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科学技术对中国的重要性

色谱 2003年第1期21卷 1-4页

作者： richard n.zare 左权文 Stanford University

即使在群星灿烂的美国科学界 ,斯坦福大学richardn .zare教授也是一颗耀眼的明星。他 2 5岁在哈佛大学获得博士学位 ,37岁被选为美国科学院院士 ,并于 1996年至 1998年任美国国家科学委员会主席。richardn .zare教授获得过许许多多的荣... 详细信息

即使在群星灿烂的美国科学界 ,斯坦福大学richardn .zare教授也是一颗耀眼的明星。他 2 5岁在哈佛大学获得博士学位 ,37岁被选为美国科学院院士 ,并于 1996年至 1998年任美国国家科学委员会主席。richardn .zare教授获得过许许多多的荣誉和大奖。迄今为止 ,他已发表论文 6 5 0多篇和专利多项 ,并有专著 4部。他对中国的科技发展极为关注 ,在百忙之中曾多次来华访问、讲学和交流合作。他的斯坦福大学实验室为中国培养了很多优秀人才。如今 ,他又愉快地接受了我们的邀请 ,做《色谱》杂志的国际编委。这是richardn .zare博士在 2 0 0 2年 6月来中国讲学时的一篇讲演稿 ,其中充满了他对科学的热爱和憧憬 ,以及对中国科学技术及人才的期盼。我们征得他的同意后略加修改 ,在此发表以飨读者。(副主编阎超 )

关键词：科学技术中国发展安全经济教育

Plans for Preparing M-Entangled Molecules

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Plans for Preparing M-Entangled Molecules

第三届亚洲光谱会议

作者： nandini Mukherjee richard n.zare Department of Chemistry Stanford University

＜正＞Contrary to the classical J distribution determined only by the M-state populations,here we have plans to prepare a quantum mechanical ensemble whose distribution is determined by the relative phase of the magnetic M *** implication of Mentanglement in molecular polarization can be understood in the following ***,

关键词：

All-perfluoropolymer,nonlinear stability-assisted monolithic surface combines topology-specific superwettability with ultradurability

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The Innovation 2023年第2期4卷 60-66,59页

作者： Wanbo Li Chiu-wing Chan Zeyu Li Sin-Yung Siu Siyu Chen Han Sun Zeyu Liu Yisu Wang Chong Hu nicola Maria Pugno richard n.zare Hongkai Wu Kangning Ren Department of Chemistry Hong Kong Baptist UniversityHong Kong 999077China Department of Chemistry The Hong Kong University of Science and TechnologyHong Kong 999077China Department of Civil Environmental and Mechanical EngineeringLaboratory of Bio-InspiredBionicNanoMeta Materials and MechanicsUniversitàdi Trento38100 TrentoItaly School of Engineering and Materials Science Queen Mary University of LondonLondon E14NSUK Department of Chemistry Stanford UniversityStanfordCA 94305USA School of Mechanical Engineering Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China State Key Laboratory of Environmental and Biological Analysis Hong Kong Baptist UniversityHong Kong SAR 999077China HKBU Institute of Research and Continuing Education Shenzhen 518057China

Developing versatile and robust surfaces that mimic the skins of living beings to regulate air/liquid/solid matter is critical for many bioinspired *** notable achievements,such as in the case of developing robust superhydrophobic surfaces,it remains elusive to realize simultaneously topology-specific superwettability and multipronged durability owing to their inherent tradeoff and the lack of a scalable fabrication ***,we present a largely unexplored strategy of preparing an all-perfluoropolymer(Teflon),nonlinear stability-assisted monolithic surface for efficient regulating matters.

关键词： method durability topology

Molecular ionization from hydrophobic substrates

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Molecular ionization from hydrophobic substrates

2018年中国质谱学术大会（CMSC2018）

作者： Rahul narayanan Hao Chen richard n.zare Department of Chemistry Fudan University

Molecular ionization is achieved by applying high voltage to a microliter volume sample on hydrophobic substrates via a metal wire as shown in the schematic below. The entire process is a synonymous method of electrospray ionization. The process can be performed in different ways by varying the substrate as well as the metal wire. The three substrates which are suitable for this method are, 1) wax printed Whatman 42 paper, 2) silanized paper and 3) glass substrate. Even though the wax printed and glass substrates are not fully hydrophobic, it can still hold a definite volume of droplet on its apex like a hydrophobic substrate. This method of ionization can be utilized for the analysis of several biologically relevant systems which includes drugs, saccharides, peptides, proteins etc. This method would produce molecular signals with high S/n ratio in comparison with normal paper spray method. This method can be utilized for the study of a small volume chemical reaction by introducing the reagents in small volumes(say 10 μL) to the substrate tip. The net result can be compared with a bulk reaction system. There would be enhancement in the reaction rate which can be studied in different chemical reaction systems. Another application is to convert the droplet sitting on the substrate to an electrochemical cell by introducing a cathode and anode in to it. This reaction system can hold reagents along with an electrolyte and DC potential can be varied from an external voltage power supply. Here the metal wire can act as the third electrode which can be considered as a reference electrode. In this way many complicated electrochemical reactions can be studied with great easiness.

关键词： Hydrophobic substrate microliter DC potential electrochemistry

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态—态反应动力学

世界科学 1981年第11期 1-7页

作者： richard n.zare richard B.Bernstein 王明胜

激光化学是一门新兴的边缘学科。近几年来得到迅速发展。中国科学院拟在今年十一月召开化学中激光会议。为介绍国外激光化学的进展,我们请武汉大学化学系组织翻译了一组文章。约五万余字,准备分两期刊载,本期刊登其中的三篇。借此机会,... 详细信息

激光化学是一门新兴的边缘学科。近几年来得到迅速发展。中国科学院拟在今年十一月召开化学中激光会议。为介绍国外激光化学的进展,我们请武汉大学化学系组织翻译了一组文章。约五万余字,准备分两期刊载,本期刊登其中的三篇。借此机会,向武汉大学化学系表示感谢。

关键词：多光子电离反应剂势垒振动激发激光器光激射器电子器件激光波长反应动力学化学动力学

导电聚合物喷雾电离技术及在超微量生物样本直接质谱分析的应用

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导电聚合物喷雾电离技术及在超微量生物样本直接质谱分析的应用

2018年中国质谱学术大会（CMSC2018）

作者：宋肖炜骆凯陈浩 richard n.zare 复旦大学化学系新泽西理工学院化学系斯坦福大学化学系

本研究建立了一种针对超微量体液样本的导电聚合物喷雾电离(Conductive polymer spray ionization,CPSI)-质谱分析方法。首先以滤纸(filter paper)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚氯乙烯(PVC)为载体,通过表面涂渍、掺杂与化学交联等方法,... 详细信息

本研究建立了一种针对超微量体液样本的导电聚合物喷雾电离(Conductive polymer spray ionization,CPSI)-质谱分析方法。首先以滤纸(filter paper)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚氯乙烯(PVC)为载体,通过表面涂渍、掺杂与化学交联等方法,制备了以石墨(Graphite)、碳纳米管(CnT)、氧化铟锡(ITO)、聚苯胺(PAnI)等作为导电介质的导电复合物。将上述导电复合物加工为高10 mm、底边8mm的等腰三角形喷雾电离探针,尖端置于与距质谱锥孔8.0mm处,将1.0μL样品加载于距三角形喷针尖端1.0 mm处,待样本充分沉积干燥后,加3.0μL甲醇-水(8:2,v/v)作为萃取与喷雾溶剂,在导电聚合物三角形底边施加±4.0 kV直流电压后,即刻观察到Taylor锥形成及高强度的质谱峰信号。选取三聚氰胺、唾液酸、花生四烯酸、舒尼替尼、阿卡波糖、链霉素、血管紧张素II、羟丙基-β-环糊精、细胞色素C、血红蛋白等不同结构、极性、水溶性与分子量的化合物作为考察对象,最终确定CnT/PMMA导电复合物对有机合成药物、内源性代谢物、寡糖、多肽、蛋白等各类化合物均具有最佳的离子化响应。相比于纸喷雾离子化,上述化合物的导电聚合物喷雾离子化信号强度提高10～100倍,尤其针对强极性、水溶性化合物,由于导电聚合物表面不具有纸纤维表面的微孔结构及羟基基团,极大降低了介质表面对强极性、水溶性化合物的吸附保留,提高了上述化合物的解吸效果;其次,由于导电聚合物表面疏水,降低了带电荷微液滴形成过程中需要克服的表面张力,因此提高了电离效率。以舒尼替尼作为考察CPSI方法灵敏度,绝对检出量为100.0 fg。该方法对喷雾溶剂以及样本的消耗量极少,仅1～3μL的萃取溶剂,即可对100nL血清或穿刺采集的10μg肝组织样本进行充分的解吸及喷雾离子化,利用轨道阱质谱进行数据采集,在正负离子模式下可以检测到氨基酸、糖类、脂酰肉碱、脂肪酸、核苷、多元有机酸、多胺、甘油酯类、磷脂类、鞘脂类、神经酰胺类、胆固醇酯、胆酸等不同结构类别600多个内源性代谢物。此外,利用离子淌度质谱,可以对缬氨酸/甜菜碱、柠檬酸/异柠檬酸、丙氨酸/肌氨酸、富马酸/马来酸等异构体,以及不同脂肪链组成的磷脂类成分进行精细区分与识别,进一步拓展了CPSI-MS分析方法的分子覆盖范围。综上,CPSI-MS具有耗样量少、免样本前处理、快速、灵敏、检测分子类型高覆盖等优点,在血清、血浆、尿液、唾液、脑脊液、组织间液等生物体液样本的代谢组、脂质组分析、治疗药物监测以及蛋白质分析中具有重要的应用价值。

关键词：导电聚合物喷雾离子化原位电离质谱分析超微量生物样本

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基于探针式电喷雾离子源的CE-MS联用

基于探针式电喷雾离子源的CE-MS联用

中国化学会第22届全国色谱学术报告会及仪器展览会

作者：李海芳 richard n.zare 林金明清华大学化学系 Department of Chemistry Stanford University

＜正＞毛细管电泳（capillary electrophoresis, CE）具有快速、高效、分离模式多样化、适用样品种类广泛等优势。与成熟的GC-MS和LC-MS联用相比,CE与MS的联用技术还有待进一步发展。CE分离施加的高压、高盐背景电解质及纳升级的液流量... 详细信息

＜正＞毛细管电泳（capillary electrophoresis, CE）具有快速、高效、分离模式多样化、适用样品种类广泛等优势。与成熟的GC-MS和LC-MS联用相比,CE与MS的联用技术还有待进一步发展。CE分离施加的高压、高盐背景电解质及纳升级的液流量限制了它与电喷雾离子源的直接联用。

关键词：探针式电喷雾毛细管电泳质谱

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探讨液滴分裂在电喷雾离子化过程中的重要性

探讨液滴分裂在电喷雾离子化过程中的重要性

2018年中国质谱学术大会（CMSC2018）

作者：张晓超张四纯张新荣 richard n.zare 清华大学化学系微量分析测试方法与仪器研制北京市重点实验室斯坦福大学化学系

电喷雾质谱已经广泛应用于许多有机化合物的检测中[1],然而关于电喷雾离子化的机理仍然有一些不同的解释。多数研究认为电喷雾离子化的发生过程如下[2]:毛细管中的液体样品在高电压的驱动下会在毛细管尖端形成泰勒锥,当液体的静电场力... 详细信息

电喷雾质谱已经广泛应用于许多有机化合物的检测中[1],然而关于电喷雾离子化的机理仍然有一些不同的解释。多数研究认为电喷雾离子化的发生过程如下[2]:毛细管中的液体样品在高电压的驱动下会在毛细管尖端形成泰勒锥,当液体的静电场力超过表面张力时,会在泰勒锥的尖端溅射出许多带电液滴。对于这些带电液滴如何形成待测物离子,目前主要有两种模型来解释该过程[3],一个是带电残基模型(CRM),另一个是离子蒸发模型(IEM)。带电残基模型认为,液滴所带的电荷会在液滴去溶的过程中转移到待测物分子上,从而形成分子离子。离子蒸发模型认为,带电液滴会在蒸发收缩的过程中发生库伦爆炸,产生更小的液滴,如此反复,最后产生了分子离子。然而,对于进入质谱仪锥口的到底是库伦爆炸后形成的小液滴,还是液滴离子化后产生的分子离子,又或是两者的混合物,目前的研究中并没有清楚的解释[4]。认清这一问题,将对深入理解电喷雾离子化过程的机理、提高电喷雾质谱仪的灵敏度有着重要的意义。为此,我们设计了三组实验进行研究。我们将质谱仪锥口的温度从50℃逐步提升到275℃,观察到2,4,6-三甲基苯甲酸水溶液的信号受到温度的强烈影响。在锥口温度为50-75℃时质谱信号很低,在75-100℃时质谱信号显著提高。当我们把样品溶剂从水换成甲醇之后,也能观察到锥口温度接近溶剂沸点时,质谱信号有显著提高。此外,我们还构建了一个垂直于液滴飞行路径的匀强电场。我们将电场强度从0 kV/cm逐步提升到2.25 kV/cm,发现样品的质谱信号缓慢降低,最终也仅下降了35%。结合理论计算,我们发现在电喷雾过程中,由液滴分裂或蒸发产生的分子离子是难以进入质谱锥口的,并且小尺寸液滴也难以进入。真正大量进入质谱锥口的是半径在1.5μm以上的大尺寸液滴,这些液滴在锥口受热挥发形成分子离子,进而产生了质谱信号。这一发现不仅能为电喷雾原理提供更详细的解释,也有助于高灵敏的电喷雾质谱仪的开发。

关键词：电喷雾原理液滴分裂离子化

基于纳米亲和界面的磷酸肽分离及原位电离分析研究

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基于纳米亲和界面的磷酸肽分离及原位电离分析研究

中国化学会第二届全国质谱分析学术报告会

作者：闵乾昊陈学勤李思远朱俊杰 richard n.zare 南京大学生命分析国家重点实验室 Department of Chemistry Stanford University

通过质谱手段对磷酸化多肽的检测分析往往受限于磷酸化多肽/蛋白的低丰度和实际生物体系的复杂性。因此,开发高性能磷酸肽分离、捕获、富集材料,已成为解决这一难题的重要途径。我们着眼于纳米材料,致力于遴选高效亲和分离探针,基于质... 详细信息

通过质谱手段对磷酸化多肽的检测分析往往受限于磷酸化多肽/蛋白的低丰度和实际生物体系的复杂性。因此,开发高性能磷酸肽分离、捕获、富集材料,已成为解决这一难题的重要途径。我们着眼于纳米材料,致力于遴选高效亲和分离探针,基于质谱分析平台,建立了高选择、高灵敏磷酸肽分离分析方法[1,2]。我们创新性地将钛铌酸纳米片层二维材料引入生物分离领域,设计了一种Fe3O4嵌入钛铌酸二维复合亲和探针（Fe3O4-Ti nb nS）用于磷酸肽的分离富集和原位标记（图1a）。其中,钛铌酸二维纳米结构为磷酸肽的分离和标记提供了丰富的亲和位点和巨大的反应空间;而Fe3O4在赋予复合材料磁分离能力的同时,扰乱了钛铌酸片层的重聚,进而为磷酸肽的捕获预留了更大的活性表面。通过原位同位素标记,我们对急性早幼粒白血病病人血清中的内源性磷酸肽进行了相对定量分析[3]。此外,针对生物大分子常压原位探测的应用需求,我们开发了一种阵列式分离界面集成纳喷解吸电喷雾离子源（nano DESI）技术（图1b）。将钛铌酸纳米片层（Ti nb nS）作为磷酸肽亲和材料,在普通载玻片上构建阵列式亲和界面。在生物样品上样后,利用nano DESI探头处的液体接界将捕获于分离材料上的磷酸肽洗脱,并在毛细管终端发生电喷雾离子化,解决了常规DESI模式下喷雾液滴对生物大分子萃取携带效率较低的问题。通质谱成像技术和内标法,可实现不同阵列点之间磷酸肽的相对定量,实际应用中对胰腺癌病人血清中的内源性磷酸肽的异常表达进行了研究。该技术可用于临床样品的高通量检测,实现了常压环境下磷酸肽的快速分离和原位探测分析。

关键词：纳米材料磷酸肽原位电离质谱