检索结果-南通市图书馆

Chemical Research in Chinese Universities 2020年第6期36卷 1203-1208页

作者： yu Bowen LOU Caiyi ZHANG Wenna XU Shutao HAN Jingfeng yu zhengxi WEI Yingxu LIU Zhongmin National Engineering Laboratory for Methanol to Olefins Dalian National Laboratory for Clean EnergyiChEM(Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials)Dalian Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesDalian 116023P.R.China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100039P.R.China

Methanol-to-olefins(MTO)reaction is one of the important non-petroleum routes to produce light olefinsover acidic molecular *** this study,the complete reaction course of MTO on SAPO-34 molecular sieve with retained organics evolution from induction period to deactivation period was investigated systematically at different weight hourly space velocities(WHSV)of *** the aid of 12C/3C-methanol isotopic switch experiment,the dual cycle mechanism involving aromatics-based cycle and alkenes-based cycle was evaluated during the whole reac-tion *** detailed reaction route varied with the evolution of the retained organics in the catalyst at different reaction *** aromatics-based cycle and alkenes-based cycle alternately dominate the reaction *** the efficient reaction period,aromatics-based cvcle is the main reaction mechanism,while in the induction and deactiva-tion *** contribution of alkenes-based cvcle mechanism will become more important.

关键词： SAPO-34 Methanol-to-olefin(MTO) Polymethy Ibenzene Dual-cycle mechanism Isotopic tracer

不同锌盐改性的HZSM-5催化剂上甲醇芳构化反应

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

催化学报 2014年第10期35卷 1740-1751页

作者：毕怡王莹利陈欣于政锡许磊中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹) 辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

分别用ZnSO4,Zn(AcO)2,Zn(NO3)2和ZnCl2溶液对HZSM-5分子筛浸渍改性得到不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂.采用X射线衍射、N2物理吸附、热重-质谱分析、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等方法对改性后的催化剂进行了表征,并在固定床反应装... 详细信息

分别用ZnSO4,Zn(AcO)2,Zn(NO3)2和ZnCl2溶液对HZSM-5分子筛浸渍改性得到不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂.采用X射线衍射、N2物理吸附、热重-质谱分析、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等方法对改性后的催化剂进行了表征,并在固定床反应装置上考察了其甲醇芳构化反应性能.结果表明,不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂上Zn物种的存在形式不同会导致其表面酸中心强度与分布具有较大差异,经ZnSO4改性的HZSM-5催化剂表面上强B酸中心和Zn物种的存在使其表现出最佳的甲醇芳构化反应性能.

关键词： HZSM-5分子筛锌盐甲醇芳构化

固体氧化物催化剂酸碱性质对1,2-丙二醇转化反应的影响

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

催化学报 2010年第4期31卷 441-446页

作者：于政锡许磊张新志刘中民中国科学院大连化学物理研究所甲醇制烯烃国家工程实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049

采用X射线衍射、热重、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附等手段研究了Al2O3,MgO,CaO和KNO3改性MgO催化剂的结构和酸碱性质,并在固定床反应装置上考察了上述催化剂气相催化转化1,2-丙二醇反应性能.结果表明,催化剂表面的酸碱性对1,2-丙... 详细信息

采用X射线衍射、热重、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附等手段研究了Al2O3,MgO,CaO和KNO3改性MgO催化剂的结构和酸碱性质,并在固定床反应装置上考察了上述催化剂气相催化转化1,2-丙二醇反应性能.结果表明,催化剂表面的酸碱性对1,2-丙二醇气相转化反应的产物分布有显著影响.Al2O3催化剂上的产物以丙醛和丙酮为主;MgO催化剂上的主要产物为丙酮醇;CaO催化剂上丙酮和丙烯醇选择性相对较高;KNO3改性MgO催化剂上环氧丙烷选择性显著升高.结合不同催化剂酸碱性质及其反应结果,提出了1,2-丙二醇气相转化的6个主要反应途径,明确了各反应途径与催化剂酸碱性质的关系.

关键词：固体酸固体碱氧化铝氧化镁氧化钙 1,2-丙二醇环氧丙烷

化学液相沉积法改性HY沸石及其对萘与叔丁醇择形烷基化反应的催化性能

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

催化学报 2008年第12期29卷 1237-1241页

作者：王莹利许磊于政锡张新志刘中民中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049

采用化学液相沉积法,经异丁基三乙氧基硅烷修饰并用高温水蒸气处理得到了改性HY沸石.采用X射线衍射、低温N2吸附和脉冲式质量分析技术研究了改性样品骨架结构、比表面积、孔结构参数和吸附性质的变化,并考察了HY沸石及其改性后样品对萘... 详细信息

采用化学液相沉积法,经异丁基三乙氧基硅烷修饰并用高温水蒸气处理得到了改性HY沸石.采用X射线衍射、低温N2吸附和脉冲式质量分析技术研究了改性样品骨架结构、比表面积、孔结构参数和吸附性质的变化,并考察了HY沸石及其改性后样品对萘与叔丁醇烷基化制备2,6-二叔丁基萘(2,6-DTBN)反应的催化性能.结果表明,改性后HY沸石的骨架结构基本不变,但比表面积增大,平均孔径缩小,孔口尺寸得到了一定调变.在改性后HY沸石催化剂上萘与叔丁醇烷基化反应活性下降,但催化剂择形性能明显提高,其2,6-DTBN/2,7-DTBN比可以达到6.62。

关键词：化学液相沉积 HY沸石萘叔丁醇 2,6-二叔丁基萘

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

活性炭载体对醋酸乙烯合成催化剂活性的影响

石油化工 2006年第12期35卷 1140-1144页

作者：于政锡徐建本郑起林性贻詹瑛瑛福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002

选择6种活性炭为载体制备了用于合成醋酸乙烯的负载型醋酸锌催化剂,采用N2吸附、程序升温脱附、元素分析、扫描电子显微镜等表征方法,考察了活性炭载体的比表面积、孔结构、表面含氧官能团、表面形貌及化学组成对负载型醋酸锌催化剂活... 详细信息

选择6种活性炭为载体制备了用于合成醋酸乙烯的负载型醋酸锌催化剂,采用N2吸附、程序升温脱附、元素分析、扫描电子显微镜等表征方法,考察了活性炭载体的比表面积、孔结构、表面含氧官能团、表面形貌及化学组成对负载型醋酸锌催化剂活性的影响。研究结果发现,相对于墨水瓶孔结构的活性炭,具有平行板孔结构的活性炭更有利于反应物分子和产物分子在催化剂内表面的吸附和脱附,对应的负载型醋酸锌催化剂的活性较高;相同材质的活性炭载体中,比表面积较大、含CO的表面含氧官能团的比例较大、纯度高、灰分含量低的活性炭载体负载的醋酸锌催化剂的活性较高。

关键词：活性炭载体醋酸锌催化剂醋酸乙烯

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

对二甲苯生产技术研究进展及发展趋势

化工进展 2020年第12期39卷 4984-4992页

作者：于政锡徐庶亮张涛叶茂刘中民中国科学院大连化学物理研究所甲醇制烯烃国家工程实验室辽宁大连116023

阐述了甲苯歧化和烷基转移、二甲苯异构化、甲醇芳构化、甲苯选择性歧化及甲醇甲苯选择性烷基化等对二甲苯生产技术的研究进展,并分析了各种技术的优势及不足。文章分析表明,与甲醇制芳烃技术相比,甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯技术... 详细信息

阐述了甲苯歧化和烷基转移、二甲苯异构化、甲醇芳构化、甲苯选择性歧化及甲醇甲苯选择性烷基化等对二甲苯生产技术的研究进展,并分析了各种技术的优势及不足。文章分析表明,与甲醇制芳烃技术相比,甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯技术具有对二甲苯选择性高、流程短、无需吸附分离等方面的显著优势,是实现煤经甲醇(和甲苯或苯)制对二甲苯产业发展的最佳选择;采用芳烃联合装置与甲醇甲苯选择性烷基化技术耦合,理想状况下可实现对二甲苯增产40%以上,同时不副产苯。提出了对二甲苯生产工艺技术的发展趋势:发展甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯技术,既利于煤炭的清洁高效利用,保障聚酯产业链安全,还有助于形成煤化工和石油化工技术互补、协调发展的新格局。

关键词：对二甲苯甲醇甲苯选择性烷基化甲苯选择性歧化甲苯歧化和烷基转移二甲苯异构化甲醇芳构化

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

发展农村邮政储蓄中间业务的探讨

邮政研究 2005年第6期21卷 28-30页

作者：余正西黄冈市邮政局湖北黄冈438000

文章阐述了农村邮政储蓄中间业务发展的现状,分析了农村邮政储蓄中间业务存在的问题和发展的优势,探讨了农村邮政储蓄中间业务发展的策略。

关键词：储蓄中间业务对策代理代收代付绿卡汇兑

煤矿工业广场煤柱岩体滑移及其引起立井破坏——兼论本溪彩屯煤矿立井破坏

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

阜新矿业学院学报 1983年第2期 15-29页

作者：于政喜研究生

保护煤柱外开采引起立井的变形和破坏,按其破坏原因可划分为二种类型:保护煤柱尺寸不足引起的变形与破坏;煤柱岩体滑移引起的变形与破坏.本文讨论了工业广场煤柱岩体滑移的机理,建立了滑移模型。在此基础上,提出了判定工业广场煤柱岩体... 详细信息

保护煤柱外开采引起立井的变形和破坏,按其破坏原因可划分为二种类型:保护煤柱尺寸不足引起的变形与破坏;煤柱岩体滑移引起的变形与破坏.本文讨论了工业广场煤柱岩体滑移的机理,建立了滑移模型。在此基础上,提出了判定工业广场煤柱岩体稳定及估算工业广场煤柱滑移趋势的公式,并用实测资料对公式进行了检验.

关键词：岩体稳定立井工业广场煤柱煤柱尺寸滑移本溪辽宁

在线全文

同方期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

硝酸处理活性炭对醋酸乙烯催化活性的影响

石油化工 2004年第11期33卷 1024-1027页

作者：陈晨林性贻于政锡陈晓晖郑起魏可镁福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002 福州大化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002

研究了改性活性炭载体的表面物理化学性质及其对乙炔法合成醋酸乙烯催化剂催化性能的影响。研究发现,催化剂中醋酸锌的负载量基本相同时,经质量分数15％硝酸处理的活性炭为载体制得的催化剂比未经处理的活性炭为载体制得的催化剂的活性... 详细信息

研究了改性活性炭载体的表面物理化学性质及其对乙炔法合成醋酸乙烯催化剂催化性能的影响。研究发现,催化剂中醋酸锌的负载量基本相同时,经质量分数15％硝酸处理的活性炭为载体制得的催化剂比未经处理的活性炭为载体制得的催化剂的活性相对提高5.36％。硝酸氧化可显著提高活性炭的含氧官能团的量,增加中、大孔的比表面积和孔体积,影响催化剂的活性。活性炭中的中、大孔对催化剂活性有利,但含氧官能团的影响更为强烈,催化活性与活性炭载体的内酯基含量呈正相关,与羟基含量呈负相关。并对反应机理进行了推测。

关键词：硝酸活性炭官能团活性醋酸乙烯催化

Zn/ZSM-5催化剂中Zn物种与CO_(2)和正丁烷耦合反应间相关性研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 154-163页

作者：孙旭科刘荣升范改丽刘昱含叶芳秀于政锡刘中民中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室低碳催化技术国家工程研究中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 大连理工大学化学学院辽宁大连116024 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580

随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还... 详细信息

随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还发现,通过对H-ZSM-5进行Zn改性,可以显著提高其催化性能,这为CO_(2)的高效转化和利用提供了新的研究方向.然而,目前关于Zn-ZSM-5催化剂中Zn物种的具体存在状态及其与耦合反应性能之间的关系尚不明确,这限制了高效催化剂的进一步设计.因此,深入探究Zn物种在Zn-ZSM-5催化剂中的存在状态及其与催化性能之间的关联机制,从而设计和开发更高效的CO₂转化催化剂已成为当务之急.本文通过紫外-可见光漫反射光谱、X-射线光电子能谱和1H魔角旋转-核磁共振等多种技术系统地表征了Zn-ZSM-5分子筛中酸性中心和Zn物种存在状态的演变过程,讨论了Zn物种活性中心与耦合反应之间的构-效关系,阐明了耦合反应的机理.研究表明,Zn-ZSM-5分子筛中Zn物种主要以ZnO团簇、Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)的形式存在,且其含量随Zn负载量的变化而改变.其中,ZnO团簇及(Zn-O-Zn)^(2+)物种的含量随Zn负载量的增加而上升,而Zn-OH^(+)物种含量则先上升后下降,这是由于部分Zn-OH^(+)物种转化为(Zn-O-Zn)^(2+)物种.在CO_(2)与正丁烷的耦合反应中,正丁烷的转化受到Brønsted酸位点的减少、Zn活性位点的形成以及粗晶ZnO物种的堆积等多种因素的影响.Zn-OH^(+)物种是主要的CO_(2)催化转化活性中心,而芳烃的生成则主要受Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的影响.Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种均具有较强的脱氢性能,可通过脱氢路径促进芳烃的生成.Zn5%-ZSM-5(Zn负载量为5 wt%)样品表现出最优的催化性能:正丁烷转化率为94.71%,CO_(2)转化率为30.43%,芳烃选择性为53.71%.原位实验进一步证实了内酯、羧酸和不饱和醛酮等含氧化合物作为中间体的存在.基于上述研究,我们提出了Zn-ZSM-5上CO_(2)和正丁烷耦合的反应机理,主要包括以下三条反应路径:(1)在Zn-OH^(+)物种的催化作用下,正丁烷和CO_(2)首先被耦合活化形成内酯,随后经过一系列反应形成羧酸、酸酐和其他含氧化合物,最终通过复杂的反应生成芳烃.(2)部分CO_(2)在Zn-OH^(+)物种的催化下,通过逆水煤气变换(RWGS)反应以及与烃类化合物的干重整反应生成CO.这些CO随后在Zn-OH^(+)物种的催化下与烯烃发生耦合反应,最终生成芳烃产物.(3)正丁烷在Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的催化下,发生脱氢和异构化反应产生烯烃.部分烯烃可通过与CO耦合或烯烃发生聚合、环化、脱氢等过程生成芳烃产物.综上所述,本文深入探讨了CO_(2)与正丁烷在Zn-ZSM-5催化剂上的耦合反应机制.通过系统研究,建立了催化剂中Zn物种与催化性能之间的构-效关系,并提出了耦合反应的具体路径.本文不仅有助于深入理解Zn-ZSM-5的催化作用机制,而且对于未来设计和开发更高效的催化体系具有重要的参考价值.

关键词：耦合反应 CO_(2)利用锌的引入 Zn-OH+ (Zn-O-Zn)^(2+) ZSM-5