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醋酸铜热解制备无氯Cu2O／AC催化剂及其催化氧化羰基化

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高等学校化学学报 2009年第10期30卷 2024-2031页

作者：李忠文春梅王瑞玉郑华艳谢克昌太原理工大学煤化王研究所煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024

以醋酸铜为前驱物，采用浸渍法负载后进行热处理使醋酸铜热解，获得了负载型无氯Cu2O／AC（活性炭）催化剂，并通过催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）．在氮气和惰性气体气氛下，一水合醋酸铜Cu（CH3COO）2·H2O在30～45... 详细信息

以醋酸铜为前驱物，采用浸渍法负载后进行热处理使醋酸铜热解，获得了负载型无氯Cu2O／AC（活性炭）催化剂，并通过催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）．在氮气和惰性气体气氛下，一水合醋酸铜Cu（CH3COO）2·H2O在30～450℃范围内产生3个失重过程，其中在150—300℃范围内Cu（CH3·COO）2热解生成Cu2O；而在300～450℃范围内生成单质Cu．在200～350℃范围内，将Cu（CH3COO）2·H2O／AC加热处理4h后，催化剂上逐步形成了Cu2O，到350℃时，水合醋酸铜几乎全部转化为Cu2O，并有极少量单质Cu形成．在300～350℃热处理4h后，催化剂中铜主要以Cu2O形式存在，并表现出良好的氧化羰基化催化活性．在n（CO）：n（MeOH）：n（O2）=4：10：1及SV=5600h^-1条件下，于300℃热处理4h所制备的催化剂的甲醇转化率达到6．21％，DMC的时空收率为128．16mg·g^-1·h^-1，选择性为64．26％．

关键词：醋酸铜热解 Cu2O/AC催化剂氧化羰基化碳酸二甲酯

煤岩有机显微组分热解过程中HCN和NH_3生成规律的研究

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燃料化学学报 2004年第6期32卷 663-667页

作者：林建英李文英常丽萍谢克昌太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

经等密度梯度离心分离,从褐煤、长焰煤、气煤和贫煤四种不同变质程度煤中获得了高纯度的有机显微组分。用石英管式反应器在600℃～900℃考察了煤岩有机显微组分热解过程中HCN和NH3的生成规律。实验结果表明,在显微组分热解过程中HCN主... 详细信息

经等密度梯度离心分离,从褐煤、长焰煤、气煤和贫煤四种不同变质程度煤中获得了高纯度的有机显微组分。用石英管式反应器在600℃～900℃考察了煤岩有机显微组分热解过程中HCN和NH3的生成规律。实验结果表明,在显微组分热解过程中HCN主要是挥发分二次裂解的产物。在镜质组热解过程中,煤的变质程度越高,HCN的生成率越低,热解温度越高,HCN的生成率越高;同一种煤三种有机显微组分热解过程中,HCN的生成不仅与显微组分挥发分的质量分数有关,而且与显微组分中氮的存在形态有关,在较低温度热解时吡咯型氮质量分数高的煤样HCN的生成率较高。显微组分热解过程中NH3来自于挥发分的二次热裂解,与焦的热裂解有关,随煤变质程度增高,镜质组热解过程中NH3的收率降低;对同一种煤三种煤岩有机显微组分,由于其黏结性不同,含氮官能团和氢自由基的接触几率不同,生成NH3的能力也不同,惰质组的NH3生成率最高,壳质组最低;温度对NH3的生成也有影响,800℃NH3的生成率最高,惰质组NH3的生成率为11.8%,壳质组NH3的生成率为5.2%。

关键词：煤岩有机显微组分热解 HCN NH3 释放规律

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镜煤抽提物热解特性的实验研究

燃料化学学报 2003年第5期31卷 420-423页

作者：刘生玉王宝俊谢克昌太原理工大学煤科学与技术山西省和教育部重点实验室山西太原030024

采用热重分析仪和热解红外联用仪(Py FTIR)考察了镜煤四氢呋喃抽提物的热解过程。热重的研究结果表明:抽提物的热解失重行为与镜煤的热解失重行为有很大不同,前者有两个明显的DTG峰,190℃左右时出现一个DTG峰,在439℃出现第二个DTG峰,... 详细信息

采用热重分析仪和热解红外联用仪(Py FTIR)考察了镜煤四氢呋喃抽提物的热解过程。热重的研究结果表明:抽提物的热解失重行为与镜煤的热解失重行为有很大不同,前者有两个明显的DTG峰,190℃左右时出现一个DTG峰,在439℃出现第二个DTG峰,与镜煤相比,抽提物的失重速率显著高于镜煤,且最大失重峰向低温区移动。抽提物的热解产物中脂肪烃的释放量多于镜煤,而且脂肪烃类产物释放的温度区间小,说明脂肪烃的释放更集中和快速,但是甲烷的生成量明显少于镜煤;抽提物热解产物中有少量的CO2生成,几乎没有产生CO。

关键词：镜煤抽提物热解低分子化合物

纳米γ-Al_2O_3/TiO_2复合载体的制备及表征

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分子催化 2007年第5期21卷 417-422页

作者：李哲权燕红常瑜许丽黄伟谢克昌太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室化学工程与技术学院山西太原030024

采用了共溶胶-凝胶法和混凝胶法分别制备了不同Ti含量的纳米γ-Al2O3/TiO2样品.并应用XRD、BET和TEM技术分别对其进行了表征.结果表明,所制备的γ-Al2O3/TiO2样品平均粒径均小于15 nm,氧化铝以γ-Al2O3的形式存在,TiO2以锐钛矿形式存在.... 详细信息

采用了共溶胶-凝胶法和混凝胶法分别制备了不同Ti含量的纳米γ-Al2O3/TiO2样品.并应用XRD、BET和TEM技术分别对其进行了表征.结果表明,所制备的γ-Al2O3/TiO2样品平均粒径均小于15 nm,氧化铝以γ-Al2O3的形式存在,TiO2以锐钛矿形式存在.当TiO2含量小于20%时,复合载体仅有γ-Al2O3的晶体结构存在,TiO2呈高度分散状态;当TiO2的含量高于75%时,主要表现出锐钛矿晶体结构.BET结果说明,当TiO2含量低于50%时,复合载体的比表面积明显高于单独的Al2O3和TiO2,而且随着TiO2含量的增加,比表面有增大趋势.当TiO2含量大于50%时,载体的比表面积随二氧化钛含量的升高急剧下降.复合载体γ-Al2O3-TiO2表现为具有完好发达中孔的特征.负载Pd后催化剂的活性结果表明,95%TiO2含量的Pd/γ-Al2O3-TiO2(0.95)样品对乙醇和乙醛的催化氧化表现出优异的催化活性,其转化率明显高于单一的Al2O3或TiO2为载体的催化剂.

关键词：共溶胶-凝胶法混凝胶法 γ-Al2O3/TiO2 复合载体

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钙化物对HCl的脱除动力学研究

中国环境科学 2000年第3期20卷 211-214页

作者：郭小汾杨雪莲李海滨陈勇谢克昌中国科学院广州能源研究所广东广州510070 太原理工大学煤碳化学研究所山西太原030024

采用热重法对氢氧化钙在空气下脱除HCl过程进行了研究，结果表明，钙化物脱氯的最佳温度为600～700℃．钙化物脱氧过程为一级反应．钙化物脱氯的动力学行为可用收缩核模型加以表征．钙化物脱氯的过程存在控制段的转移．反应初期化学反... 详细信息

采用热重法对氢氧化钙在空气下脱除HCl过程进行了研究，结果表明，钙化物脱氯的最佳温度为600～700℃．钙化物脱氧过程为一级反应．钙化物脱氯的动力学行为可用收缩核模型加以表征．钙化物脱氯的过程存在控制段的转移．反应初期化学反应占主导地位，但随着反应的进行，逐渐受产物层的扩散控制.表面反应活化能及固体扩散活化能分别为58.8kJ/mol及105.73kJ/mol．

关键词：氢氧化钙动力学氯化钙热重分析大气监测

以拟薄水铝石为铝源制备浆态床二甲醚合成催化剂

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高等学校化学学报 2009年第3期30卷 534-538页

作者：高志华黄伟李俊芳阴丽华谢克昌太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024

利用完全液相法,以拟薄水铝石(AlOOH)为铝源制备了CuZnAl浆状催化剂,并通过添加不同的干燥控制化学添加剂(DCCA)对催化剂前驱体进行了修饰,采用X射线粉末衍射、氮气吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原对其进行了表征,考察了CuZnAl浆... 详细信息

利用完全液相法,以拟薄水铝石(AlOOH)为铝源制备了CuZnAl浆状催化剂,并通过添加不同的干燥控制化学添加剂(DCCA)对催化剂前驱体进行了修饰,采用X射线粉末衍射、氮气吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原对其进行了表征,考察了CuZnAl浆状催化剂在一步法合成二甲醚反应中的催化性能.实验结果表明,以AlOOH为铝源,所得样品的Cu和Al间相互作用较强,生成了CuAl2O4相,从而减少了催化剂中可还原Cu2O的数量,降低催化活性.添加不同DCCA对催化剂性能有显著的影响,其中加入丙三醇增加了催化剂的比表面积和平均孔径,改善了催化剂组分的分散性,抑制了CuAl2O4的形成,提高了催化剂中的可还原Cu2O量,从而显著提高了催化剂的二甲醚时空收率和选择性.

关键词：完全液相法拟薄水铝石二甲醚干燥控制化学添加剂浆状催化剂

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煤等离子热解制乙炔反应器结构优化模拟

煤炭学报 2007年第1期32卷 69-72页

作者：杨巨生杨燕鲍卫仁张永发谢克昌太原理工大学电气与动力工程学院山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

建立了等离子体反应器的热流场计算流体力学模型,将此模型应用于单入口、双入口及带保护气的双入口等离子反应器模拟,采用不完全乔勒斯基共轭梯度法对热流体耦合场进行求解,结果表明:采用双入口结构,可提高反应器负荷,在等离子反应器的... 详细信息

建立了等离子体反应器的热流场计算流体力学模型,将此模型应用于单入口、双入口及带保护气的双入口等离子反应器模拟,采用不完全乔勒斯基共轭梯度法对热流体耦合场进行求解,结果表明:采用双入口结构,可提高反应器负荷,在等离子反应器的等离子入口周边设置保护气可降低壁面结焦,当保护气的入口流速为50m/s左右时,效果较好.

关键词：等离子体反应器优化模拟

煤热解挥发物对炼焦煤塑性体渗透性的调控研究

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燃料化学学报 2022年第6期50卷 724-734页

作者：郭江王美君申岩峰孔娇常丽萍鲍卫仁谢克昌太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024

本研究以低挥发分烟煤C1和高挥发分烟煤C2为研究对象(以下煤样简称为C1和C2),引入褐煤L1和C2在两个温度下热解脱除部分挥发物的半焦作为对照,设计单种煤、混合煤/半焦和分层渗透性实验,结合热重和基式流动度分析,揭示了炼焦煤塑性体渗... 详细信息

本研究以低挥发分烟煤C1和高挥发分烟煤C2为研究对象(以下煤样简称为C1和C2),引入褐煤L1和C2在两个温度下热解脱除部分挥发物的半焦作为对照,设计单种煤、混合煤/半焦和分层渗透性实验,结合热重和基式流动度分析,揭示了炼焦煤塑性体渗透性受挥发物释放行为的影响。研究结果表明,低挥发分烟煤C1存在塑性体低渗透性平台期,高挥发分烟煤C2塑性体的渗透性达到最低值后迅速改善,挥发物传质驱动力和阻力的差异导致了两种煤塑性体渗透性的差异;C2会增强挥发物的传质驱动力且热解后半焦颗粒成为塑性体惰性组分,同时也提供部分可转移氢,既改善塑性体渗透性又不破坏其稳定性;软化温度前C2释放的富氢挥发物促进C1塑性体低渗透性的形成并达到最大值;热塑性温区内C2释放的挥发物帮助维持C1塑性体的低渗透性平台期;延长C2挥发物反应消耗部分富氢挥发物,有利于改善C1塑性体的渗透性。

关键词：塑性体渗透性挥发物传质条件膨胀压力

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Pt/Al_2O_3蜂窝状催化剂上NO选择性催化还原反应动力学研究

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燃料化学学报 2003年第6期31卷 605-609页

作者：李哲黄伟谢克昌太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室化学工程与技术学院山西太原030024

采用多次涂层和浸渍法制备了蜂窝状Pt Al2O3催化剂,并在高空速和大气体流量条件下对无梯度循环式反应器和积分反应器上催化剂的活性进行了比较。同时采用循环式反应器对动力学数据进行了测定。根据Langmuir Hinshelwood模型和实验结果,... 详细信息

采用多次涂层和浸渍法制备了蜂窝状Pt Al2O3催化剂,并在高空速和大气体流量条件下对无梯度循环式反应器和积分反应器上催化剂的活性进行了比较。同时采用循环式反应器对动力学数据进行了测定。根据Langmuir Hinshelwood模型和实验结果,推测了NO C3H6 O2体系的SCR反应机理,并导出了NO和C3H6反应速率的数学表达式。据此所计算的理论模拟值能够与实验值很好地吻合。实验结果表明,氧气浓度对NO和C3H6的反应速率有明显的影响,二者均随着氧浓度c(O2)的增加达到峰值,再增加氧气浓度时,C3H6的反应速率r(C3H6)保持不变,而NO反应速率r(NO)却下降,而且下降的程度随着温度的升高而加剧。同时,随着氧气浓度增加,r(NO)达到最大值时的温度亦随之下降。

关键词：一氧化氮选择性催化还原反应反应动力学 Pt/Al2O3催化剂 NO 蜂窝状催化剂