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Highly insulating phase of Bi_(2)O_(2)Se thin films with high electronic performance

Nano Research 2023年第2期16卷 3224-3230页

作者： Tao Wang Zhuokai Xu Ziye Zhu Mengqi Wu Zhefeng Lou Jialu Wang Wanghua Hu Xiaohui Yang tulai sun Xiaorui Zheng Wenbin Li Xiao Lin Department of Physics Fudan UniversityShanghai 200433China Key Laboratory for Quantum Materials of Zhejiang Province Department of PhysicsSchool of ScienceWestlake UniversityHangzhou 310024China Key Laboratory of 3D Micro/nano Fabrication and Characterization of Zhejiang Province School of EngineeringWestlake UniversityHangzhou 310024China Center for Electron Microscopy State Key Laboratory Breeding Base of Green Chemistry Synthesis Technology and College of Chemical EngineeringZhejiang University of TechnologyHangzhou 310014China

Bi_(2)O_(2)Se is highly competitive as a candidate of next-generation high-performance semiconductors.Though dubbed as semiconductor,Bi_(2)O_(2)Se films exhibited high conductance,i.e.,metallic behavior,due to spontaneously ionized defects.Semiconducting/insulating films are of practical importance in broad applications based on low-power,high-performance electronics,the existence of which lacks firm evidence.Here,we synthesized highly insulating films in a controlled way,which exhibit semiconducting behavior with channel resistance up to 1 TΩ.The electron chemical potential lies within the band gap,in some cases,even below the charge neutrality level,signifying the trace of hole-type semiconducting.The performance of insulating devices remains high,comparable to high-quality devices previously.Especially,the threshold voltage(Vth)is positive,contrary to common negative values reported.Calculations indicate that our synthesis conditions suppress electron donors(Se vacancies(VSe))and promote the formation of compensating acceptors(Bi vacancies(VBi)),leading to insulating behaviors.Our work offers insights into electron dynamics of Bi_(2)O_(2)Se,moves one step further towards p-type transistors and provides a valuable playground for engineering ferroelectricity in high-performance semiconductors.

关键词： Bi_(2)O_(2)Se field effect transistor high performance layered semiconductor highly insulating phase in-gap state

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Physical regulation of copper catalyst with a hydrophobic promoter for enhancing CO_(2)hydrogenation to methanol

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The Innovation 2023年第4期4卷 67-73页

作者： Hangjie Li Wei Fang Ling-Xiang Wang Yifeng Liu Lujie Liu tulai sun Ciqi Liao Yihan Zhu Liang Wang Feng-Shou Xiao Key Lab of Biomass Chemical Engineering of Ministry of Education College of Chemical and Biological EngineeringZhejiang UniversityHangzhou 310028China Key Laboratory of Applied Chemistry of Zhejiang Province Department of ChemistryZhejiang UniversityHangzhou 310028China Center for Electron Microscopy State Key Laboratory Breeding Base of Green Chemistry Synthesis TechnologyCollege of Chemical EngineeringZhejiang University of TechnologyHangzhou 310014China

The hydrogenation of CO_(2)to methanol,which is restricted by water products,requires a selective removal of water from the reaction system.Here,we show that physically combining hydrophobic polydivinylbenzene with a copper catalyst supported by silica can increase methanol production and CO_(2)conversion.Mechanistic investigation reveals that the hydrophobic promoter could hinder the oxidation of copper surface by water,maintaining a small fraction of metallic copper species on the copper surface with abundant Cu^(δ+),resulting in high activity for the hydrogenation.Such a physically mixed catalyst survives the continuous test for 100 h owing to the thermal stability of the polydivinylbenzene promoter.

关键词： copper methanol hydrogenation

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三合一设计策略促进超细PtNiW@WOx核壳纳米线氢氧化电催化剂的CO耐受性

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Science China Materials 2024年第6期67卷 1866-1875页

作者：刘巍杨馥榕孙土来黄晨明赖文川杜佳峰叶进裕曾昱嘉高磊黄宏文 College of Materials Science and Engineering Hunan UniversityChangsha 410082China Center for Electron Microscopy State Key Laboratory Breeding Base of Green Chemistry Synthesis Technology and College of Chemical EngineeringZhejiang University of TechnologyHangzhou 310014China College of Chemistry and Materials Science Nanjing Normal UniversityNanjing 210023China State Key Laboratory for Physical Chemistry of Solid Surfaces Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy MaterialsDepartment of ChemistryCollege of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China Key Laboratory of Optoelectronic Devices and Systems of Ministry of Education and Guangdong Province College of Physics and Optoelectronic EngineeringShenzhen UniversityShenzhen 518060China Shenzhen Research Institute of Hunan University Shenzhen 518055China

铂(Pt)是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阳极氢氧化反应(HOR)中最先进的电催化剂.然而,Pt催化剂对CO(工业低成本氢燃料中的杂质)极度敏感从而中毒,这会引起器件性能的急剧衰退,导致器件运行成本高.因此,提高Pt催化剂的CO耐受性对PEMFCs的... 详细信息

铂(Pt)是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阳极氢氧化反应(HOR)中最先进的电催化剂.然而,Pt催化剂对CO(工业低成本氢燃料中的杂质)极度敏感从而中毒,这会引起器件性能的急剧衰退,导致器件运行成本高.因此,提高Pt催化剂的CO耐受性对PEMFCs的商业化推广至关重要.在此,我们设计合成了一种独特的PtNiW@WO_(x)核壳纳米线来提高Pt基催化剂对CO的耐受能力.机理研究表明,表面无定形的WO_(x)壳层可以作为分子围栏,在动力学上阻碍CO扩散到达Pt位点.在热力学上,Ni和W元素合金化产生的电子效应可以使Pt的d带中心降低,减弱CO在Pt位点上的化学吸附.此外,亲氧W元素可以加速水的解离,提供更多OH活性物种,促进CO的氧化脱附.因此,在1000ppm CO/H_(2)条件下,所设计的PtNiW@WO_(x)核壳纳米线催化剂表现出优异的HOR抗CO中毒性能,在4000 s后仍能保持超过90%的HOR电流密度,超过了原始的PtNi纳米线和目前报道的绝大多数Pt基催化剂.

关键词： hydrogen oxidation reaction Pt-based electrocatalyst CO tolerant fuel cell catalyst design

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四维扫描透射电子显微镜技术:从材料微观结构到物性分析

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物理化学学报 2023年第3期39卷 43-57页

作者：冯启龙朱翀之盛冠孙土来李永合朱艺涵浙江工业大学化学工程学院前沿交叉科学研究院电子显微镜中心(分析测试中心)杭州310014

扫描透射电子显微镜(Scanning transmission electron microscopy,STEM)目前已经达到了原子级分辨率,并且由于其具有灵活的多通道成像能力以及强大的与谱学分析相结合的特点,因此在材料科学、生命科学等领域展现出强大的微尺度表征能力... 详细信息

扫描透射电子显微镜(Scanning transmission electron microscopy,STEM)目前已经达到了原子级分辨率,并且由于其具有灵活的多通道成像能力以及强大的与谱学分析相结合的特点,因此在材料科学、生命科学等领域展现出强大的微尺度表征能力。但传统STEM的探测器受单像素积分式探测机制的限制,使其只能收集特定角度的散射电子,这导致不仅丢失了散射电子的角分辨信息,还降低了入射电子的剂量效率,因此迫切需要发展全新成像技术来实现高通量、高电子剂量效率成像。近年来,电子探测技术和分区或像素化探测器的研发联合计算机运算、存储能力的大幅提高,推动了四维扫描透射电子显微镜技术(Four-dimensional scanning transmission electron microscopy,4D-STEM)的蓬勃发展,并为最大化、最高效挖掘散射电子信息带来希望。在采集4D-STEM数据时,会聚电子束在样品平面上进行二维扫描,与此同时使用一块具有高帧速、高动态范围以及高信噪比的像素化阵列式探测器在远场收集二维的衍射数据。因为这些衍射数据是角度解析的,所以既可以用来进行常规的STEM成像,也可以用来实现前沿的相位衬度成像。例如利用电子叠层重构(Ptychography)技术通过在不同空间位置测量的一系列衍射花样来重建样品物函数。此外,4D-STEM技术还可以被进一步挖掘从而获得更多关于材料内部结构的信息,这为材料的多尺度表征带来机会。本文从4D-STEM技术原理介绍开始,总结了4D-STEM技术从材料微观结构到物性分析方面的一系列应用。具体而言,内容包含了虚拟探测器成像、微区电磁场测量、微区晶体取向测量、微区应变分布测量以及材料局域厚度测量等材料微尺度表征方面的原理和应用。除此之外,利用4D-STEM数据实现的电子叠层重构成像技术因为具有较高的散射电子利用效率,所以在低电子剂量领域展现出极大的应用潜力,因此本文还对4D-STEM技术在低电子剂量领域的应用进行了探讨与展望。总而言之,随着电子探测器以及4D-STEM数据后处理分析软件的快速发展,相信新颖的4D-STEM技术最终将彻底取代传统的扫描透射电子显微镜。

关键词：扫描透射电子显微镜电磁场分布叠层成像晶体取向应变分布低剂量成像

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Al20Si20Mn20Fe20Ga20中近等原子比高熵十次准晶

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Science China Materials 2021年第2期64卷 440-447页

作者：马海坤赵良群胡执一苗定豪李蕊轩孙土来田鹤张甜甜李花张勇何战兵 State Key Laboratory for Advanced Metals and Materials University of Science and Technology BeijingBeijing100083China Nanostructure Research Centre(NRC) State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and ProcessingWuhan University of TechnologyWuhan430070China School of Materials Science and Engineering Zhejiang UniversityHangzhou310027China

准晶是结构复杂相,通常以一种合金元素为主要成分.高熵合金含有多种主要合金元素,其晶体结构却往往是比较简单的立方相.作为结构和成分均复杂的高熵准晶却难以在实验上制备和理论上预测,研究人员对其结构特点也知之甚少.因而高熵准晶的... 详细信息

准晶是结构复杂相,通常以一种合金元素为主要成分.高熵合金含有多种主要合金元素,其晶体结构却往往是比较简单的立方相.作为结构和成分均复杂的高熵准晶却难以在实验上制备和理论上预测,研究人员对其结构特点也知之甚少.因而高熵准晶的制备和结构特性引起了人们的广泛关注.我们报道了一种在Al20Si20Mn20Fe20Ga20甩带样品中发现的含有五个主要合金元素的近等原子比高熵十次准晶,并对其晶体结构进行了详细表征.该合金和十次准晶的构型熵均满足高熵合金基于熵的判据,表明该十次准晶是高熵准晶.该高熵十次准晶的设计策略为高熵准晶的制备提供了新的思路.

关键词：合金元素高熵合金近等原子比晶体结构准晶立方相

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青海木里煤田构造分带性特点及赋煤规律

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中国煤炭地质 2009年第8期21卷 9-11,63页

作者：孙军飞孙红波张发德曹代勇煤炭资源与安全开采国家重点实验室(中国矿业大学北京) 北京100083 青海煤炭地质勘查院青海西宁81001

运用煤田构造及构造控煤分析方法,在系统分析木里煤田构造格局的基础上,提出该区煤田构造具有分带分段的特征,自南向北划分为南、中、北三个构造带,自西向东分为西、中、东三个段,并分别讨论了它们的煤系赋存与地质构造之间的关系。研... 详细信息

运用煤田构造及构造控煤分析方法,在系统分析木里煤田构造格局的基础上,提出该区煤田构造具有分带分段的特征,自南向北划分为南、中、北三个构造带,自西向东分为西、中、东三个段,并分别讨论了它们的煤系赋存与地质构造之间的关系。研究认为:木里煤田为一对冲型盆地,在大通山和托莱山的山前地带,逆冲断裂发育强烈,煤层被抬升,埋藏变浅,利于开采,但破坏较为严重;在中部地带,由于受地应力影响较小,含煤向斜保存较为完整,但煤层埋藏较深。

关键词：木里煤田煤田构造赋煤规律

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