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Construction of upconversion fluoride/attapulgite nanocomposite for visible-light-driven photocatalytic nitrogen fixation

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Frontiers of Materials Science 2020年第4期14卷 469-480页

作者： Xuhua YE Xiangyu YAN Xini CHU shixiang zuo Wenjie LIU Xiazhang LI Chao YAO Advanced Catalysis and Green Manufacturing Collaborative Innovation Center Jiangsu Key Laboratory of Advanced Catalytic Materials and TechnologyChangzhou UniversityChangzhou 213164China Department of Materials Science and Engineering University of DelawareNewarkDE 19716USA

Developing photocatalysts with wide spectrum absorption and strong nitrogen activation is critical for nitrogen fixation under mild ***,one-dimensional natural clay attapulgite(ATP)supported YFg:Sm^3+were successfully synthesized via microwave hydrothermal method,and the composites were employed as the catalyst for photocatalytic nitrogen fixation under visible-light *** indicated that the production of ammonia reached as high as 41.2 mg·L^-1 within 3 h when the molar ratio of Sm^3+and the mass fraction of YF3:Sm^3+were *** enhanced fixation performance is mainly due to that the modified ATP fibber with abundant active sites and the doped fluoride with defective vacancy facilitate the adsorption and activation of ***,the upconversion property of YF3:Sm^3+increases the harvesting of visible-light energy,meanwhile the Z-scheme heterostructure built between YF:Sm^3+and modified ATP inhibits the recombination of charge carriers and retains high redox potentials for N2 reduction.

关键词： photocatalysis nitrogen fixation attapulgite upconversion Z-scheme

Upconversion hollow nanospheres CeF_(3) co-doped with Yb^(3+) and Tm^(3+) for photocatalytic nitrogen fixation

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Journal of Rare Earths 2022年第4期40卷 586-594,I0003页

作者： Minghui Zhong Zhendong Wang Da Dai Baozhu Yang shixiang zuo Chao Yao Fengqin Wu Xiazhang Li Advanced Catalysis and Green Manufacturing Collaborative Innovation Center Jiangsu Key Laboratory of Advanced Catalytic Materials and TechnologyChangzhou UniversityChangzhou 213164China W.M.Keck Center for Advanced Microscopy and Microanalysis University of DelawareNewarkDE19716USA

Solar driven nitrogen(N_(2))fixation to synthesize ammonia is a potential alternative for the traditional Haber-Bosch approach to meeting industrial demand,but is largely hampered by the difficulties in the harvesting of solar energy and activating inert N_(2).In this work,hollow CeF_(3) nanospheres co-doped with activator Tm^(3+)and sensitizer Yb^(3+)(Yb^(3+):Tm^(3+):CeF_(3))were prepared by microwave hydrothermal *** product was employed as a catalyst for photo-driven N_(2) fixation by adjusting the molar ratio of Ce^(3+):Yb^(3+):Tm^(3+).Results show that the porous hollow structure enhances the light-harvesting by physical scattering and *** addition,heteroatom doping generates abundant fluorine vacancies(F_(V))which provide abundant active sites for adsorption and activation of N_(2).The sample with molar ratio of CeF_(3):Yb^(3+):Tm^(3+)at 178:20:2 demonstrates the highest utilization of solar energy attributed to the strongest upconversion capability of near-infrared(NIR)light to visible and ultraviolet(UV)light,and the NH_(4)+concentration achieves the highest value of 15.06μmol/(gcat∙h)under simulated sunlight while nearly 6.22μmol/(gcat∙h)under NIR *** study offers a promising and sustainable strategy for the fixation of atmospheric N_(2) using full-spectrum solar energy.

关键词： Rare earth CeF_(3) Hollow structure Upconversion Fluorine vacancy Photocatalytic nitrogen fixation

Microwave hydrothermal synthesis of lanthanum oxyfluoride nanorods for photocatalytic nitrogen fixation:Effect of Pr doping

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Frontiers of Materials Science 2020年第1期14卷 43-51页

作者： Xiangyu Yan Da Dai Kun Ma shixiang zuo Wenjie Liu Xiazhang Li Chao Yao Advanced Catalysis and Green Manufacturing Collaborative Innovation Center Jiangsu Key Laboratory of Advanced Catalytic Materials and TechnologyChangzhou UniversityChangzhou213164China Department of Materials Science and Engineering University of DelawareNewarkDE19716USA

Photocatalytic fixation of nitrogen has been recognized as a green and promising strategy for ammonia synthesis under ambient ***,the efficient reduction of nitrogen remains a challenge due to high activation energy of nitrogen and low utilization of solar ***,lanthanum oxyfluoride with different doping content of Pr3+(LaOF:xPr3+)upconversion nanorods were synthesized by microwave hydrothermal *** indicated that the doping of Pr3+generated considerable defects on the surface of LaOF which acted as the adsorption and activation center for ***,the Pr3+ion narrowed the band gap and broadened the light response range of LaOF because LaOF:Pr3+can upconvert visible light into ultraviolet light,which excite LaOF nanorods and improve the utilization of solar *** doping amount of Pr3+had critical effect on the photocatalytic nitrogen fixation performance which reached as high as 180μmol·L?1·ho1 when the molar ratio of Pr3+to LaOF was optimized to be 2%.

关键词： LaOF defect upconversion photocatalysis nitrogen fixation

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水热法制备Cu-Mn催化剂及其催化性能

化学工程 2023年第8期51卷 18-22页

作者：胡宇辉左士祥姚超常州大学石油化工学院江苏常州213164

为解决CuMn_(2)O_(4)催化剂比表面积小、氧迁移率低和催化活性温度高等缺点,以硫酸四氨合铜[Cu(NH_(3))_(4)SO_(4)]和高锰酸钾(KMnO_(4))为原料,采用水热法制备铜锰氧化物催化剂,在固定床中考察不同Cu/Mn摩尔比对催化氧化对二甲苯性能... 详细信息

为解决CuMn_(2)O_(4)催化剂比表面积小、氧迁移率低和催化活性温度高等缺点,以硫酸四氨合铜[Cu(NH_(3))_(4)SO_(4)]和高锰酸钾(KMnO_(4))为原料,采用水热法制备铜锰氧化物催化剂,在固定床中考察不同Cu/Mn摩尔比对催化氧化对二甲苯性能的影响。通过XRD、SEM、BET、XPS、H_(2)-TPR表征催化剂的理化性质。结果表明:当摩尔比n[Cu(NH_(3))_(4)SO_(4)∶n(KMnO_(4))]=1∶3时,丝状α-MnO_(2)修饰CuMn_(2)O_(4)(记Cu_(1)Mn_(3))催化剂被成功制备。当空速为10000 h^(-1),对二甲苯质量浓度为5000 mg/m^(3)时,Cu_(1)Mn_(3)催化活性最高。相比单独组分CuMn_(2)O_(4),Cu_(1)Mn_(3)具有高比表面积和丰富的孔道结构。此外Cu_(1)Mn_(3)催化剂中Mn^(3+)/Mn^(4+)和Cu^(+)/Cu^(2+)摩尔比最高,使得催化剂中具有丰富的氧空位,提高了吸附氧含量和氧迁移率。

关键词： CuMn氧化物水热法催化氧化对二甲苯

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凹凸棒石的表面改性及其在脲醛树脂中的应用

硅酸盐学报 2011年第4期39卷 630-634页

作者：姚超左士祥杜郢汪信陈天虎常州大学石油化工学院江苏常州213164 南京理工大学南京210094 合肥工业大学合肥230009

利用凹凸棒石的多孔和棒状的特殊晶体结构,在合成脲醛树脂过程中加入凹凸棒石,以达到有效改善脲醛树脂的整体应用性能。研究了凹凸棒石经硅烷偶联剂KH-792表面改性前后对脲醛树脂复合材料中游离甲醛含量、剪切强度、耐水性的影响,确定... 详细信息

利用凹凸棒石的多孔和棒状的特殊晶体结构,在合成脲醛树脂过程中加入凹凸棒石,以达到有效改善脲醛树脂的整体应用性能。研究了凹凸棒石经硅烷偶联剂KH-792表面改性前后对脲醛树脂复合材料中游离甲醛含量、剪切强度、耐水性的影响,确定了改性凹凸棒石的用量。并通过分散性实验、Fourier变换红外、热重-差热和透射电子显微镜分别对改性前后的凹凸棒石和制备的脲醛树脂基复合材料进行了研究。结果表明:改性凹凸棒石合适的用量为纯甲醛和尿素总质量的7.5%,在此条件下所制备的复合材料的游离甲醛含量降至1%以下,与纯脲醛树脂相比其剪切强度提高了一倍,并提高了脲醛树脂复合材料的耐水性、耐热性和交联度;有约4.5%的KH-792以化学键的形式结合于凹凸棒石表面;与来改性凹凸棒石相比,改性凹凸棒石具有良好的分散性。

关键词：凹凸棒石表面改性耐水性剪切强度复合材料

紫外光固化纳米凹凸棒石/环氧丙烯酸酯复合涂层的制备与表征

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硅酸盐学报 2013年第9期41卷 1232-1237页

作者：姚超孙学稳刘文杰左士祥罗军常州大学石油化工学院江苏常州213164 常州大学盱眙凹土研发中心江苏盱眙211700 江苏澳特邦非金属矿业有限公司江苏盱眙211700

为了提高凹凸棒石(ATP)在环氧丙烯酸酯(EA)涂层中的分散性能,用4,4-二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)对ATP表面进行有机改性,制备了MDI接枝ATP(MDI-g-ATP)复合材料。对MDI-g-ATP复合材料的红外光谱和热分析结果证实,MDI接枝到了凹凸棒石表面... 详细信息

为了提高凹凸棒石(ATP)在环氧丙烯酸酯(EA)涂层中的分散性能,用4,4-二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)对ATP表面进行有机改性,制备了MDI接枝ATP(MDI-g-ATP)复合材料。对MDI-g-ATP复合材料的红外光谱和热分析结果证实,MDI接枝到了凹凸棒石表面。然后采用共混法制备了紫外光固化纳米MDI-g-ATP/EA复合涂层。研究了MDI-g-ATP的添加量对MDI-g-ATP/EA)涂层耐冲击力、柔韧性以及凝胶率的影响。结果表明:当MDI-g-ATP的用量为5%时,与EA涂层相比,MDI-g-ATP/EA涂层的耐冲击力的最大高度由20·cm增加至35·cm;涂膜的柔韧性由15 mm减小至5 mm;此外,与未改性的ATP相比,MDI-g-ATP在EA涂层中具有良好的分散性。

关键词：凹凸棒石 4,4-二苯基甲烷二异氰酸酯涂层表面改性环氧丙烯酸酯

ZIF-8-NH2/有机硅杂化膜的制备及渗透汽化脱盐性能研究

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无机材料学报 2020年第11期35卷 1239-1246页

作者：朱春晖徐荣任秀秀左士祥龚耿浩钟璟常州大学石油化工学院江苏省绿色催化材料与技术重点实验室常州213164 天津工业大学材料科学与工程学院分离膜与膜过程国家重点实验室天津300387

石油和天然气开采、电厂脱硫及海水淡化等工业活动会产生大量的高含盐废水,有效处理这些高盐废水是实现液体零排放的关键。本研究以多孔α-Al2O3陶瓷膜为支撑体,将氨基功能化的沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-8-NH2)填充到1,2-二(三乙氧基... 详细信息

石油和天然气开采、电厂脱硫及海水淡化等工业活动会产生大量的高含盐废水,有效处理这些高盐废水是实现液体零排放的关键。本研究以多孔α-Al2O3陶瓷膜为支撑体,将氨基功能化的沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-8-NH2)填充到1,2-二(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)中,制得ZIF-8-NH2/有机硅杂化膜,将其应用于高浓度盐水渗透汽化脱盐,并系统考察了ZIF-8-NH2含量、进料温度与浓度等因素对其脱盐性能的影响。实验结果表明,与BTESE膜及ZIF-8/BTESE杂化膜相比,氨基功能化的ZIF-8-NH2/BTESE杂化膜的水渗透率和盐截留率均有所提高。在连续50 h渗透汽化脱盐测试中,ZIF-8-NH2/BTESE杂化膜表现出优异的结构稳定性,NaCl表观截留率始终保持在99.95%以上,水渗透率保持在6.3×10−11 m3/(m2·s·Pa)以上。此外,NaCl截留率几乎不受进料温度和进料浓度的影响,在高盐废水处理领域表现出良好的应用前景。

关键词：膜有机硅脱盐渗透汽化

CeO_2-CdS/埃洛石纳米管的制备及可见光催化性能

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硅酸盐学报 2015年第4期43卷 482-487页

作者：李霞章殷禹姚超罗士平左士祥刘文杰常州大学石油化工学院江苏常州213164

采用微波辐射法制备埃洛石纳米管(HNTs)负载CeO_2-CdS复合材料CeO_2-CdS/HNTs。用X射线衍射、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、Fourier变换红外光谱等对CeO_2-CdS/HNTs样品结构和形貌进行表征,考察了可见光下降解亚甲基蓝的光催... 详细信息

采用微波辐射法制备埃洛石纳米管(HNTs)负载CeO_2-CdS复合材料CeO_2-CdS/HNTs。用X射线衍射、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、Fourier变换红外光谱等对CeO_2-CdS/HNTs样品结构和形貌进行表征,考察了可见光下降解亚甲基蓝的光催化活性,讨论了CeO_2/CdS摩尔比对光催化剂活性的影响。结果表明:纳米颗粒CeO_2、CdS以紧密结合的形式牢固的负载在HNTs表面,二者具有协同催化作用。当CeO_2/CdS摩尔比为3:7时,80 min内亚甲基蓝的降解率可达95%。

关键词：埃洛石纳米管硫化镉氧化铈微波辐射光催化降解

乳液模板法制备环糊精基多孔材料及对VOCs的吸附性能

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精细化工 2024年第11期41卷 2389-2396页

作者：赵筱楠左士祥陈洁怡孙绪章姚超桂豪冠常州大学石油化工学院江苏常州213164 常州大学江苏省先进催化与绿色制造协同创新中心江苏常州213164

以二甲基亚砜包液体石蜡的非水高内相乳液(HIPEs)为模板,利用连续相中环糊精(CD)参与的逐步聚合反应制备了整体式CD基多孔吸附材料(CD-PMs)。采用无穷远透反射偏光显微镜(OM)、流变仪、FTIR、SEM、电子万能材料试验机测试并探究了CD的种... 详细信息

以二甲基亚砜包液体石蜡的非水高内相乳液(HIPEs)为模板,利用连续相中环糊精(CD)参与的逐步聚合反应制备了整体式CD基多孔吸附材料(CD-PMs)。采用无穷远透反射偏光显微镜(OM)、流变仪、FTIR、SEM、电子万能材料试验机测试并探究了CD的种类(α-、β-、γ-CD)和质量分数对HIPEs的形貌、流变行为和CD-PMs的物性参数、力学性能的影响,重点考察了CD-PMs对挥发性有机物(VOCs)的静态吸附能力。结果表明,CD的种类对HIPEs的平均粒径、粒径分布和CD-PMs的平均孔径影响不大,CD质量分数的提高可降低HIPEs粒径和粒径分布及CD-PMs的孔径;CD-PMs压缩应变70%时结构不会坍塌,应力为0.8~3.0 MPa;采用质量分数为0.5%的γ-CD制备的CD-PMs(PHγ-CD-0.50)杨氏模量最高,为8.3 MPa;CD-PMs对包括甲苯和乙醛在内的多种VOCs具备较高的吸附能力,PHγ-CD-0.50对甲苯、乙醛的静态单位吸附量最高可达412、676 mg/g(CD-PMs);CD-PMs物理吸附甲苯重复使用10次也能保持其原始吸附量的90%,对乙醛吸附为化学吸附,吸附后不能高温脱附再生。

关键词：高内相乳液整体式多孔材料环糊精挥发性有机物力学性能功能材料

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