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Influence of average radii of RE3+ ions on phase structures and thermal expansion coefficients of high-entropy pyrosilicates

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Journal of Advanced Ceramics 2023年第5期12卷 1090-1104页

作者： Zeyu Chen Chucheng Lin Wei Zheng Xuemei Song Caifen Jiang yaran niu Yi Zeng State Key Lab of High Performance Ceramics and Superfine Microstructure Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai 200050China Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China Key Laboratory of Inorganic Coating Materials CAS Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai 200050China

High-entropy pyrosilicate element selection is relatively blind, and the thermal expansion coefficient (CTE) of traditional β-type pyrosilicate is not adjustable, making it difficult to meet the requirements of various types of ceramic matrix composites (CMCs). The following study aimed to develop a universal rule for high-entropy pyrosilicate element selection and to achieve directional control of the thermal expansion coefficient of high-entropy pyrosilicate. The current study investigates a high-entropy design method for obtaining pyrosilicates with stable β-phase and γ-phase by introducing various rare-earth (RE) cations. The solid-phase method was used to create 12 different types of high-entropy pyrosilicates with 4–6 components. The high-entropy pyrosilicates gradually transformed from β-phase to γ-phase with an increase in the average radius of RE^(3+) ions ( r¯(RE^(3+))). The nine pyrosilicates with a small r¯(RE^(3+)) preserve β-phase or γ-phase stability at room temperature to the maximum of 1400 ℃. The intrinsic relationship between the thermal expansion coefficient, phase structure, and RE–O bond length has also been found. This study provides the theoretical background for designing high-entropy pyrosilicates from the perspective of r¯(RE^(3+)). The theoretical guidance makes it easier to synthesize high-entropy pyrosilicates with stable β-phase or γ-phase for the use in environmental barrier coatings (EBCs). The thermal expansion coefficient of γ-type high-entropy pyrosilicate can be altered through component design to match various types of CMCs.

关键词： environmental barrier coatings(EBCs) high-entropy pyrosilicates phase structure thermal expansion coefficient(CTE)

Investigation of improving the thermophysical properties and corrosion resistance of RE_(2)SiO_(5)/RE_(2)Si_(2)O_(7)multiphase silicates by component design with RE doping

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Journal of Advanced Ceramics 2024年第6期13卷 842-860页

作者： Zeyu Chen Yiling Huang Zhaoxuan Zhang Wei Zheng Xuemei Song yaran niu Yi Zeng The State Key Lab of High Performance Ceramics and Superfine Microstructure Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai 200050China Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China Key Laboratory of Inorganic Coating Materials CAS Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai 200050China

In this research,a novel method for regulating components in RE_(2)SiO_(5)/RE_(2)Si_(2)O_(7)multiphase silicates was developed,combining the benefits of a suitable thermal expansion coefficient(CTE)and outstanding corrosion resistance against calcium–magnesium–alumino–silicate(CMAS).This approach enhanced the overall thermophysical ***,the results from the CMAS corrosion resistance test indicated that(Lu_(1/3)Yb_(1/3)Tm_(1/3))_(2)SiO_(5)/(Lu_(1/3)Yb_(1/3)Tm_(1/3))_(2)Si_(2)O_(7)and(Lu_(1/4)Yb_(1/4)Tm_(1/4)Er_(1/4))_(2)SiO_(5)/(Lu_(1/4)Yb_(1/4)Tm_(1/4)Er_(1/4))_(2)Si_(2)O_(7)exhibited exceptional resistance to CMAS penetration,even at temperatures up to 1500℃.To comprehend the corrosion mechanism of CMAS on these silicates,we introduced a reaction–diffusion model,which involved observing the changes in the interface between the corrosion product layer and the silicate *** was achieved using electron backscatter diffraction(EBSD).These findings lay a theoretical basis for selecting rare earth elements in RE_(2)SiO_(5)/RE_(2)Si_(2)O_(7)multiphase silicates based on the radii of different rare earth cations.

关键词： thermal conductivity environmental barrier coatings(EBCs) thermal expansion coefficient(CTE) multiphase silicates calcium-magnesium-alumino-silicate(CMAS)corrosion resistance reaction-diffusion

Effect of microstructure evolution and crystal structure on thermal properties for plasma-sprayed RE_(2)SiO_(5)(RE=Gd,Y,Er)environmental barrier coatings

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Journal of Materials Science & Technology 2021年第26期85卷 141-151页

作者： Xin Zhong Tao Zhu yaran niu Haijun Zhou Le Zhang Xiangyu Zhang Qilian Li Xuebin Zheng Key Laboratory of Inorganic Coating Materials CAS Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai200050China Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering University of Chinese Academy of SciencesBeijing100049China Structural Ceramics and Composites Engineering Research Center Shanghai Institute of CeramicsChinese Academy of SciencesShanghai200050China Avic Manufacturing Technology Institute Beijing100024China

In this work,the microstructure evolution,thermal expansion,thermal conductivity,and thermal shock resistance properties of the plasma-sprayed Xl-Gd_(2)SiO_(5),X2-Y_(2)SiO_(5),and X2-Er_(2)SiO_(5)coatings were evaluated and compared by experimental measurement and theoretical *** showed that significant microstructure evolution such as crystallization of amorphous phase,grain growth,and defects reduction was observed in the RE_(2)SiO_(5)coatings after thermal aging at 1400℃.The Xl-Gd_(2)SiO_(5)coating exhibited higher CTE values than the X2-Y_(2)SiO_(5)and X2-Er_(2)SiO_(5)coatings,which was related to their crystal *** thermal conductivity of thermal-aged RE_(2)SiO_(5)coating was much higher than that of the as-sprayed RE_(2)SiO_(5)coating,and thermal conductivity was determined not only by crystal structure but also mainly by the microstructure of the *** X2-Y_(2)SiO_(5)and X2-Er_(2)SiO_(5)coatings with lower thermal mismatch stre s ses presented much better thermal shock resistance than the X1-Gd_(2)SiO_(5)coating.

关键词： Rare-earth monosilicates Environmental barrier coating Microstructure evolution Thermal properties Crystal structure

等离子喷涂TiC-Graphite复合涂层摩擦磨损性能

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无机材料学报 2022年第6期37卷 643-650页

作者：洪督牛亚然李红钟鑫郑学斌中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050 上海大学材料科学与工程学院上海200072

等离子喷涂TiC涂层具有良好的综合性能,在极端环境能起到较好的耐磨保护作用,而石墨是一种优异的自润滑材料。通过喷雾干燥与真空烧结技术制备不同石墨添加量(1.25%、2.5%、5%和10%,质量分数)的TiC-Graphite球形粉体,并采用大气等离子... 详细信息

等离子喷涂TiC涂层具有良好的综合性能,在极端环境能起到较好的耐磨保护作用,而石墨是一种优异的自润滑材料。通过喷雾干燥与真空烧结技术制备不同石墨添加量(1.25%、2.5%、5%和10%,质量分数)的TiC-Graphite球形粉体,并采用大气等离子喷涂技术制备TiC-Graphite复合涂层。对涂层的相组成、显微结构和力学性能进行了表征,并对涂层的摩擦磨损性能进行了比较研究。结果发现,TiC-Graphite涂层主要由TiC和石墨相组成。随石墨添加量增大,TiC-Graphite涂层截面微裂纹增多,表面粗糙度增大,硬度下降。石墨对TiC涂层在高载荷的磨损性能影响更显著。在50 N高载荷条件,随石墨添加量增大,TiC-Graphite涂层磨损率降低后急剧增大,而摩擦系数持续减小。当石墨添加量为2.5%时,涂层获得最低的磨损率为0.67×10^(−5) mm^(3)/(N·m),同时具有较低的摩擦系数(0.35),与不添加石墨的TiC涂层相比,分别降低了72.4%和27.8%。

关键词： TiC-Graphite复合涂层磨损性能大气等离子喷涂显微结构力学性能

TiAl合金表面TiAlCrY/YSZ涂层高温长时间服役性能

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无机材料学报 2023年第1期38卷 105-112页

作者：潘洋洋梁波洪督祁志祥牛亚然郑学斌燕山大学材料科学与工程学院亚稳材料国家重点实验室秦皇岛066004 中国科学院上海硅酸盐研究所特种无机涂层实验室上海200050 南京理工大学材料评价与设计教育部工程研究中心先进金属与金属间化合物材料技术工信部重点实验室南京210094

TiAl合金具有低密度、高比强度的优异性能,是一种潜在的航空发动机用结构材料。TiAl合金的服役温度范围为700~900℃,在其表面制备高温热防护涂层可以进一步提高服役温度。本研究采用等离子喷涂技术在TiAl合金表面制备了新型TiAlCrY/YSZ... 详细信息

TiAl合金具有低密度、高比强度的优异性能,是一种潜在的航空发动机用结构材料。TiAl合金的服役温度范围为700~900℃,在其表面制备高温热防护涂层可以进一步提高服役温度。本研究采用等离子喷涂技术在TiAl合金表面制备了新型TiAlCrY/YSZ涂层,并与传统的NiCrAlY/YSZ热障涂层进行高温长时间服役性能对比研究。结果发现,TiAlCrY/YSZ涂层在1100℃空气环境中服役300 h保持完好,表现出良好的高温性能,而NiCrAlY/YSZ涂层在1100℃的服役寿命不足100 h。显微分析结果表明,TiAlCrY黏结层表面会形成一层连续且致密的TGO,其主要成分为Al2O3,与YSZ涂层的界面兼容性良好。并且TGO在1100℃空气环境中服役300 h后,厚度仍<8μm。以上研究表明,与传统NiCrAlY/YSZ热障涂层相比,TiAlCrY/YSZ更适合作为TiAl合金表面的高温热防护涂层。

关键词： TiAl合金 TiAlCrY/YSZ涂层等离子喷涂高温长时间服役性能

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聚碳硅烷基复合涂层PCS裂解行为及其抗激光烧蚀性能

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无机材料学报 2023年第11期38卷 1271-1280页

作者：蔡佳赵芳霞范栋黄利平牛亚然郑学斌张振忠南京工业大学材料科学与工程学院南京211816 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

针对高性能激光防护涂层的开发问题,根据聚碳硅烷(PCS)裂解时会消耗大量激光能量,并产生高温陶瓷保护相的特点,本研究创新性地提出在传统氧化钇稳定氧化锆(YSZ)隔热涂层表面再复合PCS烧蚀型涂层的防护思路,采用料浆法结合大气等离子喷... 详细信息

针对高性能激光防护涂层的开发问题,根据聚碳硅烷(PCS)裂解时会消耗大量激光能量,并产生高温陶瓷保护相的特点,本研究创新性地提出在传统氧化钇稳定氧化锆(YSZ)隔热涂层表面再复合PCS烧蚀型涂层的防护思路,采用料浆法结合大气等离子喷涂技术(APS)在Ni基合金表面分别制备了NiCrAlY/YSZ/PCS-TiO_(2)(YPT)和NiCrAlY/YSZ/PCS-Y_(2)O_(3)(YPY)涂层。在研究TiO_(2)和Y2O3添加相对PCS裂解行为影响的基础上,系统研究了YPT和YPY复合涂层对10.6μm CO_(2)激光器的抗激光烧蚀性能,并与单层YSZ涂层进行比较。结果表明,YPY和YPT复合涂层比传统YSZ涂层的激光防护效果更好,这是因为在激光烧蚀初期,涂层表面的PCS裂解会消耗激光能量,且烧蚀后残余的Y_(2)SiO_(5)、SiC和SiO_(2)相会沉积在YSZ涂层上,形成致密的保护层,继续对YSZ涂层进行激光防护。YPY比YPT涂层激光防护性能更好,这是因为Y_(2)O_(3)具有高热导率和低热膨胀系数,YPY涂层产生的温度梯度更小,从而缓解热应力,且Y_(2)O_(3)参与PCS的裂解生成了Y_(2)SiO_(5)相,比TiO_(2)更能抑制PCS裂解引起的体积膨胀。此外YPY涂层中心烧蚀温度更高,生成PCS裂解产物SiC和SiO_(2)相的速度更快,能及时保护下方涂层,表现出更好的抗激光烧蚀性能。该研究有望为新型抗激光复合涂层的设计提供研究思路。

关键词：聚碳硅烷添加相复合涂层裂解抗激光烧蚀性能

真空等离子体喷涂ZrC-SiC复合涂层及性能研究

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热加工工艺 2015年第4期44卷 193-196页

作者：葛雪莲牛亚然李红郑学斌上海大学材料科学与工程学院上海200072 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

用真空等离子体喷涂法制备ZrC-SiC复合涂层,采用机械球磨法和烧结破碎法(机械球磨后在真空炉中热处理再破碎到合适粒径)对ZrC-SiC复合粉体进行喷涂前处理。利用X射线衍射仪、扫描电镜及X射线光电子能谱等分析手段,研究了涂层的形貌结构... 详细信息

用真空等离子体喷涂法制备ZrC-SiC复合涂层,采用机械球磨法和烧结破碎法(机械球磨后在真空炉中热处理再破碎到合适粒径)对ZrC-SiC复合粉体进行喷涂前处理。利用X射线衍射仪、扫描电镜及X射线光电子能谱等分析手段,研究了涂层的形貌结构和基本性能。结果表明,真空等离子体喷涂是一种有效制备ZrC-SiC复合涂层的手段。喷涂前粉体经过烧结破碎法制备得到的涂层较机械球磨法更致密,涂层氧含量、气孔率、表面粗糙度低,同时结合强度、显微硬度较高。

关键词： ZrC-SiC 等离子体喷涂复合涂层性能

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硅酸镱环境障涂层抗熔盐腐蚀行为与机制研究

无机材料学报 2022年第12期37卷 1267-1274页

作者：刘平平钟鑫张乐李红牛亚然张翔宇李其连郑学斌中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050 上海大学复合材料研究中心上海200072 中国航空制造技术研究院北京100024

稀土硅酸盐环境障涂层(EBC)是应用于新一代高推重比航空发动机热端部件的重要材料,但其在高温熔盐环境的腐蚀行为与机制尚不明晰。本工作采用真空等离子喷涂技术(VPS)制备了Yb_(2)SiO_(5)/Yb_(2)Si_(2)O_(7)/Si环境障涂层,并研究了该涂... 详细信息

稀土硅酸盐环境障涂层(EBC)是应用于新一代高推重比航空发动机热端部件的重要材料,但其在高温熔盐环境的腐蚀行为与机制尚不明晰。本工作采用真空等离子喷涂技术(VPS)制备了Yb_(2)SiO_(5)/Yb_(2)Si_(2)O_(7)/Si环境障涂层,并研究了该涂层体系在900℃、Na_(2)SO_(4)+25%NaCl(质量分数)熔盐环境中的腐蚀行为与机制。研究发现,所制备的Yb_(2)SiO_(5)/Yb_(2)Si_(2)O_(7)/Si涂层体系结构致密,各层之间结合良好;涂层体系腐蚀240 h,熔盐组分渗透Yb_(2)SiO_(5)涂层,在Yb_(2)Si_(2)O_(7)中间层发生富集。涂层中Yb_(2)SiO_(5)相具有良好的稳定性,Yb_(2)O_(3)第二相与熔盐发生反应,且随腐蚀时间延长, Yb_(2)O_(3)含量减少。中间层Yb_(2)Si_(2)O_(7)相与熔盐反应生成磷灰石相NaYb_(9)Si_(6)O_(2)6和钠硅酸盐,并产生Cl_(2)和SO_(2)等挥发性物质,从而影响服役寿命。硅黏结层中未发现熔盐渗透现象,保持完整。该涂层体系具有良好的抗熔盐腐蚀性能。

关键词：环境障涂层硅酸镱 Na_(2)SO_(4)+25%NaCl熔盐腐蚀机制

富铝CMAS对稀土硅酸盐环境障涂层的腐蚀行为与机制研究

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无机材料学报 2023年第5期38卷 544-552,I0013页

作者：范栋钟鑫王亚文张振忠牛亚然李其连张乐郑学斌中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050 南京工业大学材料科学与工程学院南京211816 中国航空制造技术研究院北京100024

稀土硅酸盐环境障涂层(EBCs)有望应用于新一代高推重比航空发动机热端部件,但是服役条件下的熔盐腐蚀成为限制其应用的瓶颈。CMAS组分和稀土硅酸盐的晶体结构等因素对其腐蚀行为产生显著影响。本工作以不同晶型的稀土硅酸盐涂层材料为... 详细信息

稀土硅酸盐环境障涂层(EBCs)有望应用于新一代高推重比航空发动机热端部件,但是服役条件下的熔盐腐蚀成为限制其应用的瓶颈。CMAS组分和稀土硅酸盐的晶体结构等因素对其腐蚀行为产生显著影响。本工作以不同晶型的稀土硅酸盐涂层材料为研究对象,采用大气等离子喷涂技术制备X1-Gd_(2)SiO_(5)、X^(2)-RE_(2)SiO_(5)(RE=Y,Er)涂层,并研究其在富Al_(2)O_(3)的CMAS熔盐环境(1400℃)的腐蚀行为与机制。结果表明,X^(2)-RE_(2)SiO_(5)(RE=Y,Er)涂层耐蚀性能优于X1-Gd_(2)SiO_(5)涂层,这与涂层材料的物相组成和晶体结构的稳定性等因素有关。经CMAS腐蚀25 h后,X1-Gd_(2)SiO_(5)涂层表面仅生成磷灰石相;X^(2)-RE_(2)SiO_(5)涂层不仅生成磷灰石相,涂层中的RE_(2)O_(3)还与CMAS中的Al_(2)O_(3)反应生成石榴石相。生成石榴石相可提高涂层表面CMAS中CaO、SiO_(2)的相对含量,促进磷灰石致密层的生成,从而改善其耐蚀性能。

关键词：环境障涂层稀土硅酸盐 CMAS腐蚀腐蚀机理