检索结果-南通市图书馆

Journal of Energy Chemistry 2021年第3期30卷 422-428页

作者： Wenchao Ma Mingcan xie shunji xie Longfu Wei Yichen Cai Qinghong Zhang Ye Wang State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy MaterialsNational Engineering Laboratory for Green Chemical Productions of AlcoholsEthers and EstersCollege of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005FujianChina

Developing an efficient artificial photosynthetic system for transforming carbon dioxide and storing solar energy in the form of chemical bonds is one of the greatest challenges in modern chemistry.However,the limited choice of catalysts with wide light absorption range,long-term stability and excellent selectivity for CO_(2) reduction makes the process sluggish.Here,a core-shell-structured nonnoble-metal Ni@In co-catalyst loaded p-type silicon nanowire arrays(SiNWs)for efficient CO_(2) reduction to formate is demonstrated.The formation rate and Faradaic efficiency of formate over the Ni@In/SiNWs catalyst reach 58μmol h^(-1) cm^(-2) and 87% under the irradiation of one simulated sunlight(AM 1.5 G,100 mW cm^(-2)),respectively,which are about 24 and 12 times those over the pristine SiNWs.The enhanced photoelectrocatalytic performance for CO_(2) reduction is attributed to the rational combination of Ni capable of effectively extracting the photogenerated electrons and In responsible for the selective activation of CO_(2).

关键词： CO_(2)reduction Photoelectrocatalysis Core-shell-structured co-catalyst Silicon nanowire arrays

Selective electrocatalytic conversion of methane to fuels and chemicals

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Journal of Energy Chemistry 2018年第6期27卷 1629-1636页

作者： shunji xie Shengqi Lin Qinghong Zhang Zhongqun Tian Ye Wang State Key Laboratory of Physical Chemisary of Solid Surfaces Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials National EngineeringLaboratory for Green Chemical Productions of Alcohols Ethers and Esters College of Chemistry and Chemical Engineering Xiamen University Xiamen 361005 Fujian China

The increase in natural gas reserves makes methane a significant hydrocarbon feedstock. However, thedirect catalytic conversion of methane into liquid fuels and useful chemicals remains a great challenge,and many studies have been devoted to this field in the past decades. Electrocatalysis is considered asan important alternative approach for the direct conversion of methane into value-added chemicals, al-though many other innovative methods have been developed. This review highlights recent advances inelectrocatalytic conversion of methane to ethylene and methanol, two important chemicals. The electro-catalytic systems efficient for methane conversions are summarized with an emphasis on catalysts andelectrolytes. The effects of reaction conditions such as the temperature and the acid-base property of thereaction medium are also discussed,

关键词： Methane Electrocatalysis Selective conversion Value-added chemicals

Tribocatalysis: challenges and perspectives

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Science China Chemistry 2021年第10期64卷 1609-1613页

作者： Feng-Ru Fan shunji xie Guan-Wu Wang Zhong-Qun Tian State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials(iChEM)College of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China Hefei National Laboratory for Physical Sciences at Microscale CAS Key Laboratory of Soft Matter ChemistryCollaborative Innovation Center of Chemistry far Energy Materials(iChEM)Department of ChemistryUniversity of Science and Technology'of ChinaHefei 230026China

With an increasing global energy demands and environmental pollution, the development of alternative clean energy technologies has aroused widespread research interest.Harvesting and converting natural energy from the environment, such as solar energy, mechanical energy, thermal energy, chemical and biological energy, is one of the main sources of clean energy.

关键词： catalysis pollution energy

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二氧化碳电催化还原酸性体系研究进展

材料导报 2024年第8期38卷 51-56页

作者：孙亚洲徐沙邹金含吴智华谢顺吉厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建能源材料科学与技术创新实验室福建厦门361005

利用可再生能源提供的电能电催化还原CO_(2)制高值化学品和燃料,为全球气候变暖和能源危机提供了一种可行的解决方案,具有巨大的实际应用潜力。目前研究较多的碱性和中性反应体系中CO_(2)易与氢氧根(OH^(-))反应生成碳酸盐或碳酸氢盐,造... 详细信息

利用可再生能源提供的电能电催化还原CO_(2)制高值化学品和燃料,为全球气候变暖和能源危机提供了一种可行的解决方案,具有巨大的实际应用潜力。目前研究较多的碱性和中性反应体系中CO_(2)易与氢氧根(OH^(-))反应生成碳酸盐或碳酸氢盐,造成CO_(2)损失的同时会降低反应体系的能量转化效率和稳定性。研究开发酸性体系的电催化还原CO_(2)反应(CO_(2)RR),有望解决上述问题。本文针对CO_(2)电催化还原的酸性体系展开讨论,系统整理了反应装置、催化剂、反应微环境对CO_(2)RR性能的影响以及酸性体系中的微观反应机理,最后针对酸性体系中催化剂设计、反应机理研究、反应微环境调控、反应器设计优化等提出前瞻性建议。

关键词：二氧化碳电催化还原酸性电解体系

CO_(2)电催化转化迈向大规模化的挑战与展望

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 1-7页

作者：林莉何潇洋谢顺吉王野厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建省能源材料科学与技术创新实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

全球CO_(2)排放量持续增长,冲击全球能源格局.CO_(2)电催化转化为高值化学品与液体燃料是实现绿色化工和降低碳排放的有效途径.针对催化剂和电解器的实验室研究为CO_(2)大规模电解奠定了基础.然而具有实用价值的全电解池CO_(2)电解,在... 详细信息

全球CO_(2)排放量持续增长,冲击全球能源格局.CO_(2)电催化转化为高值化学品与液体燃料是实现绿色化工和降低碳排放的有效途径.针对催化剂和电解器的实验室研究为CO_(2)大规模电解奠定了基础.然而具有实用价值的全电解池CO_(2)电解,在工业级电流密度下的CO_(2)转化率、反应活性与稳定性仍较低.电极面积和数量的放大研究发现,由于电场、流场等的复杂多场耦合引起的放大效应,使得反应寿命、能耗等反应性能下降.本文综述了面向CO_(2)规模化电解的关键多尺度研究内容,聚焦实现CO_(2)高效转化的重要挑战和前沿研究进展,并展望了助力实现CO_(2)商业化应用的发展方向.基于聚合物电解质膜并以水作为质子源的低温CO_(2)电解路线是具有工业化应用前景的反应路线之一,能用于制备CO、甲酸、乙烯、乙醇等C1-C3化合物,是当前研究重点.膜电极(MEA)电解器容易在电极面积和数量上扩展,是有望实现大规模部署的CO_(2)电解装置.目前低温CO_(2)电解技术研究主要集中于从微观到宏观尺度优化整个电解体系,包括催化剂活性位点调控、气体-电极-电解质界面构建、全电解池组件优化与电堆放大设计.虽然CO_(2)电解在多种尺度上的研究已取得了重要进展,然而受限于反应的复杂性,仍有许多瓶颈难以突破:(1)对于催化剂设计,获得具有较高单一C2+产物选择性、稳定性以及活性的催化剂仍然比较困难,乙烯、乙醇仅能在70%的选择性,且反应稳定性不超过200 h;(2)在稳定性测试条件下,目前在>200 m Acm^(–2)的电流密度下全电解池能量转化效率不超过50%,特别是以C2+为目标产物时大多90%的选择性稳定并运行1000 h以上,虽然对大面积反应器结构/配置进行了优化,但是全电池电解系统稳定运行时间仍会随着电极面积的增大而快速衰减,因此对现有CO_(2)电解系统的有效反应面积扩大多个数量级,组装成电堆还存在较大困难;(4)对于CO_(2)电还原反应,反应条件影响催化剂结构与状态,当前催化剂表征条件与真实反应条件并不一致,且难以在MEA电解器中开展各种空间尺度与时间尺度的工况表征,限制了对反应过程中催化剂结构的获取和反应机理的有效研究.针对CO_(2)电解的大规模应用,未来研究应聚焦以下方面:(1)设计新型电解器和反应模式,以匹配不同产物需求,降低产物分离成本,提高稳定性、转化率和能量转化效率;(2)探索新反应,包括阳极析氧反应的替代反应和阴极CO_(2)与有机物的共还原反应,并结合多种反应过程合成高价值产物,提高过程经济性;(3)发展MEA电解器中工况条件下的实时表征新技术,并建立诊断电解系统稳定性与活性衰减的方法.总之,当前的CO_(2)电催化技术仍处于快速发展阶段,需要系统性地解决不同尺度下存在的关键科学和技术问题,特别是反应稳定性和过程经济性的突破,将使得CO_(2)电解快速迈向大规模应用.

关键词：二氧化碳转化电催化商业应用挑战展望

高压下富含晶界的铋纳米片高效电还原CO_(2)制甲酸盐

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第12期43卷 3161-3169页

作者：阮孙红张彪邹金含钟万福何潇洋卢进海张庆红王野谢顺吉厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005 福建省能源材料科学与技术创新实验室(IKKEM) 福建厦门361005

可再生能源驱动的电催化还原CO_(2)制化学品和燃料是实现碳中和目标十分具有吸引力的技术.在电催化还原CO_(2)产物中,综合考虑产物的经济价值和还原所需能量,甲酸是最可行的产物之一.甲酸用途十分广泛,不仅可以用于生产各种高值化学品,... 详细信息

可再生能源驱动的电催化还原CO_(2)制化学品和燃料是实现碳中和目标十分具有吸引力的技术.在电催化还原CO_(2)产物中,综合考虑产物的经济价值和还原所需能量,甲酸是最可行的产物之一.甲酸用途十分广泛,不仅可以用于生产各种高值化学品,还可作为氢的载体用于燃料电池.目前发展的电催化还原CO_(2)制甲酸或甲酸盐的催化剂主要有Pd,Cd,Hg,Sn,In,Tl,Pb和Bi等,其中Bi基催化剂具有价廉、环境友好和选择性高等特点.此外,电解器的结构也是影响反应性能的关键因素.传统的常压H池中,由于CO_(2)溶解度低和扩散限制,反应电流密度很难超过100 mA cm^(−2).流动池和膜电极反应器体系由于使用气体扩散电极,可以避免CO_(2)溶解度低的问题,获得较高的反应电流密度,但依然存在反应器结构复杂难控等问题.高压H池操控简单,而且可以使大量的CO_(2)溶解于溶液中,已有研究证明在高压H池中可以获得超过100 mA cm^(−2)的反应电流密度.同时,有研究发现,CO_(2)的压力会显著影响铜基催化剂上产物的选择性.然而,目前对高压H池中电催化还原CO_(2)的研究较少.因此,进一步设计高压条件下电催化还原CO_(2)制甲酸的高效催化剂,并研究其独特规律,具有重要意义.本文通过简单的一步水热方法合成了BiPO_(4)纳米多面体,并在高压H池中系统研究了其电催化还原CO_(2)制甲酸盐的性能.实验发现,BiPO_(4)纳米多面体衍生的催化剂(BiPO_(4)-derived)在高压H池中具有很高的活性.在CO_(2)压力为3.0 MPa的KHCO_(3)溶液中,控制阴极电位为−0.81 V vs.RHE,电催化还原CO_(2)制甲酸盐的法拉第效率为90%,甲酸盐部分电流密度可达534 mA cm^(−2),甲酸盐生成速率为9.9 mmol h^(−1) cm^(−2).X射线衍射、扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、循环伏安等表征结果表明,BiPO_(4)纳米多面体在高压CO_(2)还原反应条件下会演变成具有丰富晶界的金属铋纳米片;而在常压或低压条件下,BiPO_(4)纳米多面体演变生成的金属铋纳米片则几乎没有晶界.对比发现,丰富晶界的BiPO_(4)-derived催化剂具有更高的电催化还原CO_(2)制甲酸盐的活性和选择性.理论计算结果表明,在金属铋的晶界表面,电荷分布会发生明显变化,从而显著促进CO_(2)的活化以及反应中间HCOO^(*)的稳定性,使得电催化还原CO_(2)制甲酸的反应路径从能量上看更加有利,从而提高了反应的选择性和活性.本文展示了在高压H池中,BiPO_(4)纳米多面体在高压下衍生的催化剂在电催化还原CO_(2)制甲酸盐反应中具有较好的活性和选择性.研究发现,在高压CO_(2)还原条件下,催化剂前驱体可以衍生成具有丰富晶界的高活性催化剂,是一种构筑高效催化剂的方法.综上,本文将为电催化还原CO_(2)领域,尤其是面向CO_(2)工业应用的高效催化剂设计制备提供一些有用的参考.

关键词：电催化还原CO_(2) 甲酸盐高压H池铋纳米片晶界

醋酸锌催化碳酸二甲酯胺解合成六亚甲基二氨基二甲酸甲酯

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精细石油化工 2010年第6期27卷 9-13页

作者：孙大雷谢顺吉邓剑如晁自胜广东工业大学轻工化工学院广东广州510006 湖南大学化学化工学院化学计量学与化学生物传感技术国家重点实验室湖南长沙410082

在醋酸锌催化作用下,对碳酸二甲酯(DMC)胺解合成六亚甲基二氨基二甲酸甲酯的工艺条件进行了优化,并对催化机理进行了推测。结果表明,Zn(OAc)_2对DMC甲氧羰基化具有较好的催化活性,在n(DMC):n(HDA)=6、反应温度353 K、反应时间6 h、n(Zn(... 详细信息

在醋酸锌催化作用下,对碳酸二甲酯(DMC)胺解合成六亚甲基二氨基二甲酸甲酯的工艺条件进行了优化,并对催化机理进行了推测。结果表明,Zn(OAc)_2对DMC甲氧羰基化具有较好的催化活性,在n(DMC):n(HDA)=6、反应温度353 K、反应时间6 h、n(Zn(OAc)_2):n(HDA)=0.04的反应条件下,HDA转化率达92%,六亚甲基二氨基二甲酸甲酯收率达82%。其催化实质是过醋酸锌中Zn^(2+)与DMC中显电负性的羰基氧配位,并通过电子传递效应,籍此引发DMC中羰基碳的正离子化;然后1,6-己二胺中氮负离子再亲核进攻DMC中的羰基碳正离子,发生加成消去反应,进而得到六亚甲基二氨基二甲酸甲酯。

关键词：六亚甲基二氨基二甲酸甲酯碳酸二甲酯 1,6一己二胺催化合成

氨基甲酸酯气相热分解制六亚甲基-1,6-二异氰酸酯

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化学反应工程与工艺 2010年第2期26卷 184-187页

作者：孙大雷谢顺吉邓剑如晁自胜广东工业大学轻工化工学院广州广东510006 湖南大学化学化工学院化学计量学与化学生物传感技术国家重点实验室长沙湖南410082

在自行设计组装的六亚甲基二氨基二甲酸甲酯(HDU)气相热分解制六亚甲基-1,6-二异氰酸酯(HDI)的反应装置上,考察了溶剂的稳定性,HDU气相热分解制HDI的工艺条件以及催化剂对HDI收率的影响。结果表明:以邻苯二甲酸二辛酯(DOP)为溶剂,碱性Al... 详细信息

在自行设计组装的六亚甲基二氨基二甲酸甲酯(HDU)气相热分解制六亚甲基-1,6-二异氰酸酯(HDI)的反应装置上,考察了溶剂的稳定性,HDU气相热分解制HDI的工艺条件以及催化剂对HDI收率的影响。结果表明:以邻苯二甲酸二辛酯(DOP)为溶剂,碱性Al_2O_3为催化剂,在HDU 1.0 g,DOP50 mL,真空度0.09 MPa,氮气流速100 mL/min,进料速率68 mL/h,反应温度330℃和催化剂用量为HDU质量的30%的条件下,HDI的收率可达93%。

关键词：六亚甲基-1 6-二异氰酸酯六亚甲基二氨基二甲酸甲酯气相热分解

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壳聚糖复合絮凝剂处理制革废水的研究

中国皮革 2017年第9期46卷 45-48,58页

作者：郑顺姬谢秋萍金豪齐齐哈尔大学轻工纺织学院黑龙江齐齐哈尔161006

利用稀土-壳聚糖复合絮凝剂处理制革废水,探讨了复合絮凝剂处理制革废水的处理工艺及最佳处理条件,采用单因素试验法研究了复合絮凝剂的浓度、p H、温度、搅拌时间对制革废水中总铬、化学需氧量(COD)、浊度的去除率的影响。结果表明:复... 详细信息

利用稀土-壳聚糖复合絮凝剂处理制革废水,探讨了复合絮凝剂处理制革废水的处理工艺及最佳处理条件,采用单因素试验法研究了复合絮凝剂的浓度、p H、温度、搅拌时间对制革废水中总铬、化学需氧量(COD)、浊度的去除率的影响。结果表明:复合絮凝剂处理制革废水的最佳条件为:稀土-壳聚糖复合絮凝剂浓度为0.25g/L,p H值为7,温度为30~40℃,搅拌时间为10~20min,与聚合氯化铝、聚合硫酸铁相比,壳聚糖复合絮凝剂在废水处理中表现出明显优势。

关键词：稀土壳聚糖絮凝剂制革废水化学需氧量浊度

血栓内微泡联合尿激酶介导的超声溶栓体外实验

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中国介入影像与治疗学 2017年第4期14卷 242-246页

作者：朱琼高顺记郭梦娇高原刘政谢峰第三军医大学新桥医院超声科重庆400037 内布拉斯加大学医学中心心内科内布拉斯加奥马哈68198

目的探讨血栓内微泡联合尿激酶介导的超声溶栓对体外血栓的溶解效果。方法取牛全血制作血栓样本50个,随机平均分为5组后于带有侧支循环的体外循环装置中进行处理。实验1组为超声微泡尿激酶组,实验2组为超声微泡组,实验3组为超声尿激酶组... 详细信息

目的探讨血栓内微泡联合尿激酶介导的超声溶栓对体外血栓的溶解效果。方法取牛全血制作血栓样本50个,随机平均分为5组后于带有侧支循环的体外循环装置中进行处理。实验1组为超声微泡尿激酶组,实验2组为超声微泡组,实验3组为超声尿激酶组,实验4组为单纯尿激酶组,实验5组为无处理组。计算并比较各组的溶栓率。并进行HE染色及免疫荧光组织学观察。结果实验1组溶栓率为(73.64±14.16)%,实验2组为(47.97±11.66)%,实验3组为(57.33±8.65)%,实验4组为(50.85±9.63)%,实验5组为(29.76±18.06)%。其中实验1组溶栓率高于其余各组,差异均有统计学意义(P均<0.05);该组HE染色组织学检查可见明显多灶状血栓溶解,边缘可见血栓崩裂,免疫荧光可见纤维蛋白网断裂。结论血栓内微泡联合尿激酶介导的超声溶栓在体外实验中可提高血栓的溶解率。

关键词：血栓形成微泡超声学溶栓