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不同Pd/Ag配比Pd-Ag/Al_2O_3催化乙炔加氢微观反应动力学分析

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化工学报 2018年第2期69卷 674-681页

作者：张健黄邦印隋志军周兴贵袁渭康化学工程联合国家重点实验室华东理工大学上海200237

乙炔加氢是乙烯工业中的重要精制反应。以α-Al_2O_3作为载体,采用分步等量浸渍法制备了不同Pd/Ag配比的加氢催化剂,使用N2物理吸附、XRD、ICP、XPS、TEM和CO化学吸附等手段表征催化剂的结构和组成,根据正交实验设计方案进行动力学实验... 详细信息

乙炔加氢是乙烯工业中的重要精制反应。以α-Al_2O_3作为载体,采用分步等量浸渍法制备了不同Pd/Ag配比的加氢催化剂,使用N2物理吸附、XRD、ICP、XPS、TEM和CO化学吸附等手段表征催化剂的结构和组成,根据正交实验设计方案进行动力学实验,建立了微观反应动力学模型,并根据动力学模拟结果和动力学参数值的变化分析了Ag助剂含量对乙炔加氢反应动力学的影响。研究结果表明,以Pd-Ag催化剂上碳二加氢的DFT计算结果为基础参数来源,经过吸脱附步骤活化能的优化,微观反应动力学模型可以很好地模拟不同Pd/Ag配比催化剂上的乙炔加氢反应动力学结果;在所研究范围内,各催化剂上加氢反应的表面最丰物种皆为C2H4*,速率控制步骤为乙烯基加氢,不会随着Ag含量的不同发生变化;但是Ag含量的增加显著降低了氢气脱附活化能,提高了乙烯的选择性,这可能与Ag含量的提高增加了催化剂表面Ag和Pd之间的电子转移现象有关。

关键词：乙炔加氢 Pd-Ag催化剂微观反应动力学 Ag助剂影响

Ag助剂对丙烯气相环氧化Au/TS-1-B催化剂性能的影响

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化工学报 2016年第9期67卷 3684-3691页

作者：杨佳张志华冯翔段学志周静红周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

以堵孔钛硅分子筛(TS-1-B)为载体,通过沉积-沉淀法制备了金催化剂(Au/TS-1-B)和金-银双金属催化剂(Au-Ag/TS-1-B),考察两个催化剂在丙烯气相环氧化反应中的稳定性,并利用HRTEM、Py-GC-MS和UV-vis DRS等手段对金属颗粒粒径变化、结焦量... 详细信息

以堵孔钛硅分子筛(TS-1-B)为载体,通过沉积-沉淀法制备了金催化剂(Au/TS-1-B)和金-银双金属催化剂(Au-Ag/TS-1-B),考察两个催化剂在丙烯气相环氧化反应中的稳定性,并利用HRTEM、Py-GC-MS和UV-vis DRS等手段对金属颗粒粒径变化、结焦量及结焦种类等进行了表征。结果表明,Ag的引入显著降低了催化剂表面焦类物质总量和结焦中低聚烯烃的相对含量,从而显著提升了催化剂的稳定性。

关键词：丙烯环氧化金催化剂稳定性双金属分子筛制备

多孔分布板对气升式环流反应器内流动和传质的影响

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化学反应工程与工艺 2020年第5期36卷 385-394页

作者：方国栋周兴贵束忠明华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为改善环隙进料气升式环流反应器内气相分布状况,提高气含率,强化传质,在反应器上升段设置了多孔分布板,然后采用计算流体力学(CFD)模拟方法,对工业规模气升式环流反应器进行了数值模拟研究。考察了多孔分布板对环流反应器内流动和传质... 详细信息

为改善环隙进料气升式环流反应器内气相分布状况,提高气含率,强化传质,在反应器上升段设置了多孔分布板,然后采用计算流体力学(CFD)模拟方法,对工业规模气升式环流反应器进行了数值模拟研究。考察了多孔分布板对环流反应器内流动和传质的影响规律,并研究了不同表观气速下分布板开孔率对气含率和传质系数的影响。冷漠实验结果表明:添加分布板能够提高气相径向分布的均匀性,对气泡进行有效破碎,降低气泡直径,增加反应器的整体气含率,强化气液传质效果。对多孔分布板开孔率进行了优化,确定了工业规模气升式环流反应器的分布板最佳开孔率。模拟结果为环流反应器的放大设计和优化提供了依据。

关键词：气升式环流反应器计算流体力学多孔分布板

氧化硅载体对Ir-Re双金属的结构及其催化甘油氢解的影响

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化工学报 2016年第2期67卷 540-548页

作者：冷莉张宏任鑫周静红隋志军周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

采用3种氧化硅载体KIT-6、G-6和FS制备了Ir-Re双金属催化剂,并应用于甘油选择性氢解制备1,3-丙二醇,采用TEM、XRD、H2-TPR、CO-DRIFTS和NH3-TPD等手段详细表征了催化剂结构,并探讨其构效关系。研究结果表明:3种催化剂表面的Ir-Re双金属... 详细信息

采用3种氧化硅载体KIT-6、G-6和FS制备了Ir-Re双金属催化剂,并应用于甘油选择性氢解制备1,3-丙二醇,采用TEM、XRD、H2-TPR、CO-DRIFTS和NH3-TPD等手段详细表征了催化剂结构,并探讨其构效关系。研究结果表明:3种催化剂表面的Ir-Re双金属催化剂均形成了Ir-Re合金结构,合金化程度为Ir-Re/KIT-6>Ir-Re/FS>Ir-Re/G-6;载体表面羟基含量显著影响Ir-Re纳米粒子的分散度及其与载体的相互作用。Ir-Re/FS的金属分散度最高,甘油氢解的初始活性最高但稳定性最差;而具有良好合金结构的Ir-Re/KIT-6在甘油氢解中表现出良好的氢解活性和最高的1,3-丙二醇选择性。

关键词：生物质催化剂载体甘油加氢合金

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微通道中两相流压降与传质的研究

化学反应工程与工艺 2007年第4期23卷 309-314页

作者：聂晶尧宋宏宇袁向前周兴贵华东理工大学联合化学反应工程研究所上海200237

以氮气和水为实验体系,采用均质混合模型,研究微混合器的微通道中两相流通过微通道的压降,并测定了两相流的传质系数。结果表明,微通道当量直径为95.2μm,气体速率为1.089～4.355 m/s,液体速率为0.006 41～0.170 90 m/s的条件下,均质混... 详细信息

以氮气和水为实验体系,采用均质混合模型,研究微混合器的微通道中两相流通过微通道的压降,并测定了两相流的传质系数。结果表明,微通道当量直径为95.2μm,气体速率为1.089～4.355 m/s,液体速率为0.006 41～0.170 90 m/s的条件下,均质混合模型计算压降值与实测值吻合良好。气速为1.633～3.484 m/s,液速为0.025 6 m/s时,随着气速增加,传质系数呈递增的趋势。气速为1.633～3.484 m/s,液速为0.019 2 m/s时,随着气速增加,传质系数先增加后降低然后再增加。传质系数对液速变化更为敏感。

关键词：微通道压降传质两相流

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枝形微混合器研究进展

化学反应工程与工艺 2013年第3期29卷 247-252页

作者：侯璟鑫范志伟周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

对枝形微混合器在过程强化中的研究工作进行了总结,重点介绍了该微混合器的液-液均相、液-液非均相、以及气-液两相的混合与传质性能。枝形混合器特殊的枝形结构可实现宏观流体的微型化,促进流体的微观混合。枝形结构的几何参数通过Cons... 详细信息

对枝形微混合器在过程强化中的研究工作进行了总结,重点介绍了该微混合器的液-液均相、液-液非均相、以及气-液两相的混合与传质性能。枝形混合器特殊的枝形结构可实现宏观流体的微型化,促进流体的微观混合。枝形结构的几何参数通过Constructal理论确定,可在降低持液量的同时降低流动阻力。研究表明该枝形微混合器具有优良的混合性能、较大的处理量以及较低的阻力损失,在快速液-液反应、气液反应、溶剂萃取、气体吸收、纳米材料制备等化工过程中有重要的应用前景。

关键词：过程强化微型混合器混合传质

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微通道内连续合成过氧乙酸

化学反应工程与工艺 2009年第2期25卷 180-183页

作者：吴巍张晶钱刚周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了实现高浓度的过氧乙酸安全连续合成,首先在间歇反应器内研究了60～80℃和高浓度过氧化氢条件下过氧乙酸合成的反应动力学,并建立了反应速率方程。之后在石英微通道反应器内进行了高浓度过氧乙酸的连续合成。研究表明:建立的动力学... 详细信息

为了实现高浓度的过氧乙酸安全连续合成,首先在间歇反应器内研究了60～80℃和高浓度过氧化氢条件下过氧乙酸合成的反应动力学,并建立了反应速率方程。之后在石英微通道反应器内进行了高浓度过氧乙酸的连续合成。研究表明:建立的动力学方程能很好预测微通道内的反应结果;石英毛细管壁不影响过氧化氢和过氧乙酸的稳定性。使用高浓度过氧化氢并在较高温度下合成过氧乙酸,可将反应时间缩短到10～15 min。

关键词：过氧乙酸动力学微通道毛细管

基于密度泛函理论研究H共吸附对丙烷脱氢的影响

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化学反应工程与工艺 2012年第4期28卷 289-293页

作者：杨明磊朱贻安周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

采用密度泛函理论(DFT)考察了丙烷在Pt(111)表面上脱氢生成丙烯的反应机理。通过在Pt(111)面上预吸附一定数量H原子模拟共吸附H对丙烷脱氢过程的影响。结果表明:H共吸附能降低丙烷及其脱氢产物的吸附能,促进丙烯脱附,有利于提高丙烯的... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)考察了丙烷在Pt(111)表面上脱氢生成丙烯的反应机理。通过在Pt(111)面上预吸附一定数量H原子模拟共吸附H对丙烷脱氢过程的影响。结果表明:H共吸附能降低丙烷及其脱氢产物的吸附能,促进丙烯脱附,有利于提高丙烯的选择性;H共吸附会导致丙烷脱氢能垒变大,降低催化剂的脱氢活性;共吸附的影响随着H覆盖率增加而增大。

关键词：丙烯选择性密度泛函理论氢共吸附反应机理

纳米碳纤维负载钯催化剂在Heck反应中的应用——载体相互作用的影响(英文)

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催化学报 2008年第11期29卷 1145-1151页

作者：朱俊赵铁均 Ingvar KVANDE 陈德周兴贵袁渭康华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 挪威科技大学化学工程系挪威特隆赫姆7491

使用多元醇还原法制备了均匀分散的钯纳米颗粒.将钯纳米颗粒负载于板式、鱼骨式和管式纳米碳纤维,得到稳定、可重复使用的非均相催化剂.实验结果表明,钯纳米胶粒同载体之间的电位差对钯在载体上的负载量、粒子大小以及Heck反应中钯的溶... 详细信息

使用多元醇还原法制备了均匀分散的钯纳米颗粒.将钯纳米颗粒负载于板式、鱼骨式和管式纳米碳纤维,得到稳定、可重复使用的非均相催化剂.实验结果表明,钯纳米胶粒同载体之间的电位差对钯在载体上的负载量、粒子大小以及Heck反应中钯的溶失量有很大的影响.在制备过程中,增加钯纳米胶粒同纳米碳纤维表面的电位差能够大大降低钯在Heck反应中的流失.催化剂的反应活性随钯粒子的增大而降低.

关键词：纳米碳纤维钯等电点 Heck反应非均相催化剂