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Journal of Natural Gas Chemistry 2006年第1期15卷 45-51页

作者： Feifei Sun shunhe zhong Department of Chemistry School of Science Tianjin University Tianjin 300072 China College of Chemical Engineering and Technology Tianjin University Tianjin 300072 China

The supported Au/TiO2 and Au/TiO2-SiO2 catalysts were prepared by deposition precipitation method. The TPD study reveals that propylene oxide competes with propylene to be adsorbed on the same adsorptive center-Ti^n＋ site on the surface of the catalyst and that the adisorbing capacity of the catalyst for propylene oxide is larger than that for propylene. Catalytic behavior for propylene epoxidation with H2 and O2 was tested in a micro-reactor. Under typical conditions, the selectivity for propylene oxide is over 87%. The TG curves show that PO successive oxidation cause carbon deposition on the active center and deactivation of the Au catalysts. Because the amounts of Tin＋ site decrease significantly, and consequently the separation between Ti^n＋ sites increases, the Au/TiO2-SiO2 catalyst is more stable than Au/TiO2.

关键词： Au/TiO2 Au/TiO2-SiO2 propylene propylene oxide epoxidation catalyst stability

Photocatalytic Synthesis of Hydrocarbon Oxygenates from C_2H_6 and CO_2 over Pd-MoO_3/SiO_2 Catalyst

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Journal of Natural Gas Chemistry 2007年第2期16卷 173-178页

作者： Xitao Wang zhong He shunhe zhong Xiufen Xiao College of Chemical Engineering and Technology Tianjin University Tianjin 300072 China

Pd-MoO3/SiO2 catalyst has been prepared using the method of incipient wetness impregnation. The photo absorbing behaviors and chemisorbing properties of the catalyst have been characterized by UV-vis spectra and TPD-MS experiments. The results indicated that metal Pd loaded on MoOa/SiO2 has a significant effect on the photo absorbing performance of MoOa/SiO2, and an obvious blue shift of the absorption edge is produced. Under UV irradiation, the chemisorption state of CO2 undergoes decomposing process to form CO at 481 K, and a two-site adsorption state of ethane can be formed at around 496 K. Photo-oxidation of ethane using carbon dioxide can mainly produce propanal, ethanol and acetaldehyde in the temperature range of 353-423 K. The presence of metal Pd improves the catalytic activity remarkably.

关键词： photo-catalysis carbon dioxide ethane hydrocarbon oxygenates Pd-MoOa/SiO2 catalyst

Effect of Bi promoter on the performances of selective oxidation of isobutane to methacrolein over MoVO/AlPO_4 catalysts

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Journal of Natural Gas Chemistry 2012年第2期21卷 165-169页

作者： Xitao Wang Mei Li Fen Wang shunhe zhong Shi Jiang Sihe Wang Tianjin Key Laboratory of Applied Catalysis Science and Technology College of Chemical Engineering and TechnologyTianjin UniversityTianjin 300072China Nature Gas Company Dagang Oil FieldTianjin 300280China

The effects of Bi on the catalytic performance of selective oxidation of isobutane to methacrolein over MoVO/AlPO4 catalyst were investigated by XRD, FT-Raman, XPS, UV-vis DRS techniques. The results show that the addition of Bi component into the MoVO/AlPO4 catalyst obviously improves the catalytic performance, and the selectivity to methacrolein can increase from 14.2% to 45.1% with the increase of Bi/V molar ratio from 0 to 1. Combining the characterization results with the reaction evaluation, it is concluded that the catalytic activities of the MoV0.3Bix/AlPO4 catalysts are related to the crystalline phase composition and the dispersion of molybdenum and vanadium oxides species in general, and also to the V5＋/V4＋ molar ratio on the surface in particular.

关键词： sol-gel method selective oxidation of isobutene methacrolein MoVBiO/AlPO4 catalyst

CO_2和C_2H_4光催化合成丙烯酸的Cu/ZnO-TiO_2催化剂

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Chinese Journal of Chemical Physics 2005年第2期18卷 273-278页

作者：赵春钟顺和天津大学化工学院天津300072

采用溶胶凝胶法制备了金属负载的复合型固体材料Cu/ZnO-TiO2,并用X射线衍射、透射电子显微术、BET比表面测试、红外吸收光谱、紫外-可见漫反射光谱以及光催化反应等实验技术对固体材料的表面结构、光响应性能、化学吸附性能以及光反应... 详细信息

采用溶胶凝胶法制备了金属负载的复合型固体材料Cu/ZnO-TiO2,并用X射线衍射、透射电子显微术、BET比表面测试、红外吸收光谱、紫外-可见漫反射光谱以及光催化反应等实验技术对固体材料的表面结构、光响应性能、化学吸附性能以及光反应性能进行了表征和评价.实验结果表明,制得的固体材料粒径约为10 nm,晶体结构以锐钛矿型TiO2为主; ZnO和TiO2复合后部分地形成了Zn - O - Ti键联,提高了对250～400 nm光的吸收强度;金属Cu的负载扩展了材料在可见光范围的吸收,且使其紫外吸收限发生蓝移;反应物在固体材料表面的吸附态是影响光反应结果的主要因素; CO2卧式吸附态和C2H4非解离双点吸附态是光合成丙烯酸的有效吸附态, 100℃以下合成丙烯酸的选择性大于87%.

关键词：光催化 CO2 C2H4 丙烯酸复合型固体材料Cu/ZnO—TiO2

负载型聚酰亚胺-二氧化硅-银杂化膜的制备和表征

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高分子学报 2005年第4期15卷 513-518页

作者：邵怀启钟顺和天津大学化工学院天津300072

采用溶胶凝胶法制备了硅藻莫来石负载的SiO2(SiO2KM)负载的聚酰亚胺二氧化硅银杂化膜,采用IR、TGA、SEM、XRD、氮吸附、气体渗透性能测量等方法对膜的性能进行了表征.银的加入使杂化溶胶的粘度增大,膜孔径增大,孔径分布弥散;二氧化硅在... 详细信息

采用溶胶凝胶法制备了硅藻莫来石负载的SiO2(SiO2KM)负载的聚酰亚胺二氧化硅银杂化膜,采用IR、TGA、SEM、XRD、氮吸附、气体渗透性能测量等方法对膜的性能进行了表征.银的加入使杂化溶胶的粘度增大,膜孔径增大,孔径分布弥散;二氧化硅在杂化膜中以无定型存在,银以氯化银的形式存在;Ag+和聚酰亚胺中的氮以配位键络合在一起,丙烯通过双键吸附在Ag+上;杂化膜热稳定性随二氧化硅的加入而增加,随银的加入而降低.丙烯丙烷在杂化膜上的分离因子为3.54～4.1,银的加入对丙烯的传输有明显的促进作用.

关键词：聚酰亚胺二氧化硅银杂化膜促进传输氯化银负载型表征制备溶胶-凝胶法

TiO_2/SiO_2及其表面改性光催化剂的分子级分散结构与吸光特性

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太阳能学报 2007年第1期28卷 37-42页

作者：桑丽霞钟顺和北京工业大学环境与能源工程学院教育部传热强化与过程节能重点实验室北京市传热与能源利用重点实验室北京100022 天津大学化工学院天津300072

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,根据化学分析、XRD、Raman、XPS和DRS表征分析,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种。与本体TiO2相比,系列TiO2/SiO2的吸收带边显著蓝移,能隙相应增大;随Ti物种载量... 详细信息

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,根据化学分析、XRD、Raman、XPS和DRS表征分析,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种。与本体TiO2相比,系列TiO2/SiO2的吸收带边显著蓝移,能隙相应增大;随Ti物种载量的增加,TiOx物种的配位数增加,能隙相对减小。当金属M(M:Pd,Cu,Ni)负载于TiO2/SiO2表面,可使其光吸收域扩展到可见光区,并引起吸收带边红移,这取决于金属与界面的相互作用。当金属氧化物MoO3负载于TiO2/SiO2上时,可以调变TiO2/SiO2的吸收带边并增强对可见光的吸收;随MoO3载量的增加,表面物种的相互作用增强,形成一定复合结构并相应改变了其吸光特性。

关键词： TiO2/SiO2 分子级分散能隙表面改性吸光特性

Cu/NiO-MoO_3/SiO_2光催化CO_2与CH_3OH合成碳酸二甲酯的反应性能

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催化学报 2005年第10期26卷 917-922页

作者：孔令丽钟顺和柳荫天津大学化工学院天津300072

采用表面改性法制备了MoO3-SiO2复合氧化物,用等体积浸渍法制备了Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化剂,并用XRD,Ra-man,IR,TPD-MS,UV-Vis DRS和光促表面反应研究了催化剂的结构、化学吸附性能、吸光性能和光促CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯(DMC)的反... 详细信息

采用表面改性法制备了MoO3-SiO2复合氧化物,用等体积浸渍法制备了Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化剂,并用XRD,Ra-man,IR,TPD-MS,UV-Vis DRS和光促表面反应研究了催化剂的结构、化学吸附性能、吸光性能和光促CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯(DMC)的反应性能.结果表明,Cu和NiO的引入提高了MoO3在SiO2表面的分散度,且Cu和NiO在MoO3-SiO2表面分散均匀;在金属Cu位和Lewis酸位Mo6+(或Ni2+)的协同作用下,CO2在催化剂表面形成活性较高的的卧式吸附态,CH3OH在催化剂表面形成分子吸附态和解离吸附态;NiO与MoO3复合后部分形成了Mo-O-Ni键联,提高了对光的吸收强度;金属Cu的负载扩展了材料在可见光范围的吸收;与热表面催化相比,光催化反应在较低的温度下就能显著进行,并提高了CH3OH的转化率,在110℃常压和空速300 h-1的条件下,CH3OH转化率可达13.9%,DMC选择性可达90.1%.

关键词：铜氧化镍氧化钼氧化硅负载型催化剂二氧化碳甲醇碳酸二甲酯光催化

负载型复合半导体MoO_3-TiO_2/SiO_2的结构与吸光性能

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Chinese Journal of Chemical Physics 2005年第3期18卷 389-394页

作者：胡蓉蓉钟顺和天津大学化工学院天津300072

采用表面改性法制备了负载型复合半导体材料MoO3TiO2/SiO2,用X射线衍射、比表面测定、透射电子显微镜、红外光谱、拉曼光谱、紫外可见漫反射等技术对固体材料的结构进行了表征,并从固体材料的光响应性能和化学吸附性能方面进行了评价.... 详细信息

采用表面改性法制备了负载型复合半导体材料MoO3TiO2/SiO2,用X射线衍射、比表面测定、透射电子显微镜、红外光谱、拉曼光谱、紫外可见漫反射等技术对固体材料的结构进行了表征,并从固体材料的光响应性能和化学吸附性能方面进行了评价.结果表明,MoO3TiO2/SiO2表面存在着高度分散的MoO3和TiO2微晶,它们之间有一定的复合和键联作用,形成了Mo-O-Ti键;MoO3TiO2/SiO2复合材料表面对丙烷分子有化学吸附性能,Mo=O键上的端氧是C3H8的活性吸附位;与本体MoO3和TiO2相比,复合后MoO3TiO2/SiO2的能隙值有所增加,在紫外光区的吸光强度也明显加强,使得光生载流子的复合效率得到抑制,并产生了一定的量子尺度效应.

关键词：复合半导体表面改性法光催化能隙值吸光强度

激光促进H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反应

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催化学报 2000年第6期21卷 574-578页

作者：高峰钟顺和天津大学化工学院天津300072

以H3 PW12 O4 0 (PW12 )作为固体表面材料 ,用IR ,TPD和激光促进表面反应 (LSSR)技术等手段考察了PW12的表面构造、化学吸附性能和激光促进CH4 部分氧化合成CH3 OH的反应规律 .PW12 表面上存在着Lewis碱位 (W=O和W O W键中的氧位 )和Le... 详细信息

以H3 PW12 O4 0 (PW12 )作为固体表面材料 ,用IR ,TPD和激光促进表面反应 (LSSR)技术等手段考察了PW12的表面构造、化学吸附性能和激光促进CH4 部分氧化合成CH3 OH的反应规律 .PW12 表面上存在着Lewis碱位 (W=O和W O W键中的氧位 )和Lewis酸位 ( W6+ ) .CH4 在PW12 表面的Lewis碱位上发生化学吸附 ,主要吸附位是W =O键 .采用 980cm-1的激光激发PW12 表面的W =O键 ,在 10 0℃以上和常压下 ,CH4 的部分氧化反应顺利进行 .CH3 OH是CH4 氧化的直接产物 ,HCHO ,CH3 OCH3 和烃类是CH3 OH进一步反应的产物 .H2 O分子在反应中的作用可能为 :通过激光参与下H2 O分子与PW12 表面发生相互作用 ,能产生有利于CH4 吸附和CH3 OH生成的表面活性位W6+ O-,同时产生有利于气相分子氧补充反应消耗晶格氧的表面氧缺位 ,从而提高光能的有效利用并加速CH4 直接氧化反应的进行 .根据实验结果。

关键词：甲烷部分氧化甲醇磷钨杂多酸 LSSR

SiO_2负载MoVNbO复合氧化物催化剂上乙烷低温氧化制乙酸

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催化学报 2005年第8期26卷 719-723页

作者：张艳红钟顺和天津大学化工学院天津300072

采用有机金属络合物浸渍表面反应技术制备了SiO2为载体的复合氧化物催化剂Mo3V1Nb0.3Ox/SiO2,并用N2吸附,IR,UVVis,TPR和微反技术研究了催化剂的表面结构、晶格氧的活性和对乙烷选择氧化反应的性能.实验结果表明,复合氧化物与SiO2表面以... 详细信息

采用有机金属络合物浸渍表面反应技术制备了SiO2为载体的复合氧化物催化剂Mo3V1Nb0.3Ox/SiO2,并用N2吸附,IR,UVVis,TPR和微反技术研究了催化剂的表面结构、晶格氧的活性和对乙烷选择氧化反应的性能.实验结果表明,复合氧化物与SiO2表面以M-O-Si键连接,金属离子处在四面体和八面体配合物结构之中;含铌的表面复合氧化物中晶格氧的活性明显提高.在252℃,0.5MPa和空速2000h-1的反应条件下,乙烷与氧在Mo3V1Nb0.3Ox/SiO2催化剂上发生反应,生成乙酸和乙醛,乙烷的转化率达16.1%,产物乙酸和乙醛的总选择性为90.3%.

关键词：负载型复合氧化物氧化硅氧化钼氧化钒氧化铌乙烷选择性氧化乙酸