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Metal catalyzed ethylene epoxidation:A comparative density functional theory study

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Journal of Natural Gas Chemistry 2011年第3期20卷 303-310页

作者： ruipeng ren Yongkang Lu Xianyong Pang Guichang Wang College of Chemistry and Chemical Engineering Taiyuan University of Technology Taiyuan 030024 Shanxi China Key Laboratory of Coal Science and Technology Ministry of Education and Shanxi Province Taiyuan University of TechnologyTaiyuan 030024 Shanxi China Department of Chemistry Nankai University Tianjin 300071 China

Ethylene epoxidation on Ag（111）, Pt（111）, Rh（111） and Mo（100） has been studied by density functional theory （DFT） calculations. The results show that the adsorption energies of possible adsorbed species involved in the ethylene epoxidation increase in the order： Ag〈Pt〈Rh〈Mo, and the activation energies of the formation of epoxide （EtO） and acetaldehyde （Ac） follow the same order. Moreover, it is found that the smallest difference in the activation energies between EtO formation and Ac formation is shown on Ag. These results indicate that the metallic Ag shows the highest between activity and selectivity for ethylene epoxidation among the studied metal surfaces. Perhaps, the stability of OMME intermediate is the crucial factor in controlling the activity and selectivity. And the stronger the binding of OMME, the lower the activity and selectivity are. In addition, the relationships between the reaction enthalpy and activation energy on these four metal surfaces are investigated, and it is found that such a correlation is only applied for OMME（a） → EtO（a） and OMME（a） → Ac（a）, while invalid for the case of C2H4（a）＋ O（a） → OMME（a）.

关键词： ethylene epoxidation metal surface DFT calculation activity selectivity

DFT study on the selective oxidation of vinyl chloride on different metal surfaces

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Journal of Natural Gas Chemistry 2011年第2期20卷 173-178页

作者： ruipeng ren Ruixin Xi Xianyong Pang Yongkang Lu College of Chemistry and Chemical Engineering Taiyuan University of Technology Taiyuan 030024 Shanxi China Key Laboratory of Coal Science and Technology Ministry of Education and Shanxi Province Taiyuan University of Technology Taiyuan 030024 Shanxi China

Selective epoxidation of vinyl chloride on Ag（111）, Pt（111） and Rh（111） with pre-adsorbed atomic oxygen has been studied by density functional theory （DFT） calculation with the periodic slab model. The reaction energies and activation energies of the epoxidation reaction are determined. Because of the asymmetry of vinyl chloride, three competitive reaction pathways are investigated. The results indicate that the most possible reaction pathway is pathway III. Compared the activation energies of the epoxidation reaction on Ag（111）, Pt（111） and Rh（111）, it is obvious that the reaction via OMMC（3） on Ag（111） is the most possible process. However, the selectivity to the target product over Ag（111） is the lowest among the three metals. The results also indicate that the formation of chloroacetaldehyde is more favorable than that of chloroepoxide.

关键词： vinyl chloride DFT selectivity epoxidation

Why is metallic Pt the best catalyst for methoxy decomposition?

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Journal of Natural Gas Chemistry 2011年第1期20卷 90-98页

作者： ruipeng ren Cuiyu Niu Shaoyue Bu Yuhua Zhou Yongkang Lv Guichang Wang College of Chemistry and Chemical Engineering Taiyuan University of Technology Taiyuan 030024 Shanxi China Department of Chemistry Nankai University Tianjin 3000-71 China Key Laboratory of Coal Science and Technology Ministry of Education and Shanxi Province Taiyuan University of Technology Taiyuan 030024 Shanxi China

The decomposition of methoxy on Cu（111）, Ag（111）, Au（111）, Ni（111）, Pt（111）, Pd（111）, and Rh（111） has been studied in detail by the density functional theory calculations. The calculated activation barriers were successfully correlated with the coupling matrix element V 2 ad and the d-band center （ε d ） for the group IB metals and group VIII metals, respectively. By comparison of the activation energy barriers of the methoxy decomposition on different metals, it was found that Pt is the best catalyst for methoxy decomposition. The possible reason why the metallic Pt is the best catalyst has been analyzed from both the energetic data and the electronic structure information, that is, methoxy decomposition on Pt（111） has the largest exothermic behavior due to the closest p-band center of the CH 3 O among all metals after the adsorption.

关键词： methoxy decomposition metals DFT calculation molecular product d-band center (ε d )

在预吸附氧原子的Ag(100)面上氯乙烯环氧化反应的密度泛函理论研究(英文)

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催化学报 2011年第3期32卷 451-455页

作者：吕永康郗瑞鑫任瑞鹏太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省重点实验室山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学化工学院山西太原030024

采用密度泛函理论和周期性平板模型对氯乙烯在预吸附氧原子的Ag(100)面上选择性环氧化反应进行了模拟计算.结果表明,该反应首先由反应物生成中间体,再由中间体生成产物.由于氯乙烯是一种不对称的分子,所以该反应存在两种可能的途径.比... 详细信息

采用密度泛函理论和周期性平板模型对氯乙烯在预吸附氧原子的Ag(100)面上选择性环氧化反应进行了模拟计算.结果表明,该反应首先由反应物生成中间体,再由中间体生成产物.由于氯乙烯是一种不对称的分子,所以该反应存在两种可能的途径.比较反应活化能可以发现,在一个反应通道中环氧氯乙烷要比氯乙醛的生成更容易;而在另一反应通道中,氯乙醛要易于环氧氯乙烷和乙酰氯的生成.同时还研究了中间体中碳原子和银原子的投影态密度(PDOS),以期更深入地了解两种不同反应途径活化能差异的原因.

关键词：氯乙烯密度泛函理论选择性环氧化银预吸附氧原子

Ga-ZSM-5催化MTO生成初始烯烃反应机理研究

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太原理工大学学报 2018年第2期49卷 217-223页

作者：李强任瑞鹏太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省重点实验室太原030024

采用密度泛函理论广义梯度近似方法(DFT-GGA)研究了Ga-ZSM-5分子筛上MTO反应过程中第一个C—C键及初始烯烃生成的反应机理。选用周期性模型,系统地研究了生成初始烯烃的整个反应体系,确定了各个反应物、过渡态及产物的最稳定构型,同时... 详细信息

采用密度泛函理论广义梯度近似方法(DFT-GGA)研究了Ga-ZSM-5分子筛上MTO反应过程中第一个C—C键及初始烯烃生成的反应机理。选用周期性模型,系统地研究了生成初始烯烃的整个反应体系,确定了各个反应物、过渡态及产物的最稳定构型,同时也确定了各个反应所涉及的反应能垒和反应热。结果表明:二甲醚生成反应可按照分步和协同机理进行。在生成初始C—C键过程中,理论上证实了一个关键性的反应中间体,即甲氧基甲基阳离子,1,2-二甲氧基乙烷是第一个包含C—C键的反应中间体,生成的初始烯烃为乙烯。

关键词： DFT 甲醇制烯烃 Ga-ZSM-5 甲氧基甲基阳离子乙烯

水热还原氧化石墨烯制备阴极材料及其效率评价

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功能材料 2020年第9期51卷 9120-9125页

作者：曹川任瑞鹏吕永康太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室太原030024

通过水热还原的方法还原了氧化石墨烯制备了水热还原氧化石墨烯(HRGO),并将其制备成阴极材料,并采用SEM、FT-IR、XRD和XPS对其进行表征,分析了其微观结构和经过水热还原后官能团变化。通过优化实验确定HRGO作为气体扩散电极产生H2O2的... 详细信息

通过水热还原的方法还原了氧化石墨烯制备了水热还原氧化石墨烯(HRGO),并将其制备成阴极材料,并采用SEM、FT-IR、XRD和XPS对其进行表征,分析了其微观结构和经过水热还原后官能团变化。通过优化实验确定HRGO作为气体扩散电极产生H2O2的最佳条件为HRGO添加量为5%、pH=3、PTFE乳液∶乙炔黑=1∶4、电流密度为5 mA·cm^-2、转速为300 r·min^-1。在最佳条件下,经过90 min电催化过程,H2O2的最大浓度为72.7 mg·L^-1。

关键词：水热还原氧化石墨烯阴极材料过氧化氢

用于超级电容器的高性能石墨烯/CoMoO_(4)复合电极

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功能材料 2021年第5期52卷 5025-5032页

作者：樊泽文任晶任瑞鹏吕永康太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024

高性能超级电容器电极材料的开发对于缓解当前的能源危机势在必行,设计和优化混合过渡金属氧化物并研究电化学性能和循环寿命对于超级电容器的实际应用至关重要。在已开发的混合过渡金属氧化物中,由于电活性材料的导电率差并且与电解质... 详细信息

高性能超级电容器电极材料的开发对于缓解当前的能源危机势在必行,设计和优化混合过渡金属氧化物并研究电化学性能和循环寿命对于超级电容器的实际应用至关重要。在已开发的混合过渡金属氧化物中,由于电活性材料的导电率差并且与电解质的接触受限制,大大限制了所制备电极的电化学性能。我们在本文中提出了一种合成石墨烯/CoMoO_(4)纳米片的有利设计,使活性材料均匀生长在三维石墨烯泡沫的网状骨架上,充分提高了活性材料的利用率,其独特的结构也增加了电活性材料与电解质界面之间的接触,使赝电容反应充分发生。由于石墨烯的高电子传输速率和CoMoO_(4)纳米片的高活性,三维复合电极具有出色的电化学性能,具有相对较高的面积比电容(在1 mA cm-2下为2737 mF cm-2)和出色的循环稳定性(在10 mA cm-2下进行4000次循环后,保留原始比电容的81.76%)。这些出色的结果表明,石墨烯/CoMoO_(4)纳米片复合材料具有巨大的潜力,可作为高性能超级电容器的电极材料。

关键词：石墨烯 CoMoO_(4) 纳米片超级电容器

MOF衍生多孔碳材料的制备以及在LIBs负极中的应用

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功能材料 2021年第10期52卷 10001-10007,10097页

作者：顾涛任晶郑建勇任瑞鹏吕永康太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024 太原重工股份有限公司焦化设备分公司太原030024

金属有机骨架(MOFs)具有高表面积,可调结构,高度有序的孔隙以及出色的热/化学稳定性等优点,广泛用于衍生各种纳米多孔碳材料的前体和模板当中,而且在锂离子电池负极材料应用中表现出出色的电化学性能。本文中首先总结一些关于多孔碳材... 详细信息

金属有机骨架(MOFs)具有高表面积,可调结构,高度有序的孔隙以及出色的热/化学稳定性等优点,广泛用于衍生各种纳米多孔碳材料的前体和模板当中,而且在锂离子电池负极材料应用中表现出出色的电化学性能。本文中首先总结一些关于多孔碳材料储锂机制的假设,为衍生碳材料的合理设计提供指导。再介绍了MOF作为前体和模板制备多孔碳材料(NPC)的合成途径以及结构继承的策略。还概述了MOF衍生的多孔碳材料在锂离子电池负极材料中的应用研究。最后,讨论该研究领域面临的科学挑战,并对MOF衍生多孔碳材料的未来发展提出自己的看法。

关键词：金属有机框架多孔碳材料锂离子电池负极材料

乳液电纺制备微囊型聚己内酯纳米纤维及其封装蛋白性能

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高等学校化学学报 2023年第10期44卷 164-173页

作者：高冲周全杨帆任瑞鹏吕永康太原理工大学化学工程与技术学院省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

采用油包水乳液,通过静电纺丝法制备了微囊型聚己内酯(PCL)纳米纤维作为封装蛋白的载体.采用超声乳化的方式,研究了水添加量、乳化剂浓度和水相添加剂对乳液形貌的影响,最佳乳液形成条件为纺丝液与水相体积比为9∶1,在10%(质量分数)PCL... 详细信息

采用油包水乳液,通过静电纺丝法制备了微囊型聚己内酯(PCL)纳米纤维作为封装蛋白的载体.采用超声乳化的方式,研究了水添加量、乳化剂浓度和水相添加剂对乳液形貌的影响,最佳乳液形成条件为纺丝液与水相体积比为9∶1,在10%(质量分数)PCL溶液中添加30%(质量分数)表面活性剂泊洛沙姆Pluronic?F108,在水相中添加甘油和多巴胺,该条件下可获得长时间稳定的高分子乳液并应用于载酶纳米纤维的制备.通过扫描电子显微镜和孔径分布表征等研究了微囊型纳米纤维的特性.结果表明,纳米纤维的比表面积为31.784 m2/g,内部微囊泡孔径集中分布在1.06μm,牛血清白蛋白(BSA)负载量可达12.89 mg/g,封装BSA的纳米纤维4 h的蛋白释放率仅为10.03%,蛋白的固定化率高达89.97%;通过激光共聚焦显微镜观察荧光标记的BSA进一步验证了蛋白封装在纳米纤维内部的微囊泡结构中.本文采用乳液电纺制备的与传统中空/核壳结构不同的微囊型纳米纤维材料在固定化酶、生物催化等领域有很大的应用前景.

关键词：静电纺丝纳米纤维油包水乳液微囊泡封装蛋白