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Carbon Energy 2024年第1期6卷 255-266页

作者： Qianying Lin Jiwu Zhao Pu Zhang Shuo Wang Ying Wang Zizhong Zhang Na Wen Zhengxin Ding rusheng yuan Xuxu Wang Jinlin Long State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment College of ChemistryFuzhou UniversityFuzhouChina

Efficient photocatalytic reduction of CO_(2) to high-calorific-value CH4,an ideal target product,is a blueprint for C_(1)industry relevance and carbon neutrality,but it also faces great ***,we demonstrate unprecedented hybrid SiC photocatalysts modified by Fe-based cocatalyst,which are prepared via a facile impregnation-reduction method,featuring an optimized local electronic *** exhibits a superior photocatalytic carbon-based products yield of 30.0μmol g^(−1) h^(−1) and achieves a record CH_(4) selectivity of up to 94.3%,which highlights the effectiveness of electron-rich Fe cocatalyst for boosting photocatalytic performance and ***,the synergistic effects of directional migration of photogenerated electrons and strongπ-back bonding on low-valence Fe effectively strengthen the adsorption and activation of reactants and intermediates in the CO_(2)→CH_(4) *** study inspires an effective strategy for enhancing the multielectron reduction capacity of semiconductor photocatalysts with low-cost Fe instead of noble metals as cocatalysts.

关键词： artificial synthesis of CH_(4) electronic structure optimization Fe species cocatalyst photocatalytic CO_(2) reduction SiC

Selectively converting CO_(2) to HCOOH on Cu-alloys integrated in hematite-driven artificial photosynthetic cells

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Journal of Energy Chemistry 2023年第4期79卷 601-610页

作者： Jiwu Zhao Liang Huang Lan Xue Zhenjie Niu Zizhong Zhang Zhengxin Ding rusheng yuan Xu Lu Jinlin Long State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment College of ChemistryFuzhou UniversityFuzhou 350116FujianChina Clean Combustion Research Center(CCRC) Division of Physical Sciences and EngineeringKing Abdullah University of Science and Technology(KAUST)Thuwal 23955-6900Saudi Arabia

The integration of electrochemical CO_(2)reduction(CO_(2)RR) and photoelectrochemical water oxidation offers a sustainable access to valuable chemicals and fuels. Here, we develop a rapidly annealed hematite photoanode with a photocurrent density of 2.83 mA cm^(-2)at 1.7 VRHEto drive the full-reaction. We also present Cu-alloys electrocatalysis extended from CuInSnS4, which are superior in both activity and selectivity for CO_(2)RR. Specifically, the screened CuInSn achieves a CO_(2)to HCOOH Faradaic efficiency of 93% at a cell voltage of-2.0 V by assembling into artificial photosynthesis cell. The stability test of IT exhibits less than 3% degradation over 24 h. Furthermore, in-situ Raman spectroscopy reveals that both CO_(3)^(-2)and CO_(2)are involved in CO_(2)RR as reactants. The preferential affinity of C for H in the ^(*)HCO_(2)intermediate enables an improved HCOOH-selectivity, highlighting the role of multifunctional Cu in reducing the cell voltage and enhancing the photocurrent density.

关键词： CO_(2)reduction Rapid annealing Fe_(2)O_(3)photoanode CuInSnS_(4) In-situ spectroscopy

空心NiCo_(2)S_(4)纳米球助催化剂担载ZnIn_(2)S_(4)纳米片用于可见光催化制氢

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物理化学学报 2022年第7期38卷 56-65页

作者：熊壮侯乙东员汝胜丁正新王伟俊汪思波福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室福州350116 马来西亚厦门大学能源与化学工程学院 Selangor Darul Ehsan 43900马来西亚厦门大学化学化工学院福建厦门361005

纳米片与空心球上之间的合理界面调控是开发高效太阳能制氢光催化剂的潜在策略。在各类光催化材料中,金属硫化物由于具有相对较窄的带隙和优越的可见光响应能力而被广泛研究。ZnIn_(2)S_(4)是一种层状的三元过渡金属半导体光催化剂,其... 详细信息

纳米片与空心球上之间的合理界面调控是开发高效太阳能制氢光催化剂的潜在策略。在各类光催化材料中,金属硫化物由于具有相对较窄的带隙和优越的可见光响应能力而被广泛研究。ZnIn_(2)S_(4)是一种层状的三元过渡金属半导体光催化剂,其带隙可控(约2.4 eV)。在众多金属硫化物光催化剂中,ZnIn_(2)S_(4)引起了广泛兴趣。然而,单纯的ZnIn_(2)S_(4)光催化活性仍然相对较差,主要是因为光生载流子的复合率较高、迁移速率较慢。在半导体光催化剂上负载助催化剂是提升光催化剂性能的一种有效方法,因为它不仅可以加速光生电子和空穴的分离,而且还可以降低质子还原反应的活化能。作为一种三元过渡金属硫化物,NiCo_(2)S_(4)表现出较高的导电性、较低的电负性、丰富的氧化还原特性以及优越的电催化活性。这些特性表明,NiCo_(2)S_(4)可以作为光催化制氢的助催化剂,以加速电荷分离和转移。此外,NiCo_(2)S_(4)和ZnIn_(2)S_(4)都属于三元尖晶石的晶体结构,这可能有助于构建具有紧密界面接触的NiCo_(2)S_(4)/ZnIn_(2)S_(4)复合物,从而提高光催化性能。本文中,将超薄ZnIn_(2)S_(4)纳米片原位生长到非贵金属助催化剂NiCo_(2)S_(4)空心球上,形成具有强耦合界面和可见光吸收的NiCo_(2)S_(4)@ZnIn_(2)S_(4)分级空心异质结构光催化剂。最优NiCo_(2)S_(4)@ZnIn_(2)S_(4)复合样品(NiCo_(2)S_(4)含量:ca.3.1%)的析氢速率高达78μmol·h−1,约是纳米片组装ZnIn_(2)S_(4)光催化剂析氢速率的9倍、约是1%(w,质量分数)Pt/ZnIn_(2)S_(4)样品析氢速率的3倍。此外,该复合光催化剂在反应中表现出良好的稳定性。荧光和电化学测试结果表明,NiCo_(2)S_(4)空心球是一种有效的助催化剂,可促进光生载流子的分离和传输,并降低析氢反应的活化能。最后,提出了NiCo_(2)S_(4)@ZnIn_(2)S_(4)光催化析氢的可能反应机理。在NiCo_(2)S_(4)@ZnIn_(2)S_(4)复合光催化剂中,具有高导电性的NiCo_(2)S_(4)助催化剂可快速接受ZnIn_(2)S_(4)上的光生电子,用以还原质子生成氢气,而电子牺牲剂TEOA捕获光生空穴,进而完成光催化氧化还原循环。该研究有望为基于纳米片为次级结构的分级空心异质结光催化剂的设计合成及其光催化制氢研究提供一定的指导。

关键词：光催化产氢助催化剂金属硫化物

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Enhancement of Photocatalytic Efficiency for Heavy Metal Ion-Rhodamin B Mixture Solution over Monoclinic BiVO4 under Visible Light Irradiation

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二氧化钛光解水过程中乙醇选择性光催化氧化反应研究

第十五届全国分子筛大会

作者： Guiyang YAN Liuping ZHENG rusheng yuan Xiuping LIU Qiongsheng Wang College of Chemistry and Materials Science Fujian Normal University State Key Laboratory Breeding Base of Photocatalysis Fuzhou University

Bi VO4powder with monoclinic structure(m Bi VO4)was synthesized by hydrothermal method and used as a visible-light *** photocatalytic efficiency proceed more highly for the coexistence system of Rhodamin B(Rh B)and Cu(II)than for the single *** was interesting that the concentration and valence of Cu2+ion were not change during the degradation process.

关键词： Enhancement of Photocatalytic Efficiency for Heavy Metal Ion-Rhodamin B Mixture Solution over Monoclinic BiVO4 under Visible Light Irradiation

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化学学报 2017年第5期75卷 508-513页

作者：孟超王华吴煜斌付贤智员汝胜能源与环境光催化国家重点实验室福州大学化学学院福州350116

光催化分解水的产氢体系往往采用小分子醇作为电子供体,本工作以纯金红石相与混晶结构P25(80%锐钛矿与20%金红石相)二氧化钛为光催化剂,研究光解水过程中牺牲剂乙醇的氧化路径与反应机理.研究结果表明,无论是金红石相还是锐钛矿相为主的... 详细信息

光催化分解水的产氢体系往往采用小分子醇作为电子供体,本工作以纯金红石相与混晶结构P25(80%锐钛矿与20%金红石相)二氧化钛为光催化剂,研究光解水过程中牺牲剂乙醇的氧化路径与反应机理.研究结果表明,无论是金红石相还是锐钛矿相为主的P25二氧化钛,其无氧条件下光催化氧化乙醇的主要终端产物均为乙醛,而不是2,3-丁二醇,2,3-丁二醇产物主要由醇醛特定波长范围内的有机光化学反应偶联产生.另外,不同晶相二氧化钛氧化乙醇至2,3-丁二醇的选择性差异可能主要由非均相固-液界面所产生羟基自由基迁移至溶液体系的距离不同所致,进而与有机光化学反应产生的·CH(OH)CH3自由基发生不同路径与频率的猝灭反应.本研究对乙醇无氧光催化反应步骤的探索与解析可为小分子醇参与的醇类重整反应提供机理借鉴与设计思路.

关键词：光催化 -氧化钛乙醇羟基自由基 2, 3-丁二醇

非贵金属等离子共振增强MoO_(3-x)基S型异质结光催化苯甲醇氧化同步产氢和苯甲醛

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第10期43卷 2665-2677页

作者：魏英聪张琪琪周颖马雄风王乐乐王严杰洒荣建龙金林付贤智员汝胜福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室福建福州350108 江苏大学材料科学与工程学院江苏镇江212013 东莞理工学院环境与土木工程学院广东东莞523808 闽江大学海洋学院海洋研究所福建福州350108

氢燃料具有无污染与高质量能量密度的特点使其成为一种重要的清洁能源.通过半导体光催化过程将太阳能转化为氢能,是应对能源与环境问题的理想方案之一.在传统光催化产氢过程中,光生电子可将质子还原生成氢气,而同步产生的光生空穴一般... 详细信息

氢燃料具有无污染与高质量能量密度的特点使其成为一种重要的清洁能源.通过半导体光催化过程将太阳能转化为氢能,是应对能源与环境问题的理想方案之一.在传统光催化产氢过程中,光生电子可将质子还原生成氢气,而同步产生的光生空穴一般被牺牲剂消耗.虽然反应体系中牺牲剂的添加可以有效提升产氢速率,但是空穴的氧化能力没有得到有效利用.同时,昂贵牺牲剂的使用极大制约了光催化制氢半反应的经济效益和应用前景.通过有机物无氧脱氢反应,同步生成氢气和高附加值有机化合物,不仅实现了电子和空穴的同步利用,而且提升了太阳能的转化效率.尽管这类双功能催化剂近年来已有少量报道,但仍存在光吸收范围窄(紫外-可见光)、掺杂贵金属或载流子分离效率低等问题.因此,开发廉价、高活性、全光谱吸收的催化材料及体系仍是重要且极具挑战性的任务.本文报道了一种非贵金属(MoO_(3-x))等离子共振增强的全光谱响应(200–1400 nm)Zn_(0.1)Cd_(0.9)S/MoO_(3-x) S型异质结光催化剂.以乳酸为牺牲剂时,该催化剂可实现高效光解水产氢,其产氢速率高达149.2 mmol·g^(–1)·h^(–1),是纯Zn_(0.1)Cd_(0.9)S体系的6倍.此外,当以苯甲醇同时充当电子受体和给体时,可见光(420–780 nm)和近红外光(780–1050 nm)激发均可驱动苯甲醇无氧脱氢,生成苯甲醛和氢气,从而同步有效利用光生电子与空穴.该体系较高的催化效率主要由于:Zn_(0.1)Cd_(0.9)S纳米棒和MoO_(3-x)纳米片之间的界面紧密接触以及内建电场对光生电子转移的动力学促进;S型异质结的构建有效提升了载流子分离效率,同时提高了光生载流子的氧化-还原能力;MoO_(3-x)纳米片的LSPR效应使得Zn_(0.1)Cd_(0.9)S/MoO_(3-x)复合材料具备了包含紫外-可见-近红外光区域的宽光谱吸收范围.综上,本文系统研究了不同激发能量下产氢过程的反应机理,为理性设计双功能光催化氧化-还原反应体系,实现光催化产氢与精细化学品的同步合成提供了借鉴.

关键词： Zn_(0.1)Cd_(0.9)S/MoO_(3-x)S型异质结局域表面等离子体共振苯甲醇氧化产氢全光谱响应

Photodegradation of organic compounds in water over TiO2 supported activated carbon fibers: the effect of molecular size

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Photodegradation of organic compounds in water over TiO2 sup...

第十三届全国催化学术会议

作者： rusheng yuan, Xianzhi Fu, Ping Liu, Xuxu Wang (Research Institute of Photocatalysis, College of Chemistry & Chemical Engineering, Fuzhou University, Fuzhou 350002)

＜正＞The use of immobilized photocatalysts is gaining importance in the elimination of pollutants from wastewaters. Much research has been devoted to immobilizing TiO2 photocatalyst on suitable supporting matrix like silica, alumina, zeolites, activated carbon, etc. for practical application. But the difficulties in

关键词：

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I掺杂ZnO的制备及其光催化抗菌性能探究

防化研究 2022年第1期1卷 59-66页

作者：周塘华林华香龙金林员汝胜付贤智福州大学能源与环境光催化国家重点实验室

采用溶剂热法和煅烧处理制备了I掺杂ZnO微米棒，系统表征了ZnO微米棒的结构、形貌及光吸收性能。以大肠杆菌为研究对象，用菌落计数法测试了样品的可见光光催化抗菌活性。结果表明，溶剂热法合成的pre-I-ZnO含较多体相缺陷，而经过在空... 详细信息

采用溶剂热法和煅烧处理制备了I掺杂ZnO微米棒，系统表征了ZnO微米棒的结构、形貌及光吸收性能。以大肠杆菌为研究对象，用菌落计数法测试了样品的可见光光催化抗菌活性。结果表明，溶剂热法合成的pre-I-ZnO含较多体相缺陷，而经过在空气中以400℃高温煅烧2 h处理可得到富含表面氧空位的I-ZnO。单一的ZnO在可见光照射下的抗菌能力很低，而I掺杂ZnO的可见光光催化抗菌活性得到明显提高。煅烧处理的I-ZnO对细菌的杀灭率明显高于pre-IZnO和ZnO。在可见光光照4 h后，I-ZnO的反应体系中菌液的浓度由106～7 cfu/mL降到26 cfu/mL，杀菌率达99.999%以上。在光催化抗菌过程产生的活性物种中，光生电子、·O2-和H2O2起了主要作用。

关键词：可见光光催化抗菌碘-氧化锌

TS-1及HZSM-5分子筛对典型气相分子的光催化降解与选择性氧化

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化学学报 2013年第10期71卷 1404-1410页

作者：员汝胜范少龙周华希许珍林晨费恩虎吴棱王绪绪福州大学光催化研究所化学化工学院福建福州350002

以典型气态探针分子及骨架含高分散非毗邻过渡金属(Ti,Fe)的沸石分子筛材料(TS-1,HZSM-5)、半导体二氧化钛(P25)为考察对象,拟通过沸石分子筛对不同探针分子所表现的迥异光催化行为揭示催化材料本征物化结构、吸附特性、活性位类型对光... 详细信息

以典型气态探针分子及骨架含高分散非毗邻过渡金属(Ti,Fe)的沸石分子筛材料(TS-1,HZSM-5)、半导体二氧化钛(P25)为考察对象,拟通过沸石分子筛对不同探针分子所表现的迥异光催化行为揭示催化材料本征物化结构、吸附特性、活性位类型对光催化行为的影响规律.催化材料表征及所获得的气相光催化反应结果表明:沸石分子筛(TS-1,HZSM-5)上的光催化氧化-还原反应主要通过表面金属-氧结构单元的电荷转移激发态实现;源于独特MFI拓扑孔道结构的优异吸附能力、特殊表面活性位分布环境及不同的光生电子-空穴分离机制,使得具规整分子级孔窗的TS-1及HZSM-5对三氯甲烷的光催化降解效率与活性稳定性远高于传统二氧化钛光催化剂;对单碳分子甲醇及含仲碳醇羟基异丙醇的光催化反应中,上述沸石分子筛则表现异常突出的选择性氧化特征,对终端产物甲醛及丙酮均具较高的转化效率和选择性.本文的反应设计路径及选择性氧化结果,可为高分散过渡金属修饰沸石分子筛在有机小分子的光催化转化上提供思路借鉴.

关键词：光催化沸石分子筛气相降解选择性氧化

不同有机化合物在TiO_2负载活性炭纤维上的光降解-分子尺寸的影响(英文)

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工业催化 2007年第12期15卷 52-57页

作者：员汝胜吴保朝王占义王绪绪福州大学光催化研究所福建福州350002

以环氧树脂为炭质前驱体将TiO2粉体粘附于ACF表面,然后在N2气氛460℃焙烧,树脂热解、逸失使剩余残炭成为二者之间的连接体,获得TiO2/ACF复合产品。ACF负载TiO2后,其比表面积降低,但仍很好地维持了ACF的孔隙结构。由SEM可知,纳米级单体T... 详细信息

以环氧树脂为炭质前驱体将TiO2粉体粘附于ACF表面,然后在N2气氛460℃焙烧,树脂热解、逸失使剩余残炭成为二者之间的连接体,获得TiO2/ACF复合产品。ACF负载TiO2后,其比表面积降低,但仍很好地维持了ACF的孔隙结构。由SEM可知,纳米级单体TiO2颗粒以微小团簇结构分布于ACF表面。以对氨基苯酚、亚甲基兰和β-环状糊精三种不同分子尺寸的有机化合物为探针,通过TiO2/ACF对它们的光催化降解研究发现,化合物自身分子尺寸对其降解程度有重要影响。具有适宜分子尺寸亚甲基兰的去除程度最高,TiO2/ACF的降解速率高于悬浮态P25,在重复利用过程中未见降低。通过对比三种有机分子在有、无紫外光照下的去除程度,可确认有机分子是被降解而非吸附于TiO2/ACF上。

关键词： TiO2 活性炭纤维光催化分子尺寸