nanoparticles larger than 3 nm are preferred for one step reductive etherification.Based on this finding,we prepared a Pd/ZSM-5 bifunctional catalyst comprising Pd nanoparticles larger than 3 nm and decreased acidity in presence of amino organosilane,which served as a bifunctional catalyst succeeding in one-pot synthesis of ether via reductive-etherification and direct-etherification.This strategy showed significant advantage in efficiently converting furfuryl acohol,a major side-product,into ether,while suppressing the undesired side-reactions.

关键词： Etherification Furfural Palladium Zeolite Amino organosilane

Influence of Pd deposition pH value on the performance of Pd-CuO/SiO_(2) catalyst for semi-hydrogenation of 2-methyl-3-butyn-2-ol(MBY)

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Chinese Chemical Letters 2022年第1期33卷 349-353页

作者： Jiamin Xu Xiaowen Guo yejun guan Peng Wu Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes East China Normal UniversityShanghai 200062China

The selective hydrogenation of C≡C to C=C bonds is an important step,yet remains to be a great challenge in chemical industry.In this study,we have revealed the influence of Pd deposition pH value on the catalytic performance of Pd-CuO/SiO_(2)catalyst for the semi-hydrogenation of 2-methyl-3-butyn-2-ol(MBY).Trace amount of Pd(about 500 ppm)was loaded via deposition-reduction method on CuO/SiO_(2)support by using H_(2)PdCl_(4) solution as precursor and NaBH_(4)as reductant,respectively.The pH value at which Pd was deposited was adjusted to about 5 and 7 by adding NaOH solution.The obtained catalysts were characterized by several techniques including XRD,TEM,H_(2)-TPR,etc.In the case of pH value of 5,the CuO was partially dissolved during the deposition and then co-reduced with Pd^(2+)by NaBH_(4),forming PdCu alloy structure in sub-nanometer.In contrast,no PdCu alloy structure was observed when pH value was 7.The kinetics of MBY semi-hydrogenation over both catalysts were compared.The former PdCu alloy catalyst showed very high selectivity towards the semi-hydrogenation of MBY due to its low activity in hydrogenation of C=C bond in 2-methyl-3-buten-2-ol(MBE).The results herein demonstrated that the pH value where Pd was deposited played a crucial role in determining the catalytic performance of PdCu catalyst.

关键词： Alkynols Palladium Semi-hydrogenation Alloy Copper

Postsynthesis of hierarchical core/shell ZSM-5 as an efficient catalyst in ketalation and acetalization reactions

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2020年第2期14卷 258-266页

作者： Peng Luo yejun guan Hao Xu Mingyuan He Peng Wu Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes School of Chemistry and Molecular EngineeringEast China Normal UniversityShanghai 200062China

Hierarchical core/shell Zeolite Socony Mobil-five(ZSM-5)zeolite was hydrothermally postsythesized in the solution of NaOH and diammonium surfactant via a dissolution-reassembly strategy.The silica and alumina species were firstly dissolved partially from the bulky ZSM-5 crystals and then were reassembled into the MFI-type nanosheets with the structure-directing effect of diammonium surfactant,attaching to the out-surface of ZSM-5 core crystals.The mesopores thus were generated in both the core and shell part,giving rise to a micropore/mesopore composite material.The micropore volume and the acidity of the resultant hybrid were well-preserved during this recrystallization process.Possessing the multiple mesopores and enlarged external surface area,the core/shell ZSM-5 zeolite exhibited higher activity in the ketalation and acetalization reactions involving bulky molecules in comparison to the pristine ZSM-5.

关键词： core/shell ZSM-5 in situ recrystallization mesopore ketalation and acetalization reactions

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松辽盆地三肇地区储集层研究

石油地球物理勘探 1989年第1期24卷 55-67,118页

作者：管叶君大庆石油管理局物探公司

三肇地区下白垩统的葡萄花油层由30—50m的薄砂岩、泥岩互层组成。由于砂层厚度小于现有地震分辨率的极限,所以直接利用地震资料难以测定砂层厚度。但是,由于松辽盆地的特殊沉积环境,砂层厚度与地层厚度的分布有密切的对应关系,其总的... 详细信息

三肇地区下白垩统的葡萄花油层由30—50m的薄砂岩、泥岩互层组成。由于砂层厚度小于现有地震分辨率的极限,所以直接利用地震资料难以测定砂层厚度。但是,由于松辽盆地的特殊沉积环境,砂层厚度与地层厚度的分布有密切的对应关系,其总的规律是地层厚,砂层也厚;地层薄,砂层也薄。因此,可以利用葡萄花油层沉积前的T2一T1′之间的反射层厚度来研究葡萄花油层沉积时的古地貌和砂岩的分布。再根据砂层分布规律和构造特征进行储集层的预测和油气圈闭评价。实践表明,应用这种预测方法,可提高钻井的成功率。文中详尽地介绍了具体预测方法和预测效果。

关键词：储集层研究葡萄花油层砂层厚度油气圈闭泥岩互层地层厚度下白垩统古地貌沉积前小幅度构造

氧化铈的氧化还原性能对VO_x/CeO_2催化剂催化氯苯氧化性能的影响

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催化学报 2007年第5期28卷 392-394页

作者：关业军李灿中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

分别采用尿素、氨水和碳酸钠作沉淀剂制备了三种具有不同氧化还原性能的氧化铈载体,并考察了这三种氧化铈载体负载氧化钒催化剂催化氧化消除氯苯的性能.三种氧化钒催化剂在300℃下对氯苯氧化的转换频率依次为4.9,1.6和0.8h-1.该结果表... 详细信息

分别采用尿素、氨水和碳酸钠作沉淀剂制备了三种具有不同氧化还原性能的氧化铈载体,并考察了这三种氧化铈载体负载氧化钒催化剂催化氧化消除氯苯的性能.三种氧化钒催化剂在300℃下对氯苯氧化的转换频率依次为4.9,1.6和0.8h-1.该结果表明氧化铈载体的氧化还原性质影响着负载氧化钒催化剂催化氧化消除氯苯的活性,V-O-Ce键中的氧物种在该催化氧化反应中起着重要作用.

关键词：氧化铈氧化钒负载型催化剂氧化还原性能氯苯催化氧化

Pt/WO_(3)-TiO_(2)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)甘油加氢体系中Al_(2)O_(3)的双功能作用

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精细化工 2022年第10期39卷 2078-2085页

作者：陈德君张可航朱志荣周文斌吴鹏关业军华东师范大学绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 同济大学化学科学与工程学院上海200092 浙江镇洋发展股份有限公司浙江宁波315204

考察了WO_(3)-TiO_(2)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)四元氧化物中ZrO_(2)与Al_(2)O_(3)质量比对Pt/WO_(3)-TiO_(2)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)体系催化质量分数30%甘油水溶液氢解制备1,3-丙二醇性能的影响,揭示了Al_(2)O_(3)在四元氧化物体系中的双功能作用。采用N_(2)物理吸附-脱附、XRD、CO吸附FTIR、吡啶吸附FTIR、TEM、H-TPR对制备的催化剂进行了表征。结果表明,Al_(2)O_(3)的掺入量直接影响到制备过程中WO_(3)、ZrO_(2)、TiO_(2)氧化物的晶相结构,进而影响到负载Pt纳米粒子与载体的相互作用。在固定床反应器中,Pt/WO_(3)-TiO_(2)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂(Pt理论负载量为载体WO_(3)-TiO_(2)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)质量的2%)上甘油的转化率随着ZrO_(2)与Al_(2)O_(3)质量比的升高而逐渐降低,当m(ZrO_(2))∶m(Al_(2)O_(3))=9∶1时,制备的催化剂催化活性最高,甘油的转化率为39.0%,1,3-丙二醇选择性为49.0%。

关键词：氧化锆氧化铝甘油氢解 1,3-丙二醇催化技术

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泰康—古龙地区的储层预测及其效果

石油地球物理勘探 1990年第5期25卷 538-552,646页

作者：管叶君何隆运大庆石油管理局物探公司

泰康—古龙地区经过二十多年的勘探,证实该区存在构造、岩性油气藏以及由构造—岩性组成的复合油气藏。但是,由于构造幅度小,砂层薄,多数为砂、泥岩薄互层,用常规地震勘探方法难以确定储层的范围。近年来,在该区开展了高分辨率地震勘探... 详细信息

泰康—古龙地区经过二十多年的勘探,证实该区存在构造、岩性油气藏以及由构造—岩性组成的复合油气藏。但是,由于构造幅度小,砂层薄,多数为砂、泥岩薄互层,用常规地震勘探方法难以确定储层的范围。近年来,在该区开展了高分辨率地震勘探,使目的层的反射主频由原来的25Hz 提高到40～50Hz,为储层的横向预测提供了较好的基础资料。采用振幅信息、沿层速度分析、波阻抗剖面和地震岩性模拟(SLIM)对砂体和含油气边界进行预测,取得了较好的效果。

关键词：高分辨率勘探储层预测地震岩性模拟沿层速度分析

脱金属-还原策略诱导创制高分散PtZn合金催化剂用于丙烷脱氢反应

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第12期55卷 241-252页

作者：张龙康马跃刘昌呈万志鹏翟承伟王新徐浩关业军吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程重点实验室上海200062 中石化石油化工科学研究院有限公司石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室北京100083 中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

丙烷脱氢(PDH)是一种高效的丙烯生产工艺.近年来随着页岩气产量的增加,PDH逐渐成为替代石油催化裂化增产丙烯的重要方法之一.Pt基双金属催化剂在催化PDH领域被广泛研究.其中,PtZn合金双金属催化剂因较好的催化活性和较强的经济可行性,... 详细信息

丙烷脱氢(PDH)是一种高效的丙烯生产工艺.近年来随着页岩气产量的增加,PDH逐渐成为替代石油催化裂化增产丙烯的重要方法之一.Pt基双金属催化剂在催化PDH领域被广泛研究.其中,PtZn合金双金属催化剂因较好的催化活性和较强的经济可行性,被认为是PDH反应的理想催化剂之一.PtZn合金主要有Pt_(1)Zn_(1),PtZn1.7和Pt3Zn等,其中Pt_(1)Zn_(1)催化PDH反应的活性最好.采用传统共浸渍法制备的PtZn双金属催化剂的金属物种容易分布不均匀,并且成分组成复杂,可能会有多种PtZn合金以及金属单质生成,因此催化活性不理想.如何制备高分散的Pt_(1)Zn_(1)合金催化剂对于PDH工艺的发展有着重要的意义.本文报道了一种分子筛脱金属-还原诱导的策略,将高分散的PtZn合金纳米颗粒负载到Beta沸石上用于PDH反应.首先,在乙二胺的辅助下通过一步水热法合成了杂原子分子筛Zn@Beta.X射线衍射、高分辨透射电镜和紫外-可见光(UV-vis)光谱等结果证明Zn@Beta被成功合成,并且Zn主要以单分散的骨架Zn物种存在.随后,通过简单的浸渍法负载金属Pt.UV-vis光谱、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱和氢气程序升温还原等结果表明,在浸渍的过程中骨架Zn物种从分子筛骨架移出,并与游离的Pt物种产生了强相互作用.再经H2还原最终得到催化剂0.3Pt1Zn@Beta (Pt和Zn的负载量分别为0.3 wt%和1 wt%).XPS、同步辐射吸收谱和球差矫正电镜结果表明,0.3Pt1Zn@Beta形成了以Pt_(1)Zn_(1)合金物种为主的金属纳米颗粒,而通过共浸渍法制备的PtZn双金属催化剂0.3Pt1Zn/Beta中除了Pt_(1)Zn_(1)合金以外,还有大量的金属Pt单质生成.PDH催化性能评价结果表明,与0.3Pt1Zn/Beta和单金属催化剂0.3Pt/Beta相比,0.3Pt1Zn@Beta表现出更好的PDH催化活性和稳定性.550°C反应时,0.3Pt1Zn@Beta催化生成丙烯的速率为128 mmol/gcat./h,而0.3Pt1Zn/Beta和0.3Pt/Beta催化生成丙烯的仅为75和21 mmol/gcat./h.在550°C,1 bar,C3H8:N2 (V:V)=1:4,丙烷空速4.7 h^(-1)的反应条件下,丙烷初始转化率和丙烯初始选择性分别为36.8%和99.3%,24 h连续反应失活率低至0.004 h^(-1).并且在共氢气条件下实现了180 h的平稳运行.0.3Pt1Zn@Beta也表现出了良好的再生性能,经7次循环后仍能保持较好的催化活性,并且再生过程仅需简单的氢气吹扫,避免了空气焙烧导致的金属颗粒的团聚和温室气体的排放.综上所述,本文发展了一种分子筛脱金属-还原诱导策略,可合成高分散的Pt_(1)Zn_(1)合金催化剂并高效催化PDH反应.该方法的关键是Pt浸渍过程中骨架Zn物种迁移出分子筛骨架并与Pt产生强相互作用,有效克服了共浸渍法制备的双金属催化剂分布不均匀、成分不单一的缺点,为沸石负载双金属催化剂的合成提供新思路.

关键词：脱金属-还原诱导策略 PtZn合金 Beta分子筛丙烷脱氢

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时频分析——薄互层结构研究的新途径

石油物探 1992年第2期31卷 1-15页

作者：崔凤林管叶君大庆油田物探公司研究所

时频分析是根据地震响应的时频变化规律来研究薄互层结构的一种新方法.本文论述了时频分析的基本思想,讨论了时频分析资料处理中地震子波、时窗长度、滑动步长等处理参数,以及多次波、吸收衰减等对时频分析结果的影响,采用理论模型建立... 详细信息

时频分析是根据地震响应的时频变化规律来研究薄互层结构的一种新方法.本文论述了时频分析的基本思想,讨论了时频分析资料处理中地震子波、时窗长度、滑动步长等处理参数,以及多次波、吸收衰减等对时频分析结果的影响,采用理论模型建立了不同类型沉积结构的时频响应,在对比分析的基础上讨论了时频分析的基本解释方法。经松辽盆地北部薄层砂岩结构时频分析基本的初步应用,已见到一定的效果。

关键词：地震资料时频分析薄互层结构