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Plasma-enabled synthesis of ordered PtFe alloy nanoparticles encapsulated with ultrathin N-doped carbon shells for efficient methanol electrooxidation

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Nano Research 2023年第2期16卷 2065-2075页

作者： Xuxu Sun Zhijian Mao Ruiqi Wang xiaohu pi Changle Chen Junbo Zhong Qi Wang Kostya(Ken)Ostrikov Institute of Plasma Physics Hefei Institutes of Physical ScienceChinese Academy of SciencesHefei 230031China University of Science and Technology of China Hefei 230026China Rutgers Preparatory School New Jersey1345 Easton AveSomersetNJ 08873USA Institute of Intelligent Machines Hefei Institutes of Physical ScienceChinese Academy of SciencesHefei 230031China College of Chemical Engineering Sichuan University of Science and EngineeringZigong 643000China School of Chemistry and Physics and QUT Centre for Materials Science Queensland University of Technology(QUT)BrisbaneQLD 4000Australia

Methanol oxidation reaction(MOR),the key reaction for clean energy generation in fuel cells,is kinetically sluggish and short-lasting because of insufficient catalytic activity and stability of the common Pt-based electrocatalysts.Ordered Pt alloy structures which promise to surmount these issues,are challenging and impractical to fabricate using common high-temperature annealing.To address the urgent need for simple and rapid synthesis methods for such alloys,here we report the versatile plasma-assisted thermal annealing synthesis of a robust electrocatalyst with PtFe alloys supported on N-doped carbon nanotubes(denoted as PtFe@NCNT-P).Benefiting from the reactive plasma-specific effects,the PtFe@NCNT-P electrocatalyst features ultrafine PtFe alloy nanoparticles(mean size~2.88 nm,ordered degree~87.07%)and ultrathin N-doped carbon(NC)shells(0.3–0.7 nm),leading to the excellent catalytic activity and stability toward MOR.The catalyst shows the specific and mass activities of 3.99 mA/cm^(2)and 2,148.5 mA/mg,which are 7.82 and 7.41 times higher than those for commercial Pt/C(0.51 mA/cm^(2),290 mA/mg),and 2.18 and 2.59 times higher compared to the plasma-untreated PtFe@NCNT(1.83 mA/cm2,829.5 mA/mg),respectively.The PtFe@NCNT-P further exhibits extraordinary stability during the long-term chronoamperometry test and 1,000-cycle cyclic voltammetry scanning,much better compared to PtFe@NCNT samples even after the longer thermal annealing.These findings show great potential of the plasma-enabled synthesis of high-performance carbon-supported metallic electrocatalysts for the emerging clean energy technologies.

关键词： methanol oxidation reaction highly ordered PtFe alloy nanoparticles ultrathin N-doped carbon shell N-doped carbon support plasma nanotechnology

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等离子体制备的具有优异甲醇氧化电催化活性的Pt-Ni/N掺杂还原氧化石墨烯

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材料导报 2023年第1期37卷 9-19页

作者：陈常乐皮小虎缪远玲孙绪绪詹福如王奇欧思聪中国科学院合肥物质科学研究院等离子体物理研究所合肥230031 中国科学技术大学合肥230026 中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所合肥230031 昆士兰理工大学化学与物理学院和材料科学研究中心布利斯班QLD 4000

贵金属铂是目前应用最广泛、最有效的催化剂之一,但其储量有限、价格昂贵、易中毒失去催化活性等缺点限制了它的应用。为了解决这些问题,研究人员提出了许多材料改进策略,如改变铂颗粒的大小和分布、控制铂的晶面、制造催化剂表面缺陷... 详细信息

贵金属铂是目前应用最广泛、最有效的催化剂之一,但其储量有限、价格昂贵、易中毒失去催化活性等缺点限制了它的应用。为了解决这些问题,研究人员提出了许多材料改进策略,如改变铂颗粒的大小和分布、控制铂的晶面、制造催化剂表面缺陷等以提高铂的利用率和催化活性。此外,铂基双金属催化剂也被证明是一种降低铂负载量非常有效的方法。基于双功能机理和电子效应,两种金属间存在协同作用,首先第二组分金属的存在可以使水在较低的电位下形成?OH中间体,从而更容易氧化和去除CO中间体。同时,电子从第二种金属转移到铂覆盖层,有效地降低了铂d带中心位置,减弱了铂与CO的相互作用,从而有效地增强了铂基双金属催化剂的抗中毒性。在常用的双金属催化剂中,PtNi催化剂因其成本低、催化活性高、稳定性好而受到广泛关注。此外,石墨烯作为一种独特的二维材料,由于其独特的电学性质、大的比表面积、良好的物理化学稳定性,是作为催化剂载体的理想材料。氮掺杂石墨烯是获得更好催化剂性能的有效途径。氮掺杂石墨烯可以有效改善材料的电子特性,并为催化剂颗粒的均匀分散提供更多锚定位点。更重要的是,氮掺杂石墨烯由于氮的引入增加了电子密度,从而加强了金属和载体之间的相互作用,进而提高了金属催化剂的结构稳定性、电化学活性和耐久性。本工作利用氮气和氢气混合气体的低温等离子体放电处理金属盐氧化石墨烯前驱体,制备N掺杂石墨烯负载Pt-Ni复合材料(Pt-Ni/NrGO),并将其与单一H_(2)等离子体处理得到的未掺氮石墨烯负载铂镍复合材料(Pt Ni/rGO)进行对比,讨论氮气和氢气的协同效应、等离子体对金属盐的还原作用以及催化剂的性能。结果表明,通过H_(2)和N_(2)等离子体处理可以同时实现氧化石墨烯和金属盐的还原、催化剂颗粒的均匀分散及载体的N掺杂。催化剂在0.5 mol/L H_(2)SO4和1 mol/L CH_(3)OH混合电解质中的CV曲线可以表征催化剂材料的催化活性。在扫描速率为50 mV·s^(-1)、电位范围为0~1 V的条件下,Pt-Ni/NrGO、Pt-Ni/rGO和Pt/C的正向峰电流密度(If)分别为519.3 mA·mg^(-1)、373.1 mA·mg^(-1)和354.4 mA·mg^(-1),这表明Pt-Ni/NrGO在三者中具有最优异的电催化活性。If与反向峰电流密度(Ib)的比值可以用来表示Pt-Ni/NrGO对催化剂表面CO中间体的去除能力(抗中毒能力)。Pt-Ni/NrGO的If/Ib为1.87,大于Pt-Ni/rGO(1.48)和Pt/C(0.56)。因此,Pt-Ni/NrGO比Pt Ni/rGO和Pt/C具有更好的抗中毒能力。最后,Pt-Ni/NrGO在0.65 V的电压下进行了3600 s的CA测试,其保持了最高的电流密度,这证实了Pt-Ni/NrGO具有最高的稳定性。因此,通过上述比较可以发现Pt-Ni/NrGO的电催化性能(活性、抗中毒性和稳定性)在三者中最佳。低温等离子体技术在放电过程中产生大量的活性物质,如电子、离子、原子和自由基等,该方法在制造材料空位、接枝或去除表面官能团等方面有效地避免了有毒化学还原剂和封端剂的使用,实现了简单性和环境友好性的结合。因此,这一创新的合成路线在制备高性能催化剂方面具有巨大的潜力。

关键词：甲醇氧化反应燃料电池双金属Pt-Ni催化剂等离子体纳米技术电催化性能

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烟草TCP家族成员鉴定及表达分析

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生物工程学报 2024年第1期40卷 226-238页

作者：王世泽李云韩玉翠余世洲王爽刘勇林小虎河北科技师范学院农学与生物科技学院河北省作物逆境生物学重点实验室河北秦皇岛066004 贵州省烟草科学研究院贵州贵阳550009 河南农业大学烟草学院河南郑州450002

TCP家族作为植物特有的转录因子,在植物发育的不同方面发挥着重要作用。为筛选烟草中TCP家族成员,本研究通过全基因组同源比对,鉴定烟草与拟南芥TCP家族同源序列。利用生物信息学的方法分析其理化性质、系统进化关系、顺式作用元件等;筛... 详细信息

TCP家族作为植物特有的转录因子,在植物发育的不同方面发挥着重要作用。为筛选烟草中TCP家族成员,本研究通过全基因组同源比对,鉴定烟草与拟南芥TCP家族同源序列。利用生物信息学的方法分析其理化性质、系统进化关系、顺式作用元件等;筛选AtTCP3/AtTCP4的同源基因,并利用RT-qPCR检测在20%PEG6000处理下的基因表达量变化。结果表明烟草中含有TCP家族成员63个,其氨基酸序列长度范围为89-596aa,蛋白亲水性(grand average of hydropathicity,GRAVY)范围为-1.147-0.125,等电点(isoelectric point,pi)范围为4.42-9.94,内含子个数为0-3,亚细胞定位均位于细胞核。保守结构域和系统进化关系分析结果表明,烟草TCP家族可分为PCF、CIN和CYC/TB1这3个亚家族且每个亚家族具有稳定序列。基因启动子区顺式作用元件结果表明,TCP家族基因含有低温顺式作用元件(LTR)及多种胁迫及代谢调控相关的元件(MYB、MYC)等顺式作用元件。基因表达模式分析表明,AtTCP3/AtTCP4同源基因(NtTCP6、NtTCP28、NtTCP30、NtTCP33、NtTCP42、NtTCP57和NtTCP63)在20%PEG6000处理下表达量显著上调表达/下调表达,并发现NtTCP30和NtTCP57基因对干旱胁迫响应较为明显。研究结果剖析了烟草基因组中的TCP家族,为烟草抗旱基因功能研究及品种培育提供了候选基因。

关键词：烟草 TCP家族干旱胁迫表达分析

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有机肥配施荧光假单胞菌肥对玉米产量与复垦土壤磷素有效性的影响

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农业工程学报 2024年第9期40卷 79-87页

作者：焦金铖安晓虎徐晨曦李廷亮孟会生张杰郝鲜俊山西农业大学资源环境学院太谷030801

复垦土壤贫瘠,磷素含量极低,严重影响作物的生长发育。研究化肥、有机肥配施荧光假单胞菌对玉米产量和复垦土壤磷素形态以及酶活性的影响,为加速培肥矿区复垦土壤提供技术支持和理论依据。该研究在山西省晋中市采煤塌陷区进行了2 a的定... 详细信息

复垦土壤贫瘠,磷素含量极低,严重影响作物的生长发育。研究化肥、有机肥配施荧光假单胞菌对玉米产量和复垦土壤磷素形态以及酶活性的影响,为加速培肥矿区复垦土壤提供技术支持和理论依据。该研究在山西省晋中市采煤塌陷区进行了2 a的定位培肥试验,共设置7个处理:不施肥(CK)、单施化肥(CF)、化肥配施荧光假单胞菌(CFB)、单施有机肥(M)、有机肥配施荧光假单胞菌(MB)、化肥配施有机肥(MCF)、化肥有机肥配施荧光假单胞菌(MCFB)。采集各处理土壤样品测定相关指标,并通过相关性分析和结构方程模型来探究各形态磷与有效磷以及土壤磷酸酶之间的关系。结果表明:1)在整个试验周期(2021—2022年),与CK相比,不同施肥处理均能显著提高玉米产量以及各形态磷素。其中,以MB处理下的玉米产量、有效磷、磷活化系数、不稳定态磷以及部分不稳定态磷含量最高,与CK处理相比,玉米产量显著提高2.40倍,有效磷含量、磷活化系数值、不稳定态磷含量、部分不稳定态磷含量分别显著提高4.50倍、4.67倍、0.98倍、1.16倍。2)与CK处理相比,化肥、有机肥配施荧光假单胞菌能够显著提高土壤微生物量磷以及酸性和碱性磷酸酶活性,配施荧光假单胞菌后,微生物量磷水平和碱性磷酸酶活性均以MB较M处理提升效果最佳,分别显著提高27.08%和9.56%。3)结合相关性分析以及结构方程模型,随着荧光假单胞菌和化肥有机肥的施入,在提高不稳定态磷素含量的同时也提高有效磷的供应能力,促进磷素在农田生态系统中的循环转化,产生积极的正向影响。化肥、有机肥配施荧光假单胞菌能够一定程度上影响复垦土壤玉米产量及产量性状、各形态磷素及有效性和微生物活性,对复垦土壤脆弱的农田生态系统产生积极影响。

关键词：复垦土壤磷玉米产量有机肥土壤磷酸酶活性

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Application of novel force control strategies to enhance robotic abrasive belt grinding quality of aero-engine blades

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Chinese Journal of Aeronautics 2019年第10期32卷 2368-2382页

作者： xiaohu XU Dahu ZHU Haiyang ZHANG Sijie YAN Han DING State Key Laboratory of Digital Manufacturing Equipment and Technology Huazhong University of Science and TechnologyWuhan 430074China Hubei Key Laboratory of Advanced Technology for Automotive Components Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Hubei Collaborative Innovation Center for Automotive Components Technology Wuhan University of TechnologyWuhan 430074China Wuxi CRRC Times Intelligent Equipment Co. Ltd.Wuxi 214174China

Robotic belt grinding has emerged as a finishing process in recent years for machining components with high surface finish and flexibility.The surface machining consistency,however,is difficult to be guaranteed in such a process.To overcome this problem,a method of hybrid force-position control combined with pi/PD control is proposed to be applied in robotic abrasive belt grinding of complex geometries.Voltage signals are firstly obtained and transformed to force information with signal conditioning methods.Secondly,zero drift and gravity compensation algorithms are presented to calibrate the F/T transducer which is installed on the robot end-effector.Next,a force control strategy combining hybrid force-position control with pi/PD control is introduced to be employed in robotic abrasive belt grinding operations where the force control law is applied to the Z direction of the tool frame and the positon control law is used in the X direction of the tool frame.Then,the accuracy of the F/T transducer and the robotic force control system is analyzed to ensure the stability and reliability of force control in the robotic grinding process.Finally,two typical cases on robotic belt grinding of a test workpiece and an aero-engine blade are conducted to validate the practicality and effectiveness of the force control technology proposed.

关键词： Gravity compensation Hybrid force-position control pi/PD control Robotic belt grinding Zero drift compensation

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杂化聚酰亚胺的制备及其耐原子氧剥蚀性能

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北京航空航天大学学报 2014年第9期40卷 1189-1194页

作者：赵小虎段凌泽赵一志北京航空航天大学航空科学与工程学院北京100191

低地球轨道环境中的原子氧会剥蚀航天器表面材料,影响其性能和寿命,因此在使用时需要选用合适的手段来进行原子氧防护.采用溶胶-凝胶法,利用正硅酸乙酯在树脂体系中的水解-缩合反应,在基体中原位生成无机相而获得杂化聚酰亚胺.在原子氧... 详细信息

低地球轨道环境中的原子氧会剥蚀航天器表面材料,影响其性能和寿命,因此在使用时需要选用合适的手段来进行原子氧防护.采用溶胶-凝胶法,利用正硅酸乙酯在树脂体系中的水解-缩合反应,在基体中原位生成无机相而获得杂化聚酰亚胺.在原子氧效应地面模拟设备中,对杂化聚酰亚胺试样开展了性能评估试验,总结了试验前后试样的质量、表面形貌和表面成分的变化特点,并分析了材料耐剥蚀性能与正硅酸乙酯添加量的关系、杂化材料的耐剥蚀机理.结果表明,杂化聚酰亚胺的耐原子氧性能优于原树脂,其原子氧试验质量损失仅为原树脂的31.6%~14.8%.分析认为,溶胶-凝胶过程中在树脂基体中生成的有机含硅结构和无机SiO2,以及原子氧作用下杂化材料表面生成的SiO2保护层,是杂化材料耐原子氧剥蚀性能提高的原因.

关键词：耐原子氧聚酰亚胺溶胶-凝胶法航天器低地球轨道

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扁塑藤素增强顺铂对条件性重编程原代肺癌细胞敏感性的机制

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实用医学杂志 2022年第7期38卷 841-847页

作者：石艺钟燕刘小虎柯尊富陈孝唐欲博中山大学附属第一医院药学部广州510000 中山大学附属第一医院病理科广州510000

目的探究扁塑藤素是否能增强顺铂的抗肺癌作用及其作用机制。方法利用条件性重编程技术建立患者肿瘤组织来源的肺癌细胞;用MTS检测细胞的增殖活力;用Calcein-AM/pi双染法检测细胞的状态;用Transwell实验检测细胞的迁移和侵袭能力;用An... 详细信息

目的探究扁塑藤素是否能增强顺铂的抗肺癌作用及其作用机制。方法利用条件性重编程技术建立患者肿瘤组织来源的肺癌细胞;用MTS检测细胞的增殖活力;用Calcein-AM/pi双染法检测细胞的状态;用Transwell实验检测细胞的迁移和侵袭能力;用Annexin V-APC流式细胞凋亡实验检测细胞的凋亡情况;用DCFH-DA检测细胞内ROS的水平;用JC-1和DiOC6染色定性和定量检测细胞的线粒体膜电位;用qRT-PCR检测mRNA的水平;用Western Blot检测细胞蛋白表达水平。结果与单一药物处理相比,扁塑藤素联合顺铂能显著抑制细胞活力(P <0.01);增强顺铂诱导的细胞迁移和侵袭抑制能力(P <0.01);提高细胞内ROS的水平(P <0.01);降低细胞线粒体膜电位(P<0.01);抑制NRF2和HO-1的表达,增加细胞凋亡(P <0.01)。结论扁塑藤素可协同增强顺铂的抗肺癌能力,其机制可能与调控KEAP1-NRF2/HO-1信号通路蛋白表达有关。

关键词：扁塑藤素顺铂条件性重编程肺癌细胞氧化应激 KEAP1-NRF2/HO-1信号通路

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西江牵引变电所电磁辐射研究

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电波科学学报 2018年第5期33卷 525-531页

作者：曾小虎马洪皮从之杨鹏阎顺袁绍华石建峰张育明马林庞淑萍华中科技大学电子信息与通信学院武汉430074 中铁第四勘察设计院集团有限公司电化处武汉430063 武汉瑞天波谱信息技术有限公司武汉430075

通过测量、分析和研究西江牵引变电所的电磁辐射,得到工频场强值、无线电干扰和场强距离衰减特性.在峰值检波模式下对9kHz^1GHz范围进行频率扫描,并对特定频点进行准峰值测量.为减小高压传输线对测量的影响,提出"沿对角线延长线"进行测... 详细信息

通过测量、分析和研究西江牵引变电所的电磁辐射,得到工频场强值、无线电干扰和场强距离衰减特性.在峰值检波模式下对9kHz^1GHz范围进行频率扫描,并对特定频点进行准峰值测量.为减小高压传输线对测量的影响,提出"沿对角线延长线"进行测量的新方案并用于测试.测量结果表明:周围环境中的电、磁场值小于变电所的发射限值,并且随距离增加呈现衰减趋势;工频场强值远小于国家标准中所规定的限值,符合人体健康标准.牵引变电所的电磁辐射低于发射限值,对人体及周边弱电设施的干扰很小.

关键词：牵引变电所电磁辐射工频无线电干扰距离衰减特性

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巍然之气成文之理——曹丕“文气论”及其影响

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语文学刊(教育版) 2009年第11期 37-38+40页

作者：张小虎陇南师范高等专科学校中文系

曹丕的《典论.论文》是中国文学理论史上的一座里程碑。他提出的"文气论"与作家、创作、批评方法和文学价值几个方面关系密切,并对后世文学批评、文学创作产生了深远影响。

关键词：曹丕文气创作个性批评方法后世影响

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微波热疗联合表柔比星抑制乳腺癌细胞增殖并诱导其凋亡

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肿瘤 2018年第4期38卷 300-307,361页

作者：李小虎陈峻崧江金华章岳山郭方上海大学生命科学学院生物化学与分子生物学专业上海200436 上海交通大学系统生物医学研究院上海200240 上海市普陀区利群医院肿瘤科上海200333

目的:探讨微波热疗联合表柔比星对BALB/c小鼠乳腺原位移植瘤生长及鼠源乳腺癌4T1和人源乳腺癌MDA-MB-231细胞增殖的影响,以及可能的作用机制。方法:在雌性BALB/c小鼠乳腺脂肪垫下注射4T1细胞,建立小鼠乳腺癌原位模型,再分别进行微波热... 详细信息

目的:探讨微波热疗联合表柔比星对BALB/c小鼠乳腺原位移植瘤生长及鼠源乳腺癌4T1和人源乳腺癌MDA-MB-231细胞增殖的影响,以及可能的作用机制。方法:在雌性BALB/c小鼠乳腺脂肪垫下注射4T1细胞,建立小鼠乳腺癌原位模型,再分别进行微波热疗、表柔比星和微波热疗联合表柔比星治疗,观察小鼠肿瘤体积、肿瘤质量和肺转移结节数。微波热疗、表柔比星和微波热疗联合表柔比星处理4T1和MDA-MB-231细胞后,分别应用MTS法和FCM法检测各组细胞的增殖和凋亡情况,蛋白质印迹法检测各组细胞中磷脂酰肌醇3-激酶(phosphatidylinositol 3-kinase,pi3K)/哺乳动物雷帕霉素靶蛋白(mammalian target of rapamycin,mTOR)信号通路的变化,以及细胞凋亡相关蛋白的表达。结果:微波热疗联合表柔比星组小鼠原位肿瘤的体积和质量均小于未治疗的对照组(P值均<0.05),同时微波热疗联合表柔比星可以减少乳腺癌的肺转移结节数(P<0.01)。微波热疗联合表柔比星可以抑制乳腺癌4T1和MDA-MB-231细胞的增殖并促进其凋亡(P值均<0.05)。微波热疗联合表柔比星可抑制4T1和MDA-MB-231细胞中mTOR的活化(P值均<0.05),同时上调4T1和MDA-MB-231细胞中凋亡相关蛋白的表达水平(P值均<0.05)。结论:微波热疗联合表柔比星可有效抑制乳腺癌的生长和转移,这一作用可能与下调mTOR通路和上调乳腺癌细胞凋亡相关蛋白的表达有关。

关键词：乳腺肿瘤表柔比星微波细胞增殖细胞凋亡

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