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金属卟啉催化氧化环己烷最新研究进展

化工进展 2018年第6期37卷 2031-2045页

作者：沈海民王岩佘远斌浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

系统综述了金属卟啉催化氧化环己烷的最新研究进展,包括以Ph IO、Ph I(OAc)_2、O_2、t-Bu OOH、Na IO_4和H_2O_2为氧化剂的各种氧化体系。认为开发以O_2为氧化剂、高活性高选择性的非均相金属卟啉催化体系是今后金属卟啉催化氧化环己烷... 详细信息

系统综述了金属卟啉催化氧化环己烷的最新研究进展,包括以Ph IO、Ph I(OAc)_2、O_2、t-Bu OOH、Na IO_4和H_2O_2为氧化剂的各种氧化体系。认为开发以O_2为氧化剂、高活性高选择性的非均相金属卟啉催化体系是今后金属卟啉催化氧化环己烷的主要方向,尤其是多金属中心的金属卟啉体系,将对O_2具有高活化性能和对环己基过氧化氢分解转化具有高催化活性的金属卟啉共价键连组合,构筑多金属中心的金属卟啉体系,促进环己烷催化氧化体系中底物转化率和产物选择性的提高。本综述不仅对开发高活性、高选择性的环己烷催化氧化体系,改进目前工业上环己烷催化氧化体系具有重要的参考价值,而且对其他烃类C—H键和C—C键高效催化氧化体系,甚至其他氧化体系的研究开发也具有重要的参考价值。

关键词：烷烃金属卟啉仿生催化氧化

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绿色化学化工基本问题的发展与研究

化工进展 2007年第5期26卷 605-614页

作者：纪红兵佘远斌华南理工大学化工学院广东广州510640 北京工业大学绿色化学与精细化工研究所北京100022

对绿色化学化工的定义、原则、绿色度的定量化以及绿色化学研究中出现的“绿色非绿”等基本问题的发展及研究进展进行了综述。在此基础上,对绿色化学的基本原则是否需要做必要的补充、绿色化学是否应该单独成为一门学科,以及如何更加有... 详细信息

对绿色化学化工的定义、原则、绿色度的定量化以及绿色化学研究中出现的“绿色非绿”等基本问题的发展及研究进展进行了综述。在此基础上,对绿色化学的基本原则是否需要做必要的补充、绿色化学是否应该单独成为一门学科,以及如何更加有效地定量描述和评价产品的绿色度(绿色化学)和制造过程的绿色度(绿色化工)等基本问题进行了探索和研究。研究结果认为:绿色化学的十二原则仍然是今后绿色化学化工研究的指导原则,但应增加设计并制备可回收并反复使用的物质,如催化剂、手性试剂等,以及使用过程强化及集成方法,改进原有化工工艺,以提高生产效率和减少能耗等两条原则;绿色化学应该成为一门独立的学科而加以深入的研究和发展;绿色化学中的绿色度是可以量化的,但要根据不同的目标选择合适的评价参数和方法;同时要特别注意研究和克服离子液体等绿色化学研究中出现的“绿色非绿”问题。

关键词：绿色化学绿色化学化工绿色度定量化绿色非绿

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氧气催化氧化环己烷

化学进展 2018年第1期30卷 124-136页

作者：佘远斌邓金辉张龙沈海民浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地杭州310014

本文系统综述了O_2氧化剂用于环己烷催化氧化体系的研究进展,包括金属配合物催化、金属纳米粒子催化、金属氧化物粒子催化、分子筛催化、碳材料催化、光促进催化、杂多酸催化、金属-有机骨架材料催化等。本文认为研究、开发以O_2为氧化... 详细信息

本文系统综述了O_2氧化剂用于环己烷催化氧化体系的研究进展,包括金属配合物催化、金属纳米粒子催化、金属氧化物粒子催化、分子筛催化、碳材料催化、光促进催化、杂多酸催化、金属-有机骨架材料催化等。本文认为研究、开发以O_2为氧化剂,高活性高选择性的非均相环己烷催化氧化体系将成为今后环己烷催化氧化研究的主要方向,尤其是多金属甚至多元素复合体系。本综述不仅对开发高催化活性高选择性的环己烷催化氧化体系,改进目前工业上的环己醇环己酮制备工艺具有重要的参考价值,而且还对其他烃类C—H键和C—C键高效催化氧化体系甚至其他氧化体系的研究与开发也具有重要的参考价值。

关键词：环己烷氧化氧气环己醇环己酮

催化氧化邻羟基甲苯制备邻羟基苯甲醛的热力学分析

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化工学报 2013年第10期64卷 3520-3526页

作者：王维洁佘远斌冯瑛琪杨柳北京工业大学绿色化学与精细化工研究所北京100124 中南民族大学化学与材料科学学院催化材料科学国家民委-教育部共建暨湖北省重点实验室湖北武汉430074

邻羟基苯甲醛（o-hydroxybenzaldehyde，OHBA）是重要的有机合成中间体，广泛应用于医药工业、农药、食品香料与香精、电镀、石油化工和合成纤维等领域。目前合成邻羟基苯甲醛的方法很多，从原料的角度主要可以分为以邻羟基苯甲醇、邻... 详细信息

邻羟基苯甲醛（o-hydroxybenzaldehyde，OHBA）是重要的有机合成中间体，广泛应用于医药工业、农药、食品香料与香精、电镀、石油化工和合成纤维等领域。目前合成邻羟基苯甲醛的方法很多，从原料的角度主要可以分为以邻羟基苯甲醇、邻羟基苯甲酸、苯酚和邻羟基甲苯为原料的合成方法。其中由于邻羟基甲苯廉价易得，

关键词：邻羟基甲苯邻羟基苯甲醛催化氧化基团贡献法热力学

环糊精-卟啉与二苯乙烯衍生物包结作用的分子动力学模拟研究

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计算机与应用化学 2008年第9期25卷 1119-1122页

作者：于艳敏佘远斌钟儒刚北京工业大学绿色化学与精细化工研究所北京100124 北京工业大学生命科学与生物工程学院北京100124

为了考察环糊精-卟啉与二苯乙烯所形成包结物的稳定性对环糊精-卟啉催化二苯乙烯环氧化选择性的影响,本文采用分子动力学方法研究了环糊精-卟啉与一系列二苯乙烯衍生物所形成的包结物,并从主客体之间的相互作用能、相对距离的变化及包... 详细信息

为了考察环糊精-卟啉与二苯乙烯所形成包结物的稳定性对环糊精-卟啉催化二苯乙烯环氧化选择性的影响,本文采用分子动力学方法研究了环糊精-卟啉与一系列二苯乙烯衍生物所形成的包结物,并从主客体之间的相互作用能、相对距离的变化及包结结构3个方面考察了包结物的稳定性。计算结果表明,不同的二苯乙烯衍生物与环糊精-卟啉所形成包结物的稳定性不同,二苯乙烯两端的取代基与卟啉两端环糊精空腔的几何尺寸越匹配,环糊精-卟啉与二苯乙烯衍生物所形成包结物的结合稳定性越强,越有利于环糊精-卟啉对二苯乙烯进行选择性催化环氧化。

关键词：环糊精-卟啉二苯乙烯包结作用分子动力学模拟

铁卟啉催化剂前线轨道能量与其催化活性的关系

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化工学报 2006年第6期57卷 1339-1345页

作者：王兰芝佘远斌钟儒刚张燕慧纪红兵北京工业大学环能学院化学化工系绿色化学与精细化工研究所北京100022 北京工业大学生命科学与生物工程学院北京100022 华南理工大学化工与能源学院广东广州510640

采用量化计算和分子模拟方法,设计、合成了9种不同结构的氯化金属卟啉铁催化剂,并对其前线轨道能量进行了计算,将计算结果与其催化氧气液相氧化对硝基甲苯制取对硝基苯甲酸反应的活性数据相结合,研究了不同结构的五配位金属卟啉铁催化... 详细信息

采用量化计算和分子模拟方法,设计、合成了9种不同结构的氯化金属卟啉铁催化剂,并对其前线轨道能量进行了计算,将计算结果与其催化氧气液相氧化对硝基甲苯制取对硝基苯甲酸反应的活性数据相结合,研究了不同结构的五配位金属卟啉铁催化剂的微观结构(EHOMO和ΔEL-H)与催化活性(产物收率)之间的关系,建立了相应的定量构效关系(QSAR)式.经统计检验量检验,发现五配位金属铁卟啉的EHOMO对催化活性的影响大于ΔEL-H对催化活性的影响.根据拟合的定量关系,对环外取代基为甲基的2种五配位金属铁卟啉催化剂的活性进行了预测,并经实验验证,证明所预测的活性与实测的活性相符.

关键词：金属卟啉催化剂量化计算催化活性

MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

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环境科学学报 2020年第11期40卷 3913-3921页

作者：秦航道肖榕吴思展石维佘远斌铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 浙江工业大学化工学院杭州310014 铜仁职业技术学院铜仁554300

采用水热合成法成功制备出MnFe2O4磁性纳米棒(s⁃MnFe2O4),并考察了商品化的Fe3O4、MnFe2O4和合成的s⁃MnFe2O4纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸... 详细信息

采用水热合成法成功制备出MnFe2O4磁性纳米棒(s⁃MnFe2O4),并考察了商品化的Fe3O4、MnFe2O4和合成的s⁃MnFe2O4纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附⁃脱附、振动样品磁强计(VSM)及X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s⁃MnFe2O4具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基(·OH)是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s⁃MnFe2O4磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn3+和Fe2+物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s⁃MnFe2O4催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.

关键词：非均相Fenton反应 MnFe2O4 四环素纳米棒磁性催化剂

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A3B型卟啉合成方法及在仿生催化中的应用

化工进展 2014年第6期33卷 1444-1452页

作者：佘远斌李凯王朝明于艳敏北京工业大学环境与能源工程学院绿色化学与精细化工研究所北京100124 中南民族大学化学与材料科学学院催化材料科学国家民委一教育部共建暨湖北省重点实验室湖北武汉430074

作为金属卟啉类化合物的一个重要类别,A3B型卟啉化合物具有独特的物理、化学、光电及结构特性。本文综述了国内外有关该类化合物的合成方法及在仿生催化应用领域的最新研究成果,系统地介绍了混醛法(Little法和Lindsey法)、"2+2"合成法... 详细信息

作为金属卟啉类化合物的一个重要类别,A3B型卟啉化合物具有独特的物理、化学、光电及结构特性。本文综述了国内外有关该类化合物的合成方法及在仿生催化应用领域的最新研究成果,系统地介绍了混醛法(Little法和Lindsey法)、"2+2"合成法、线性四烷基吡咯合成法、卟啉中位修饰法和微波合成法。重点阐述了具有独特结构的A3B型卟啉类仿生催化剂——B-链衍生化催化剂、固载A3B型金属卟啉催化剂、A3B型金属卟啉二聚体催化剂、Pacman型双核金属卟啉催化剂及Hangman型金属卟啉催化剂在仿生催化领域中的应用,希望能为卟啉研究者设计、合成更优良的卟啉类催化剂提供参考。未来卟啉仿生催化的主要目标在于合成性能更加优良的卟啉,并应用于大规模工业生产中,在温和条件下实现较高的转化数和选择性。

关键词： A3B型卟啉合成催化氧化

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芳腈化合物的成对电化学合成

有机化学 2019年第9期39卷 2499-2506页

作者：曹志成刘建超褚有群赵峰鸣朱英红佘远斌浙江工业大学化学工程学院

采用循环伏安法(CV)和恒电流电解法(CCE)研究了对甲氧基苯甲醇(p-MeOC6H4CH2OH)电化学氧化氰化合成相应芳腈化合物.考察了水的体积分数、硫酸浓度、电解温度、电极材料、电流密度和溶剂等因素对该电化学氧化氰化行为的影响.结果显示,以... 详细信息

采用循环伏安法(CV)和恒电流电解法(CCE)研究了对甲氧基苯甲醇(p-MeOC6H4CH2OH)电化学氧化氰化合成相应芳腈化合物.考察了水的体积分数、硫酸浓度、电解温度、电极材料、电流密度和溶剂等因素对该电化学氧化氰化行为的影响.结果显示,以四丁基高氯酸铵(Bu4NClO4)为电解质,羟胺(HAM)为氮源,在含0.15 mol·L-1 H2SO4及30%水的DMSO体系中,电流密度为10 mA/cm2条件下恒温60℃电解8 h,对甲氧基苯腈(p-MeOBN)的收率为90%.通过对反应底物普适性研究,发现含不同对位和邻位取代基的芳香伯醇均可通过电氧化氰化反应有效转化为相应的腈(61%~92%),并提出了该电氧化氰化反应的可能机理.本工作提出了一种在一室型无隔膜电解槽中,以原位生成醛的方式,无需加入额外的催化剂,通过阴阳两极协同反应的成对电化学合成腈类化合物的方法.

关键词：香伯醇芳腈化合物直接电氧化成对电合成