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醋酸乙酯加氢合成乙醇反应器的模型化

化工学报 2015年第2期66卷 561-566页

作者：孙帆程双于小芳张新平张春雷周兴贵上海华谊集团技术研究院上海200241 华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

根据实验室数据对醋酸乙酯加氢制乙醇宏观动力学方程进行参数估计,得到宏观动力学模型。根据动力学模型,同时考虑内扩散的影响以及物料、热量和动量衡算方程建立了醋酸乙酯加氢制乙醇固定床反应器的一维拟均相模型,并分别得到不同氢酯... 详细信息

根据实验室数据对醋酸乙酯加氢制乙醇宏观动力学方程进行参数估计,得到宏观动力学模型。根据动力学模型,同时考虑内扩散的影响以及物料、热量和动量衡算方程建立了醋酸乙酯加氢制乙醇固定床反应器的一维拟均相模型,并分别得到不同氢酯比、不同控制温度、不同压力下的多种工况的模拟结果。模拟结果与实际生产数据吻合。该模型可用于指导工业反应器的设计和操作优化。

关键词：醋酸乙酯固定床反应器乙醇动力学一维拟均相

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滴流床反应器中甘油连续催化氧化制甘油酸

化学反应工程与工艺 2020年第1期36卷 1-7,46页

作者：王敬楠凌翔段学志钱刚周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了提高非碱性条件下甘油选择性氧化反应中催化剂的稳定性和目标产物的收率,在滴流床反应器中考察了碳纳米管负载Pt催化剂(Pt/CNTs)上甘油氧化反应的性能,结合热重分析、高分辨率透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征了反应前后催化... 详细信息

为了提高非碱性条件下甘油选择性氧化反应中催化剂的稳定性和目标产物的收率,在滴流床反应器中考察了碳纳米管负载Pt催化剂(Pt/CNTs)上甘油氧化反应的性能,结合热重分析、高分辨率透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征了反应前后催化剂的结构和性质,并优化了甘油水溶液和氧气流量、反应温度以及甘油初始浓度等工艺条件。结果表明:连续操作的滴流床反应器中,Pt/CNTs催化剂上平均吸附的产物量较少,催化剂表面Pt4f的结合能仅有少许降低,且反应后催化剂颗粒无明显团聚和活性组分浸出现象,因而表现出较高的活性和稳定性。实验确定的较优工艺条件为甘油溶液流量0.10cm^(3)/min、氧气流量20.0 cm^(3)/min、反应温度60.0℃和甘油初始质量分数10.0%,在此条件下Pt/CNTs催化剂催化甘油转化率大于80%,甘油酸的收率大于55%。

关键词：甘油氧化甘油酸滴流床反应器 Pt/CNTs催化剂

丙烷脱氢反应过程的研究 Ⅰ.空管材质和器壁的影响

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石油化工 2015年第2期44卷 154-162页

作者：曹冬冬林少波隋志军朱贻安李平周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

分别以石英管和不锈钢管为反应器材质,采用空管流动方式,在350~700℃内,测定了反应器内丙烷和丙烯的热解转化率和产物分布,考察了反应器器壁处理及加入氢气的影响。实验结果表明,不同材质反应器内丙烷热解程度均明显强于丙烯,热解产物... 详细信息

分别以石英管和不锈钢管为反应器材质,采用空管流动方式,在350~700℃内,测定了反应器内丙烷和丙烯的热解转化率和产物分布,考察了反应器器壁处理及加入氢气的影响。实验结果表明,不同材质反应器内丙烷热解程度均明显强于丙烯,热解产物组成和分布亦不同。600℃下丙烷热解受器壁催化效应影响,高温（700℃）时则呈现气相自由基反应特征;而丙烯热解始终由器壁催化作用主导。高温（700℃）时石英管反应器内的丙烷转化率明显高于不锈钢管反应器,而不锈钢管反应器器壁的催化作用强于石英管反应器,导致丙烷和丙烯深度脱氢而结焦。用磷酸和硝酸钝化可分别降低石英管和不锈钢管反应器器壁的低温催化活性。在两种反应器内加入氢气均能明显增强丙烷的高温热解,但均能抑制丙烯的高温热解。加入氢气能减少深度脱氢反应,但不锈钢管反应器器壁上仍有结焦。

关键词：丙烷丙烯脱氢热解石英管不锈钢管反应器器壁处理氢气

高分散纳米Y型分子筛负载Ni_2P催化剂的制备及其加氢脱硫性能

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化学反应工程与工艺 2017年第2期33卷 129-135页

作者：谭亚洲叶光华朱卡克周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

以无模板剂法合成的纳米Y型分子筛(35 nm左右)为载体,采用低温还原法制备了高分散Ni_2P/NY催化剂,同时制备了普通Y型分子筛担载的Ni_2P/Y催化剂作为对比。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手... 详细信息

以无模板剂法合成的纳米Y型分子筛(35 nm左右)为载体,采用低温还原法制备了高分散Ni_2P/NY催化剂,同时制备了普通Y型分子筛担载的Ni_2P/Y催化剂作为对比。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对载体和催化剂进行了表征,并在固定床反应器中考察了不同催化剂对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)的加氢脱硫反应性能。结果表明,该催化剂的高活性来自纳米Y型分子筛上Ni_2P分散度的提高和高活性中心的暴露。在反应温度为340℃,反应压力为3.0 MPa的条件下,以Ni_2P/NY为催化剂,4,6-DMDBT的转化率达到了96.0%,高于CoMoS/Al_2O_3商业催化剂(77.2%)和Ni_2P/Y催化剂(67.0%)。

关键词： Y型分子筛磷化镍 4,6-二甲基二苯并噻吩加氢脱硫

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正丁烯双键位置异构催化剂研究进展

化工进展 2007年第10期26卷 1373-1383页

作者：王华军谢在库周兴贵袁渭康华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 上海石油化工研究院上海201208

介绍了正丁烯双键位置异构反应的热力学和动力学特征、不同异构反应催化剂的研究现状、异构反应机理。评述了金属氧化物、金属碳化物和氮化物、金属硫酸盐和磷酸盐、金属、分子筛、阳离子交换树脂以及离子液体等催化剂的异构活性、选择... 详细信息

介绍了正丁烯双键位置异构反应的热力学和动力学特征、不同异构反应催化剂的研究现状、异构反应机理。评述了金属氧化物、金属碳化物和氮化物、金属硫酸盐和磷酸盐、金属、分子筛、阳离子交换树脂以及离子液体等催化剂的异构活性、选择性和活性中心的特点以及各种催化剂的优缺点。认为在不同种类催化剂上,异构反应的机理和1-丁烯的选择性不尽相同,在实际催化反应中应根据原料的组成和操作条件等选择适宜的异构催化剂。

关键词：正丁烯双键位置异构催化剂反应机理

费托催化剂η-Fe_2C(011)上CO吸附与活化行为

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陕西师范大学学报：自然科学版 2019年第1期47卷 15-21页

作者：宋楠陈炳旭段学志周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

低温Fe基费托催化剂的主要活性相是_η-Fe_2C,CO在该催化剂上的吸附与活化行为是Fe基费托合成反应的重要步骤。为了从原子尺度上研究这一过程,本文基于密度泛函理论计算,在η-Fe_2C(011)完美表面和缺陷表面上对CO的吸附和活化行为进行... 详细信息

低温Fe基费托催化剂的主要活性相是_η-Fe_2C,CO在该催化剂上的吸附与活化行为是Fe基费托合成反应的重要步骤。为了从原子尺度上研究这一过程,本文基于密度泛函理论计算,在η-Fe_2C(011)完美表面和缺陷表面上对CO的吸附和活化行为进行了系统的对比研究。计算结果表明,CO在完美表面上的最稳定吸附位为与表面Fe结合的Top位,但活化前驱体位于三齿空位。CO直接解离路径因为能垒太高在_η-Fe_2C(011)完美表面上很难发生,而以HCO为中间体的H辅助CO解离路径则更有优势。当_η-Fe_2C(011)表面产生C空缺时,其生成的四齿空位成为CO的最稳定吸附位和活性位。同时,CO的直接解离能垒大幅下降,这导致CO直接解离和以HCO为中间体的H辅助解离路径可能同时发生。

关键词： DFT计算 η-Fe2C CO吸附 CO活化

有机胺助剂促进的Pt/CNTs催化剂上甘油选择性氧化反应性能

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化学反应工程与工艺 2018年第2期34卷 138-144页

作者：严寒马媛媛段学志钱刚周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了提高Pt基催化剂上非碱性条件下甘油选择性氧化反应的性能,制备了两种有机胺[二乙胺(DEA)和二乙醇胺(DEOA)]助剂促进的碳纳米管(CNTs)负载的Pt催化剂(Pt/CNTs-DEA和Pt/CNTs-DEOA),考察了DEA和DEOA促进的Pt/CNTs催化甘油选择性氧化反... 详细信息

为了提高Pt基催化剂上非碱性条件下甘油选择性氧化反应的性能,制备了两种有机胺[二乙胺(DEA)和二乙醇胺(DEOA)]助剂促进的碳纳米管(CNTs)负载的Pt催化剂(Pt/CNTs-DEA和Pt/CNTs-DEOA),考察了DEA和DEOA促进的Pt/CNTs催化甘油选择性氧化反应的性能,并结合高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱以及程序升温脱附-质谱等分析了可能的影响原因,在此基础上研究了反应工艺条件对Pt/CNTs-DEOA催化剂性能的影响。结果表明,DEA和DEOA的引入并未明显改变Pt/CNTs催化剂的粒径,但提高了催化剂表面Pt 4f的结合能以及增强了其碱性位,从而提高了甘油氧化反应的初始速率。尤其是Pt/CNTs-DEOA催化剂,其表面具有更高的Pt 4f结合能以及较强的碱性位,因而不仅表现出较高的初始反应速率,而且表现出较高的甘油醛和C3产物总选择性;但是DEOA添加量过多也会导致催化剂表面较多活性位被覆盖从而降低其活性。此外得到Pt/CNTs-DEOA催化剂上甘油氧化反应较适宜的反应温度为333 K、甘油与Pt的物质的量比为850。

关键词：甘油选择性催化氧化碳纳米管负载Pt催化剂胺助剂

Ag改性Pd基催化剂的C_4烃选择加氢性能

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石油化工 2017年第11期46卷 1361-1365页

作者：赵多刘仲能周兴贵袁渭康华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 中国石化上海石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208

研究了Ag改性Pd/Al_2O_3催化剂的碳四烃选择加氢性能,考察了助剂Ag及其负载量对催化剂活性和选择性的影响。实验结果表明,Ag助剂能明显改善Pd/Al_2O_3催化剂的选择加氢性能,提高丁二烯加氢转化率和丁烯-1收率;采用Ag负载量0.3%(w)的Pd-A... 详细信息

研究了Ag改性Pd/Al_2O_3催化剂的碳四烃选择加氢性能,考察了助剂Ag及其负载量对催化剂活性和选择性的影响。实验结果表明,Ag助剂能明显改善Pd/Al_2O_3催化剂的选择加氢性能,提高丁二烯加氢转化率和丁烯-1收率;采用Ag负载量0.3%(w)的Pd-Ag/Al_2O_3催化剂,在温度40℃、氢气压力2.0 MPa、氢气/丁二烯摩尔比20的条件下,产物中剩余丁二烯含量小于10×10^(-6)(w)、丁烯-1收率达96.8%。采用H_2-O_2滴定、XPS、EDX及H_2-TPR等方法对催化剂进行表征。表征结果显示,双金属Pd-Ag/Al_2O_3催化剂上金属间存在较强相互作用,改变了Pd在催化剂上的几何分布状态及电子性质;引入Ag使Pd催化剂上金属Pd的分散度及电子云密度降低,β-PdH生成量减小。Pd-Ag/Al_2O_3催化剂的催化加氢行为得到改善,丁二烯转化率和丁烯-1收率同时增加。

关键词：钯催化剂银选择加氢丁二烯

对羧基苯甲醛在钯炭催化剂上串联加氢反应宏观动力学

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化学反应工程与工艺 2008年第6期24卷 509-515页

作者：张少钢周静红徐笑春隋志军周兴贵袁渭康华东理工大学化学工程国家联合重点实验室上海200237 中国石油化工股份有限公司催化剂上海分公司上海201208

在高压间歇反应釜中研究了对苯二甲酸中杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)在钯炭催化剂上进行加氢反应的特性,考察了反应温度、氢气分压、内扩散对4-CBA 加氢反应的影响。结果表明,4-CBA 的加氢反应是一个中间产物为对羟甲基苯甲酸(4-HMBA)的串... 详细信息

在高压间歇反应釜中研究了对苯二甲酸中杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)在钯炭催化剂上进行加氢反应的特性,考察了反应温度、氢气分压、内扩散对4-CBA 加氢反应的影响。结果表明,4-CBA 的加氢反应是一个中间产物为对羟甲基苯甲酸(4-HMBA)的串联反应,加氢反应内扩散影响严重;温度和氢气分压提高,反应速率增大;温度和氢气分压对4-HMBA 加氢生成对甲基苯甲酸(PT)的影响大于对4-CBA 加氢生成4-HMBA 的影响。采用幂函数动力学模型拟合得到了4-CBA 串联加氢反应体系的宏观动力学方程。4-CBA 加氢生成4-HMBA 反应的表观活化能为16.98 kJ/mol,对4-CBA 和 H_2的反应级数分别为0.96和0.24;4-HMBA 加氢生成 PT 反应的表观活化能为23.44 kJ/mol,对4-HMBA 和 H_2的反应级数分别为0.61和0.75。

关键词：对羧基苯甲醛加氢钯炭催化剂宏观动力学