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离子液体两相不对称氢甲酰化催化反应的研究

分子催化 2007年第1期21卷 13-18页

作者：邓昌晞杨勇袁友珠固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005

从(R)-BINAP出发制备水溶性磺酸钠盐配体(R)-BINAPS,采用离子液体[BMIM]BF4和[BMIM]PF6为介质,实现其Rh配合物对乙酸乙烯酯的两相不对称氢甲酰化反应.实验结果表明,在以[BMIM]BF4为介质的乙酸乙烯酯不对称氢甲酰化反应中,该催化剂在温... 详细信息

从(R)-BINAP出发制备水溶性磺酸钠盐配体(R)-BINAPS,采用离子液体[BMIM]BF4和[BMIM]PF6为介质,实现其Rh配合物对乙酸乙烯酯的两相不对称氢甲酰化反应.实验结果表明,在以[BMIM]BF4为介质的乙酸乙烯酯不对称氢甲酰化反应中,该催化剂在温和条件下显示出高于相应均相体系的产物ee值和异构醛选择性,并在6次循环使用中,反应产物的ee值、选择性和转化率均无明显改变;在离子液体体系中添加适当的甲苯时,油溶性配体(R)-BINAP与Rh组成的配合物催化剂亦可形成类似的两相反应体系,但其活性和选择性在重复使用中呈明显下降趋势.本文还考察了溶剂体系、膦铑比、温度、压力、时间等的影响,并尝试苯乙烯的两相不对称氢甲酰化反应.

关键词：离子液体 (R)-BINAP 不对称氢甲酰化水溶性铑膦配合物两相催化乙酸乙烯酯

酸碱存在下水溶性铑膦配合物的NMR表征及氢甲酰化性能研究

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高等学校化学学报 1999年第10期20卷 1589-1594页

作者：张宇袁友珠廖新丽叶剑良姚春香蔡启瑞厦门大学化学系厦门361005

３１Ｐ（１Ｈ）ＮＭＲ和１ＨＮＭＲ研究表明，当ＮａＯＨ加入到水溶性铑膦配合物ＨＲｈ（ＣＯ）·（ＴＰＰＴＳ）３［ＴＰＰＴＳ：Ｐ（ｍ－Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｎａ）３］后，可观察到有少量的ＯＴＰＰＴＳ［ＯＴＰＰＴＳ：Ｏ＝Ｐ... 详细信息

３１Ｐ（１Ｈ）ＮＭＲ和１ＨＮＭＲ研究表明，当ＮａＯＨ加入到水溶性铑膦配合物ＨＲｈ（ＣＯ）·（ＴＰＰＴＳ）３［ＴＰＰＴＳ：Ｐ（ｍ－Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｎａ）３］后，可观察到有少量的ＯＴＰＰＴＳ［ＯＴＰＰＴＳ：Ｏ＝Ｐ（ｍ－Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｎａ）３］出现，但配合物的特征谱峰即使在高浓度的ＮａＯＨ存在下也基本保持不变，表明ＮａＯＨ对配合物分子结构的影响较小；当吡啶加入到ＨＲｈ（ＣＯ）（ＴＰＰＴＳ）３中，３１Ｐ（１Ｈ）ＮＭＲ谱图中出现游离配体ＴＰＰＴＳ的３１Ｐ谱峰及若干结构未知的新水溶性配合物的３１Ｐ谱峰，表明吡啶分子将与配合物分子中的配体ＴＰＰＴＳ发生配体交换反应．在ＨＲｈ（ＣＯ）（ＴＰＰＴＳ）３中分别加入一定量的ＨＣｌ，ＨＮＯ３，Ｈ２ＳＯ４和Ｈ３ＰＯ４等无机酸时，随着酸量的增加，配合物的３１Ｐ物种含量逐渐下降，而ＯＴＰＰＴＳ量明显上升，直至配合物３１Ｐ物种完全消失；高浓度乙酸对配合物结构的影响与上述无机酸类似．ＨＲｈ（ＣＯ）（ＴＰＰＴＳ）３的１－己烯氢甲酰化催化反应结果表明，碱存在下可获得较高的正异构醛比值，但催化活性降低；酸存在下所得产物正异构醛比值相对较低且呈淡黄色．可见，酸对Ｈ?

关键词： NMR 铑膦配合物酸碱性氢甲酰化催化剂

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钴掺杂二氧化钛的光催化制氢性能

物理化学学报 2011年第10期27卷 2406-2410页

作者：闫石黄勤栋林敬东袁友珠廖代伟厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005 固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

采用聚合络合法(PCM)制备出钴掺杂二氧化钛(CO/TiO_2)光催化剂.以热重-差示扫描量热同步热分析(TGA-DSC),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱,X射线粉末衍射(XRD),氮气吸附-脱附,紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),X射线光电子能谱(XPS)等手段对... 详细信息

采用聚合络合法(PCM)制备出钴掺杂二氧化钛(CO/TiO_2)光催化剂.以热重-差示扫描量热同步热分析(TGA-DSC),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱,X射线粉末衍射(XRD),氮气吸附-脱附,紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),X射线光电子能谱(XPS)等手段对材料进行了表征.采用光催化制氧作为探针反应,以氧气的产量评价材料的光催化性能结果表明:采用聚合络合法制备的样品主体成分为锐钛矿晶型的二氧化钛,钴元素呈高度分散,钴的掺杂能够明显提升二氧化钛光催化材料的光催化制氢活性,当钴钛物质的量之比为0.3%时,催化剂具有最佳的光催化制氢活性,达到2499μmol,是同等条件下制备的无掺杂二氧化钛的近六倍.还对钴离子掺杂增强机理进行了探讨.

关键词：钴掺杂: 二氧化钛: 聚合络合法: 光催化: 制氢

高分辨NMR研究金属盐对水溶性铑膦配合物分子结构的影响

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高等学校化学学报 1999年第6期20卷 914-917页

作者：袁友珠张宇叶剑良廖新丽姚春香杨意泉蔡启瑞厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室

用高分辨ＮＭＲ研究了ＮａＣｌ、ＮｉＳＯ４、ＣｕＳＯ４、Ｆｅ２（ＳＯ４）３和Ｃｒ２（ＳＯ４）３对水溶性铑膦配合物ＨＲｈ（ＣＯ）（ＴＰＰＴＳ）３［ＴＰＰＴＳ：Ｐ（ｍ－Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｎａ）３］分子结构的影响．３１Ｐ（１Ｈ）... 详细信息

用高分辨ＮＭＲ研究了ＮａＣｌ、ＮｉＳＯ４、ＣｕＳＯ４、Ｆｅ２（ＳＯ４）３和Ｃｒ２（ＳＯ４）３对水溶性铑膦配合物ＨＲｈ（ＣＯ）（ＴＰＰＴＳ）３［ＴＰＰＴＳ：Ｐ（ｍ－Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｎａ）３］分子结构的影响．３１Ｐ（１Ｈ）和１ＨＮＭＲ谱显示，于室温下在ＨＲｈ（ＣＯ）（ＴＰＰＴＳ）３中加入的ＮａＣｌ或ＮｉＳＯ４对配合物的特征３１Ｐ（１Ｈ）和１ＨＮＭＲ谱峰无明显影响；当加入ＣｕＳＯ４后，配合物的Ｒｈ—Ｈ质子峰强度弱化明显，进而消失，且原配合物的特征磷谱峰强度减弱，新生成的磷物种谱峰逐渐成为磷谱的主要物种．当加入Ｆｅ２（ＳＯ４）３或Ｃｒ２（ＳＯ４）３后，三价金属离子的强顺磁性使ＮＭＲ灵敏度下降，谱峰宽化，该２种盐均易与水溶性铑膦配合物产生强烈的相互作用，易使配合物特征谱峰消失．实验结果表明。

关键词：水溶性铑膦配合物金属盐分子结构氢甲酰化催化剂核磁共振

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介孔分子筛负载型铑膦配合物催化剂的制备

厦门大学学报（自然科学版） 2000年第1期39卷 128-131页

作者：蔡阳袁友珠傅琪佳杨意泉蔡启瑞厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

研究介孔分子筛ＭＣＭ－４１及其负载铑膦配合物催化剂的制备，并用ＸＲＤ和ＦＴＩＲ对催化剂进行表征．活性结果表明，该催化剂在丙烯氢甲酰化反应中的催化活性比其它分子筛负载的催化剂高．

关键词：介孔分子筛 MCM-41 铑膦配合物催化剂负载型

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La掺杂型羟基磷灰石催化苯乙烯环氧化

厦门大学学报（自然科学版） 2011年第6期50卷 1016-1022页

作者：卢新宁林海强段新平袁友珠厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用超声辅助的液相沉淀法制备不同La掺杂量的羟基磷灰石催化剂,采用XRD,BET,FT-IR,SEM,EDS和CO2-TPD等手段表征催化剂的结构和表面性质,并考察其在双氧水氧化剂存在下催化苯乙烯环氧化反应的性能.结果表明,随着La的引入,羟基磷灰石晶... 详细信息

采用超声辅助的液相沉淀法制备不同La掺杂量的羟基磷灰石催化剂,采用XRD,BET,FT-IR,SEM,EDS和CO2-TPD等手段表征催化剂的结构和表面性质,并考察其在双氧水氧化剂存在下催化苯乙烯环氧化反应的性能.结果表明,随着La的引入,羟基磷灰石晶格中部分Ca2+被La3+取代,发生一定程度的晶格畸变,并使表面某些碱性位强度和数量有所增加,当La/(Ca+La)原子比为0.02时,La掺杂型羟基磷灰石的表面强碱性位数量达到最大,表现出最佳的苯乙烯双氧水环氧化的催化活性,苯乙烯转化率和环氧苯乙烷选择性分别为76.2%和83.5%.La掺杂型羟基磷灰石可多次循环使用,具有较稳定的结构和催化性能.

关键词：羟基磷灰石 La 掺杂苯乙烯环氧化

Poorly controlled type II diabetes mellitus significantly enhances postoperative chemoresistance in patients with stage III colon cancer

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World Journal of Gastroenterology 2025年第3期31卷 29-41页

作者： Ruo-Yu Guan Jia-Wei Wu Zi-Yun yuan Zhi-yuan Liu Zi-zhu Liu Zhi-Cong Xiao Jing-Hui Li Cheng-Zhi Huang Jun-Jiang Wang Xue-Qing Yao Guangdong Cardiovascular Institute Guangdong Provincial People’s HospitalGuangdong Academy of Medical SciencesSouthern Medical UniversityGuangzhou 510080Guangdong ProvinceChina Department of Gastrointestinal Surgery Department of General SurgeryGuangdong Provincial People’s Hospital(Guangdong Academy of Medical Sciences)Southern Medical UniversityGuangzhou 510080Guangdong ProvinceChina Department of General Surgery Guangdong Provincial People’s Hospital Ganzhou Hospital(Ganzhou Municipal Hospital)Ganzhou 341000Jiangxi ProvinceChina Shantou University Medical College Shantou 515041Guangdong ProvinceChina School of Medicine South China University of TechnologyGuangzhou 510006Guangdong ProvinceChina Gannan Medical University Ganzhou 341000Jiangxi ProvinceChina

BACKGROUND Type II diabetes mellitus(T2DM)has been associated with increased risk of colon cancer(CC)and worse prognosis in patients with *** effects of T2DM on postoperative chemoresistance rate(CRR)and long-term disease-free survival(DFS)and overall survival(OS)in patients with stage III CC who receive curative resection remain *** To investigate whether T2DM or glycemic control is associated with worse postoperative survival outcomes in stage III *** This retrospective cohort study included 278 patients aged 40-75 years who underwent surgery for stage III CC from 2018 to *** on preoperative T2DM history,the patients were categorized into non-DM(n=160)and DM groups(n=118).The latter was further divided into well-controlled(n=73)and poorly controlled(n=45)groups depending on the status of glycemic ***,OS,and CRR were compared between the groups and Cox regression analysis was used to identify risk *** Patients in the DM and non-DM groups demonstrated similar DFS,OS,and CRR(DFS:72.03%vs 78.75%,P=0.178;OS:81.36%vs 83.12%,P=0.638;CRR:14.41%vs 7.5%,P=0.063).Poorly controlled DM was associated with a significantly worse prognosis and higher CRR than well-controlled DM(DFS:62.22%vs 78.07%,P=0.021;OS:71.11%vs 87.67%,P=0.011;CRR:24.40%vs 8.22%,P=0.015).High preoperative fasting plasma glucose[DFS:Hazard ratio(HR)=2.684,P<0.001;OS:HR=2.105,P=0.019;CRR:HR=2.214,P=0.005]and glycosylated hemoglobin levels(DFS:HR=2.344,P=0.006;OS:HR=2.119,P=0.021;CRR:HR=2.449,P=0.009)indicated significantly poor prognosis and high CRR,while T2DM history did not(DFS:HR=1.178,P=0.327;OS:HR=0.933,P=0.739;CRR:HR=0.997,P=0.581).CONCLUSION Increased preoperative fasting plasma glucose and glycosylated hemoglobin levels,but not T2DM history,were identified as risk factors associated with poor postoperative outcomes and high CRR in patients with stage III CC.

关键词： Colon cancer Chemoresistance Diabetes mellitus Prognosis Type II diabetes mellitus

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水溶性铑膦配合物催化剂的制备、结构和性能

厦门大学学报（自然科学版） 2001年第2期40卷 407-417页

作者：袁友珠杨意泉林国栋张鸿斌蔡启瑞固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学系福建厦门361005

概述了烯烃氢甲酰化水溶性铑膦配合物催化剂分子设计的发展和水平 ,讨论有关水溶性铑膦配合物的结构、性能和在氢甲酰化催化反应中的应用 ,内容包括水溶性铑膦配合物催化剂和负载型水溶性铑膦配合物催化剂的设计、制备及其催化剂失活机... 详细信息

概述了烯烃氢甲酰化水溶性铑膦配合物催化剂分子设计的发展和水平 ,讨论有关水溶性铑膦配合物的结构、性能和在氢甲酰化催化反应中的应用 ,内容包括水溶性铑膦配合物催化剂和负载型水溶性铑膦配合物催化剂的设计、制备及其催化剂失活机理 ,并藉以说明水溶性配体和催化剂的合成、两相催化的应用开拓以及新型催化体系的设计乃将是今后研究的重点 .

关键词：两相催化氢甲酰化负载水相催化剂催化剂结构水溶性铑膦配合物制备

Intestinal glucagon-like peptide-1:A new regulator of impaired counterregulatory responses to hypoglycemia in type 1 diabetes mellitus

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World Journal of Diabetes 2025年第1期16卷 217-221页

作者： Le-Rong Liu yuan-yuan Luo Pei-zhu Su Cong Zhang Zhao-Tao Li Department of Endocrinology and Metabolism Nanfang HospitalSouthern Medical UniversityGuangzhou 510515Guangdong ProvinceChina Department of Endocrinology Chongqing University Three Gorges HospitalChongqing 404100China Chongqing Municipality Clinical Research Center for Endocrinology and Metabolic Diseases Chongqing University Three Gorges HospitalChongqing 404100China Department of Endocrinology The Second Affiliated HospitalChongqing Medical UniversityChongqing 400013China Department of Gastroenterology The First People's Hospital of FoshanFoshan 528000Guangdong ProvinceChina

In this article,we review the study by Jin et al,which examined the role of intestinal glucagon-like peptide-1(GLP-1)in counterregulatory responses to hypoglycemia in patients with type 1 diabetes mellitus(T1DM).With the global rise of T1DM,there is an increased burden on society and healthcare *** to insulin therapy and islet dysfunction,T1DM patients are highly vulnerable to severe hypoglycemia,a leading cause of *** healthy individuals,counterregulatory mechanisms restore blood glucose during hypoglycemia,but repeated episodes impair these *** et al demonstrated that overexpression of GLP-1 attenuates the sympathetic-adrenal reflex and disrupts the secretion of counterregulatory hormones such as glucagon during hypoglycemia,leading to counterregulatory *** findings highlight the critical role of GLP-1 in the impaired counterregulatory response to hypoglycemia in T1DM patients and provide new insights into the potential application of GLP-1-related therapies in T1DM patients.

关键词： Glucagon-like peptide-1 Impaired counterregulation Type 1 diabetes mellitus Sympathetic-adrenal reflex Glucagon