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富勒烯吡咯烷衍生物的合成及其在反式钙钛矿太阳能电池中的应用

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厦门大学学报（自然科学版） 2024年第1期63卷 56-62,110页

作者：戴乐山李云飞陈斌文曹琨邓林龙谢素原郑兰荪厦门大学萨本栋微米纳米科学技术研究院福建厦门361005 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

[目的]由于目前在反式钙钛矿太阳能电池中使用最广泛的富勒烯基电子传输材料[6,6]-苯基-C_(61)-丁酸甲酯(PCBM)存在合成复杂、成本高的问题,因此开发低成本、可溶液处理的新型富勒烯电子传输材料具有非常重要的意义.[方法]采用Prato反... 详细信息

[目的]由于目前在反式钙钛矿太阳能电池中使用最广泛的富勒烯基电子传输材料[6,6]-苯基-C_(61)-丁酸甲酯(PCBM)存在合成复杂、成本高的问题,因此开发低成本、可溶液处理的新型富勒烯电子传输材料具有非常重要的意义.[方法]采用Prato反应一步合成两种低成本的新型富勒烯吡咯烷衍生物F1和F2,并将其作为电子传输材料应用于反式钙钛矿太阳能电池.通过紫外-可见吸收光谱和循环伏安法研究了这两种富勒烯分子的能级,并研究了由这两种富勒烯吡咯烷衍生物作为电子传输层的反式钙钛矿太阳能电池的光伏性能.[结果]含有苯甲酸酯侧链的F2比含有烷基酸酯侧链的F1具有更高的电子迁移率,因此对应的器件获得了更高的填充因子和光电转换效率.最终,以F2作为电子传输层的反式钙钛矿太阳能电池获得了最高19.86%的光电转换效率,这一结果与同等实验条件下制备的基于PCBM的对照器件的效率基本一致.[结论]本研究采用Prato反应一步合成了两种富勒烯吡咯烷衍生物,并发现侧链对其光伏性能有重大影响.该项工作对于开发兼具高效率和低成本的可溶液处理的富勒烯基电子传输材料的设计具有一定的参考价值.

关键词：钙钛矿太阳能电池富勒烯吡咯烷电子传输层光伏性能

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A 2.16 eV bandgap polymer donor gives 16%power conversion efficiency

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Science Bulletin 2020年第3期65卷 179-181页

作者： Tan Wang Jianqiang Qin Zuo Xiao Xianyi Meng Chuantian Zuo Bin Yang Hairen Tan Junliang Yang Shangfeng Yang Kuan Sun suyuan xie Liming Ding Department of Chemistry Xiamen UniversityXiamen 361005China Center for Excellence in Nanoscience(CAS) Key Laboratory of Nanosystem and Hierarchical Fabrication(CAS)National Center for Nanoscience and TechnologyBeijing 100190China MOE Key Laboratory of Low-grade Energy Utilization Technologies and Systems School of Energy and Power EngineeringChongqing UniversityChongqing 400044China CSIRO Manufacturing Bag 10Clayton SouthVictoria 3169Australia College of Materials Science and Engineering Hunan UniversityChangsha 410082China College of Engineering and Applied Sciences Nanjing UniversityNanjing 210093China School of Physics and Electronics Central South UniversityChangsha 410083China Department of Materials Science and Engineering University of Science and Technology of ChinaHefei 230026China

在宽带隙高分子给体材料中,带隙大于2.07 eV(起峰吸收小于600 nm)的超宽带隙给体由于具有出色的短波吸光特性,在三元有机太阳电池、叠层太阳电池中具有重要的应用价值,然而长期以来基于超宽带隙给体的电池效率低于13%.本文提出新的设计... 详细信息

在宽带隙高分子给体材料中,带隙大于2.07 eV(起峰吸收小于600 nm)的超宽带隙给体由于具有出色的短波吸光特性,在三元有机太阳电池、叠层太阳电池中具有重要的应用价值,然而长期以来基于超宽带隙给体的电池效率低于13%.本文提出新的设计思路:采用烷氧基氟苯(FAB)构筑超宽带隙给体.一方面利用FAB的高芳香性拓宽带隙,另一方面利用FAB的"构象锁定"特性提高材料的迁移率,从而大幅提高超宽带隙给体的光伏性能.结果合成的高分子给体W1,其光学带隙达2.16eV,与小分子受体Y6共混制备的单结有机太阳电池效率达16.16%,这是目前超宽带隙给体电池的最高效率.

关键词： ORGANIC SOLAR-CELLS COPOLYMERS

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碳团簇的结构及其演进

化学进展 2019年第1期31卷 50-62页

作者：姚阳榕谢素原厦门大学化学化工学院化学系厦门361005

碳团簇是一种新型的碳材料,自20世纪80年代被发现以来,就以其独特的结构和优越的性能而在科学界掀起了研究狂潮。碳团簇的范畴非常广泛,小到气相中的单个碳原子,大到富勒烯、碳纳米管、碳纳米锥、石墨烯等都可以看作是碳团簇的存在形式... 详细信息

碳团簇是一种新型的碳材料,自20世纪80年代被发现以来,就以其独特的结构和优越的性能而在科学界掀起了研究狂潮。碳团簇的范畴非常广泛,小到气相中的单个碳原子,大到富勒烯、碳纳米管、碳纳米锥、石墨烯等都可以看作是碳团簇的存在形式。研究碳团簇的结构及其演进,解开碳团簇形成机理之谜,对开拓新型碳团簇材料的结构和应用都具有重要意义。本文对碳团簇的结构及其演进过程进行了回顾,并概述了目前碳团簇的合成方法、碳团簇结构的表征手段以及碳团簇演进的研究现状。

关键词：碳团簇富勒烯氯化富勒烯合成结构 X-射线单晶衍射形成机理

通过共热解萘和^(13)CHCl_(3)标记C_(60)的形成

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Science Bulletin 2023年第8期68卷 804-806,M0004页

作者：卓亚琦张棱卫晓轩张宏刚施再发林水潮谢素原郑兰荪 State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces College of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China Innovation Laboratory for Sciences and Technologies of Energy Materials of Fujian Province(IKKEM) Xiamen 361005China

在众多多环芳烃(PAHs)中,萘是唯一能够独立拼接形成C_(60)的分子结构,然而,萘在热解过程中如何演变成C_(60)尚不清楚.本文通过13C同位素标记法,利用超高温闪蒸真空热解(UT-FVP)装置共同热解萘与13CHCL3来研究萘辛基聚合反应形成C_(60)... 详细信息

在众多多环芳烃(PAHs)中,萘是唯一能够独立拼接形成C_(60)的分子结构,然而,萘在热解过程中如何演变成C_(60)尚不清楚.本文通过13C同位素标记法,利用超高温闪蒸真空热解(UT-FVP)装置共同热解萘与13CHCL3来研究萘辛基聚合反应形成C_(60)的过程.研究结果表明,在1560℃热解温度条件下1~4个完整的10-碳萘骨架单元(C10)可以参与到C_(60)的形成,但随着参与的C10萘骨架单元数量的增加,通过萘辛基聚合路径生成的C_(60)含量降低.在1900℃的热解温度下,萘分子倾向于裂解成小碳簇或者单碳原子,并通过小分子聚集形成C_(60),通过萘辛基聚合反应路径生成C_(60)的比例下降.本研究进一步深入阐述了萘在高温条件下通过萘辛基聚合反应路径生成C_(60)的特点,是对富勒烯“自下而上”生长道路的补充.该发现对于进一步理解富勒烯的形成具有特殊意义.

关键词：辛基富勒烯真空热解共热解碳原子聚合反应闪蒸路径生成

蒙脱土/还原石墨烯/聚乙烯醇复合薄膜的制备及其导热性能

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厦门大学学报（自然科学版） 2017年第4期56卷 474-480页

作者：朱首骥邓顺柳谢素原厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

以蒙脱土/氧化石墨烯(MMT/GO)为二元填料,采用一步溶液共混法,并经水合肼还原,制备得到蒙脱土/还原石墨烯/聚乙烯醇(MMT/rGO/PVA)复合薄膜,研究了GO的氧化程度、MMT/GO二元填料的组成及质量分数对复合薄膜导热性能的影响.结果表明:低温... 详细信息

以蒙脱土/氧化石墨烯(MMT/GO)为二元填料,采用一步溶液共混法,并经水合肼还原,制备得到蒙脱土/还原石墨烯/聚乙烯醇(MMT/rGO/PVA)复合薄膜,研究了GO的氧化程度、MMT/GO二元填料的组成及质量分数对复合薄膜导热性能的影响.结果表明:低温浴条件下制备得到的GO具有更完整的sp2杂化碳晶格,有利于rGO导热性能的发挥;MMT片层能有效阻止GO在还原过程中团聚,使rGO在复合薄膜中形成有序排列结构,有利于复合薄膜导热性能的提升;同时,由于MMT/GO二元填料能与PVA基体之间形成氢键,大大改善了填料和聚合物之间的界面结合力,降低了界面热阻,进一步提高了复合薄膜的导热性能.当MMT与GO的质量比为2∶1,复合薄膜中MMT/GO二元填料的质量分数为12%时,MMT/rGO/PVA复合薄膜的热导率达到66.4 W/(m·K),比纯PVA(<0.5 W/(m·K))至少提高了132倍.

关键词：石墨烯聚乙烯醇蒙脱土复合薄膜导热性能

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煤经合成气制可降解聚乙醇酸的技术进展

洁净煤技术 2022年第1期28卷 110-121页

作者：叶林敏黄乐乐段新平袁友珠谢素原厦门大学化学化工学院福建厦门361005 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005 厦门大学福建省嘉庚创新实验室福建厦门2161005

自2009年以来,煤经合成气制乙二醇产业在我国迅速扩张,预计到2022年,我国煤制乙二醇总产能将增至1368万t/a。日渐成熟的煤制乙二醇技术进一步带动了煤经合成气制可生物降解塑料聚乙醇酸的技术发展,即将煤制乙二醇技术中的草酸二甲酯选... 详细信息

自2009年以来,煤经合成气制乙二醇产业在我国迅速扩张,预计到2022年,我国煤制乙二醇总产能将增至1368万t/a。日渐成熟的煤制乙二醇技术进一步带动了煤经合成气制可生物降解塑料聚乙醇酸的技术发展,即将煤制乙二醇技术中的草酸二甲酯选择性加氢为乙醇酸甲酯,再经聚合反应合成可降解塑料聚乙醇酸。聚乙醇酸既定位为聚酯行业的高端产品,也用于生产可完全降解聚酯制品,是国家鼓励发展的新型材料,在“限塑令”实施的国家和地区具有较大的市场需求潜力和需求空间,因此,开展煤经合成气制可降解聚乙醇酸这一分支技术的研发,对丰富煤制乙二醇产业的产品结构具有重要意义。围绕煤经合成气制可降解聚乙醇酸技术的研发进展,论述了草酸二甲酯选择性加氢制乙醇酸甲酯单体和乙醇酸甲酯聚合制聚乙醇酸的技术原理,以及该技术路线的工程设计方案和可行性。对于乙醇酸甲酯单体的合成,其技术关键在于通过设计和调整催化剂的结构、组分以及优化反应条件,实现草酸二甲酯的高转化率和乙醇酸甲酯的高选择性。对于乙醇酸甲酯制聚乙醇酸,目前主要有2种工艺技术,即以乙醇酸甲酯为原料或经乙醇酸的直接缩聚法和经乙交酯的开环聚合法。聚合工艺的选择直接影响聚乙醇酸的产品质量:直接缩聚法生成低分子量的聚乙醇酸,开环聚合法可以生成高分子量的聚乙醇酸。发展煤经合成气制可降解聚乙醇酸技术,将有利于我国煤制乙二醇产业的发展和拓展。

关键词：聚乙醇酸乙醇酸甲酯草酸二甲酯可降解煤制乙二醇

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激光等离子体诱导聚甲基硅氧烷的结构重组

化学学报 2001年第2期59卷 185-188页

作者：周异男黄荣彬陈立华于腊佳谢素原郑兰荪厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

将脉冲激光束在惰性气氛中溅射石墨产生的等离子体 ,与一维链状聚甲基硅氧烷的蒸气束流反应 ,在产物中通过真空升华和重结晶分离出了两种单晶 ,经X射线衍射测定为具有 (CH3SiO1.5) n(n =8,10 )组成的硅氧烷 ,它们均具有多面体的三维笼... 详细信息

将脉冲激光束在惰性气氛中溅射石墨产生的等离子体 ,与一维链状聚甲基硅氧烷的蒸气束流反应 ,在产物中通过真空升华和重结晶分离出了两种单晶 ,经X射线衍射测定为具有 (CH3SiO1.5) n(n =8,10 )组成的硅氧烷 ,它们均具有多面体的三维笼状构型 .通过色 -质联用还检测到其它硅氧烷化合物 ,其中某些产物已表征为二维多环的构型 .反应结果表明 ,经由激光等离子体的碰撞和能量传递 ,反应物的链状结构发生解离和进一步反应。

关键词：激光溅射等离子体合成聚甲基硅氧烷结构重组

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石墨电弧法合成新型碳簇C53

厦门大学学报（自然科学版） 2016年第2期55卷 149-154页

作者：王洋汤兴艳谢素原黄荣彬郑兰荪厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

C_(60)的形成机理之谜至今仍未破解,介于C_(50)和C_(60)之间的碳簇是理解C_(60)形成机理的关键中间体.本文在填充金属氧化物的石墨电弧放电产物中发现了一种新型的碳簇衍生物,通过N,N-二甲基甲酰胺(DMF)提取后进行高效液相色谱分离,并... 详细信息

C_(60)的形成机理之谜至今仍未破解,介于C_(50)和C_(60)之间的碳簇是理解C_(60)形成机理的关键中间体.本文在填充金属氧化物的石墨电弧放电产物中发现了一种新型的碳簇衍生物,通过N,N-二甲基甲酰胺(DMF)提取后进行高效液相色谱分离,并对纯化的产物进行了质谱、能谱、光谱表征及元素分析,初步确定了分子组成为C_(53)H_(24)O_5的新型碳簇衍生物,通过固体核磁和对氯化反应产物的表征证明该碳簇的碳框架主体具有芳香性.

关键词：碳簇纳米结构电弧法合成富勒烯

1,3,5,7,9-五蒽基心环烯的合成及表征

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厦门大学学报（自然科学版） 2023年第5期62卷 807-814页

作者：杜军婕苏茵陈佐长张前炎谢素原厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

大多数已合成的C_(5)对称的五取代心环烯衍生物的荧光强度偏弱,这在一定程度上限制了其作为光电材料的应用.本研究通过1,3,5,7,9-五硼酯代心环烯与溴化蒽分子之间的五重Suzuki偶联反应,成功实现了具有C_(5)对称结构的1,3,5,7,9-五蒽基... 详细信息

大多数已合成的C_(5)对称的五取代心环烯衍生物的荧光强度偏弱,这在一定程度上限制了其作为光电材料的应用.本研究通过1,3,5,7,9-五硼酯代心环烯与溴化蒽分子之间的五重Suzuki偶联反应,成功实现了具有C_(5)对称结构的1,3,5,7,9-五蒽基心环烯分子的合成.借助高分辨质谱、核磁共振波谱和X射线单晶衍射等手段对其五取代碗状结构进行了精确的表征,并结合紫外-可见吸收光谱、荧光发射光谱和密度泛函理论计算对其分子轨道和光学性质进行了研究.结果表明,合成的1,3,5,7,9-五蒽基心环烯的荧光量子产率达到38.8%,较未经修饰的心环烯增强了近29倍,其合成有望拓展心环烯衍生物在发光材料领域的应用.

关键词：心环烯蒽 1,3,5,7,9-五蒽基心环烯荧光