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Rationally engineered Co and N co-doped WS_(2) as bifunctional catalysts for pH-universal hydrogen evolution and oxidative dehydrogenation reactions

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Nano Research 2022年第3期15卷 1993-2002页

作者： Min Ling Na Li Binbin Jiang renyong tu Tao Wu Pingli Guan Yin Ye Weng-Chon(Max)Cheong Kaian Sun Shoujie Liu Konglin Wu Aijian Huang Xianwen Wei College of Chemistry and Materials Science Key Laboratory of Electrochemical Clean Energy of Anhui Higher Education InstitutesKey Laboratory of Functional Molecular Solidsthe Ministry of EducationAnhui Normal UniversityWuhu 241002China School of Chemistry and Chemical Engineering Institute of Clean Energy and Advanced Nanocatalysis(iClean)Anhui Province Key Laboratory of Coal Clean Conversion and High Valued UtilizationAnhui University of TechnologyMaanshan 243002China School of Chemistry and Chemical Engineering Anhui Key Laboratory of Photoelectric-Magnetic Functional MaterialsAnqing Normal UniversityAnqing 246011China Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China Department of Physics and Chemistry Faculty of Science and TechnologyUniversity of MacaoMacaoChina Chemistry and Chemical Engineering of Guangdong Laboratory Shantou 515063China School of Electronics Science and Engineering University of Electronic Science and Technology of ChinaChengdu 610054China

In the field of electrolysis of water,the design and synthesis of catalysts over a wide pH range have attracted extensive attentions.In this paper,Co and N are co-introduced into the structural unit of tungsten disulfide(WS_(2)),and the hydrogen evolution reaction(HER)performances of different WS_(2)-based catalysts are theoretically predicted and systematically studied by density functional theory(DFT)calculations.With the guidance of DFT calculations,an evaporation-pyrolysis strategy is applied to prepare Co and N co-doped WS_(2)(Co,N-WS_(2))flower-like nanosheets,which exhibits excellent HER performance over a wide pH range.In addition,the DFT calculations show that the active sites in Co,N-WS_(2) have a good ability of hydrogen adsorption after the introduction of Co and N,suggesting that such a co-doping system will be an ideal catalyst for oxidative dehydrogenation(ODH).The following experiment results indeed evidence that the Co,N-WS_(2) catalyst displays a high activity in the ODH of 1,2,3,4-tetrahydroquinoline(4H-quinoline)and its derivatives.Therefore,this work provides a good example for the rational design and accurate preparation of functional catalysts,which enables it possible to develop other efficient catalysts with multiple functions.

关键词： WS2 heteroatomic doping bifunctional catalyst density functional theory(DFT)calculation electrolysis of water

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Atomic Co/Ni dual sites with N/P-coordination as bifunctional oxygen electrocatalyst for rechargeable zinc-air batteries

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Nano Research 2021年第10期14卷 3482-3488页

作者： Botao Hu Aijian Huang Xuejiang Zhang Zheng Chen renyong tu Wei Zhu Zhongbin Zhuang Chen Chen Qing Peng Yadong Li Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China School of Electronics Science and Engineering University of Electronic Science and Technology of ChinaChengdu 610054China College of Chemical Engineering Beijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China College of Chemistry and Materials Science Anhui Normal UniversityWuhu 241000China

Metal-nitrogen-carbon(M-N-C)single-atom catalysts exhibit desirable electrochemical catalytic properties.However,the replacement of N atoms by heteroatoms(B,P,S,etc.)has been regarded as a useful method for regulating the coordination environment.The structure engineered M-N-C sites via doping heteroatoms play an important role to the adsorption and activation of the oxygen intermediate.Herein,we develop an efficient strategy to construct dual atomic site catalysts via the formation of a Co_(1)-PN and Ni1-PN planar configuration.The developed Co_(1)-PNC/Ni1-PNC catalyst exhibits excellent bifunctional electrocatalytic performance in alkaline solution.Both experimental and theoretical results demonstrated that the N/P coordinated Co/Ni sites moderately reduced the binding interaction of oxygen intermediates.The Co_(1)-PNC/Ni1-PNC endows a rechargeable Zn-air battery with excellent power density and cycling stability as an air-cathode,which is superior to that of the benchmark Pt/C+IrO_(2).This work paves an avenue for design of dual single-atomic sites and regulation of the atomic configuration on carbon-based materials to achieve high-performance electrocatalysts.

关键词： single-atom catalysts dual atomic sites bifunctional electrocatalyst metal-organic framework Zn-air battery

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可转导叶轴流压气机的变工况特性估算

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上海交通大学学报 1985年第4期 50-57页

作者：屠仁涌上海交通大学动力机械工程系

本文给出可转(变几何)导叶多级轴流压气机变工况特性估算的一种适宜程序运算的计算方法。流动分析基于流线曲率法,流动损失和气流角的计算取自NASA 试验数据。再者,根据由工厂给出的压气机在额定转速下的试验数据引入附加流动损失和落后... 详细信息

本文给出可转(变几何)导叶多级轴流压气机变工况特性估算的一种适宜程序运算的计算方法。流动分析基于流线曲率法,流动损失和气流角的计算取自NASA 试验数据。再者,根据由工厂给出的压气机在额定转速下的试验数据引入附加流动损失和落后(偏离)角修正系数。用此新法计算了一台带可转导叶的15级轴流压气机,计算表明与试验结果相当吻合。

关键词：轴流压气机导叶流动损失流线曲率法变工况喘振边界试验数据流动分析叶型落后角

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径流式叶轮三元流动计算分析及改型讨论

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上海交通大学学报 1984年第4期 67-76页

作者：屠仁涌何路上海交通大学动力机械工程系

应用准正交面方法编制了一个通用程序对上海交通大学生产的50马力消防泵用小燃气轮机装置的离心压气机及向心涡轮进行了三元流场计算。文中提出了判别叶轮流场好坏的准则。根据压气机叶轮流场的计算结果表明,其气动性能尚有待改进。提... 详细信息

应用准正交面方法编制了一个通用程序对上海交通大学生产的50马力消防泵用小燃气轮机装置的离心压气机及向心涡轮进行了三元流场计算。文中提出了判别叶轮流场好坏的准则。根据压气机叶轮流场的计算结果表明,其气动性能尚有待改进。提出了压气机叶轮的一些改型措施。向心涡轮的流场计算结果表明,该叶轮气动设计是良好的。另外,也进行了计及熵梯度变化时的叶轮流场计算,由于考虑了沿盘盖方向的损失变化,其计算结果看来更符合实际情况。

关键词：逆压力梯度压气机压缩机叶轮三元流场计算向心涡轮吸力面三元流动流体流动径流式计算分析

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离心式压气机叶轮的三元流场计算与实验研究

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上海交通大学学报 1985年第6期 70-80页

作者：屠仁涌何路王雁翎上海交通大学动力机械工程系上海交通大学动力机械工程系

本文在原有准正交面方法基础上提出了一个考虑上下游影响,考虑叶轮各种损失、有熵增的三元流场计算方法,并用这个方法对B型叶轮和AM42压气机叶轮的实验数据进行了比较。结果表明,考虑上下游影响的,有熵增的准正交面方法,其计算精度有显... 详细信息

本文在原有准正交面方法基础上提出了一个考虑上下游影响,考虑叶轮各种损失、有熵增的三元流场计算方法,并用这个方法对B型叶轮和AM42压气机叶轮的实验数据进行了比较。结果表明,考虑上下游影响的,有熵增的准正交面方法,其计算精度有显著的提高。

关键词：压气机叶轮叶轮进口离心式流场计算准正交轮盖扩压器二次流损失叶片表面几何参数

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波力发电威尔斯透平的试验及设计计算

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上海交通大学学报 1987年第1期 38-46页

作者：屠仁涌黄仁龙陆季波上海交通大学动力机械工程系

本文概述了目前常见的波力发电用威尔斯透平平面叶栅分析计算法,提出了用模拟脉冲气流装置进行涡轮试验来设计计算威尔斯透平的方法。本文最后对千瓦级波力发电装置威尔斯透平的方案设计进行了计算机程序计算举例。

关键词：威尔斯透平平面叶栅模拟脉冲流动波力发电

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转速对并列旋转双圆柱尾流的影响研究

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中国计量大学学报 2021年第1期32卷 25-32页

作者：叶煜航凃程旭林仁勇葛贤福中国计量大学计量测试工程学院浙江杭州310018 浙江利欧泵业有限公司浙江温岭317500 浙江大学控制科学与工程学院浙江杭州310027 浙江省机电集团有限公司浙江杭州310002

目的:研究圆柱转速对并列旋转双圆柱尾流的影响。方法:利用PIV技术和热线风速仪对雷诺数Re为950、间距比T/D为1.6的并列旋转双圆柱绕流场进行了实验研究。结果:间距比T/D=1.6时,第一类旋转是对尾迹漩涡消减效果最优的旋转方向,此时相对... 详细信息

目的:研究圆柱转速对并列旋转双圆柱尾流的影响。方法:利用PIV技术和热线风速仪对雷诺数Re为950、间距比T/D为1.6的并列旋转双圆柱绕流场进行了实验研究。结果:间距比T/D=1.6时,第一类旋转是对尾迹漩涡消减效果最优的旋转方向,此时相对速度|α|(圆柱壁上的线速度与自由流速度的比值)的提高能迅速消减尾迹中的涡量和湍流强度,使时均速度场更趋均匀,且最优转速|α|≈2.18。第二类旋转方向反而扩大了漩涡的分布范围,|α|的增加能一定程度消减尾迹的漩涡结构和湍流强度。对第三类旋转而言,|α|的增大只能使尾迹中主要的时均速度降、大湍流度(≥20%)以及漩涡的分布区域一起向下偏移,但不能消减尾迹的漩涡和湍流强度。结论:转速对并列旋转双圆柱尾流存在影响,可作为相关研究人员的参考。

关键词：并列旋转双圆柱绕流粒子图像测速技术热线风速仪速度场涡量场湍流度

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Mn调控NiFe LDH/rGO活性位点的电子结构作为高效水氧化催化剂

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Science China Materials 2021年第11期64卷 2729-2738页

作者：江彬彬张永臻屠仁勇孙凯安柳守杰吴孔林尚恒帅黄爱鉴王淼郑黎荣魏先文陈晨 Institute of Clean Energy and Advanced Nanocatalysis(iClean) School of Chemistry and Chemical EngineeringAnhui University of TechnologyMaanshan 243002China Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China Anhui Key Laboratory of Functional Coordination Compounds Anqing Normal UniversityAnqing 246011China Department of Physics and Chemistry Faculty of Science and TechnologyUniversity of MacaoMacaoChina Chemistry and Chemical Engineering of Guangdong Laboratory Shantou 515063China School of Electronics Science and Engineering University of Electronic Science and Technology of ChinaChengdu 610054China Beijing Synchrotron Radiation Facility(NSRF) Institute of High Energy PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100049China

发展廉价、高效的水氧化(OER)催化剂对发展可持续能源具有重要意义.杂原子掺杂调节活性位点的电子结构提高催化剂的OER性能被认为是一种高效的策略.本文通过水热法制备得到Mn掺杂的层状镍铁氢氧化物/还原氧化石墨烯(Mn-NiFe LDH/rGO)作... 详细信息

发展廉价、高效的水氧化(OER)催化剂对发展可持续能源具有重要意义.杂原子掺杂调节活性位点的电子结构提高催化剂的OER性能被认为是一种高效的策略.本文通过水热法制备得到Mn掺杂的层状镍铁氢氧化物/还原氧化石墨烯(Mn-NiFe LDH/rGO)作为高效、稳定的水氧化催化剂.实验和模拟计算研究都表明Mn能调整活性位点的电子结构,改善其对水氧化反应中中间产物的吸附能垒,从而减小OER反应中决速步骤的反应势垒.具体而言,最优的Mn-NiFe LDH/rGO复合材料在过电位仅为240 mV就能驱动10 mA cm^(-2)的电流密度,Tafel斜率低至40.0 mV dec^(-1),并且具有良好的稳定性.该催化剂优异的活性优于最近报道的OER电催化剂.本工作为制备用于能源转换领域的高活性、廉价的电催化剂提供了新的思路.

关键词：氧化催化剂电催化剂 Tafel斜率还原氧化石墨烯活性位点可持续能源能源转换过电位

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用边界层能量积分方程求解燃气轮机叶片表面的换热系数

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上海交通大学学报 1985年第4期 41-49页

作者：常家芳杨强生浦保荣屠仁涌上海交通大学动力机械工程系

我们在上一篇文章中讨论了基于边界层动量积分方程求解叶片表面阻力和换热的规律。在此基础上,本文用能量积分方程直接求解叶片表面的换热系数,它能进一步提高计算的精度。此外,苏联中央锅炉汽轮机研究所也提出一种近似方法,本文对方法... 详细信息

我们在上一篇文章中讨论了基于边界层动量积分方程求解叶片表面阻力和换热的规律。在此基础上,本文用能量积分方程直接求解叶片表面的换热系数,它能进一步提高计算的精度。此外,苏联中央锅炉汽轮机研究所也提出一种近似方法,本文对方法也作了简要介绍,并结合915发动机第一级静叶进行了计算。最后,对这几种近似方法所得的结果作出了分析和比较。

关键词：换热系数叶片表面燃气轮机叶片能量积分雷诺数过渡点积分方程法传热性质 REYNOLDS数对流换热湍流度方程求解

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