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Room-temperature hydrogenation of halogenated nitrobenzenes over metal-organic-framework-derived ultra-dispersed Ni stabilized by N-doped carbon nanoneedles

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2022年第12期16卷 1782-1792页

作者： Yuemin Lin Yuanyuan Zhang renfeng nie Kai Zhou Yao Ma Mingjie Liu Dan Lu Zongbi Bao Qiwei Yang Yiwen Yang Qilong Ren Zhiguo Zhang Key Laboratory of Biomass Chemical Engineering of Ministry of Education College of Chemical and Biological EngineeringZhejiang UniversityHangzhou 310027China School of Chemical Engineering Henan Center for Outstanding Overseas ScientistsZhengzhou UniversityZhengzhou 450001China Institute of Zhejiang University—Quzhou Quzhou 324000China

Ultra-dispersed Ni nanoparticles(7.5 nm)on nitrogen-doped carbon nanoneedles(Ni@NCNs)were prepared by simple pyrolysis of Ni-based metal–organic-framework for selective hydrogenation of halogenated nitrobenzenes to corresponding *** different crystallization methods(stirring and static)were compared and the optimal pyrolysis temperature was ***@NCNs were systematically characterized by wide analytical *** the hydrogenation of p-chloronitrobenzene,Ni@NCNs-600(pyrolyzed at 600°C)exhibited extraordinarily high performance with 77.9 h^(–1)catalytic productivity and>99%p-chloroaniline selectivity at full p-chloronitrobenzene conversion under mild conditions(90°C,1.5 MPa H2),showing obvious superiority compared with reported Ni-based ***,the reaction smoothly proceeded at room temperature with full conversion and>99%***,Ni@NCNs-600 afforded good tolerance to various nitroarenes substituted by sensitive groups(halogen,nitrile,keto,carboxylic,etc.),and could be easily recycled by magnetic separation and reused for 5 times without *** adsorption tests showed that the preferential adsorption of–NO2 on the catalyst can restrain the dehalogenation of p-chloronitrobenzene,thus achieving high p-chloroaniline *** the high activity can be attributed to high Ni dispersion,special morphology,and rich pore structure of the catalyst.

关键词： halogenated nitrobenzenes room-temperature hydrogenation Ni nanoparticles nitrogen-doped carbon nanoneedles metal–organic-framework

Highly efficient and anti-poisoning single-atom cobalt catalyst for selective hydrogenation of nitroarenes

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Nano Research 2022年第12期15卷 10006-10013页

作者： Yuemin Lin renfeng nie Yuting Li Xun Wu Jiaqi Yu Shaohua Xie Yajing Shen Shanjun Mao Yuzhuo Chen Dan Lu Zongbi Bao Qiwei Yang Qilong Ren Yiwen Yang Fudong Liu Long Qi Wenyu Huang Zhiguo Zhang Key Laboratory of Biomass Chemical Engineering of Ministry of Education Cllege of Chemical and Biological EngineeringZhejiang University38 Zheda RoadHangzhou 310027China U.S.DOE Ames Laboratory lowa State UniversityAmeslowa 50011USA Department of Chemistry Iowa State UniversityAmeslowa 50011USA College of Chemical Engineering Zhengzhou UniversityZhengzhou 450001China Department of Civil Environmentaland Construction EngineeringCatalysis Cluster for Renewable Energy and Chemical Transformations(REACT)Nano Science Technology Center(NSTC)University of Central FloridaOrlandoFL 32816USA Advanced Materials and Catalysis Group Institute of CatalysisDepartment of ChemistryZhejiang UniversityHangzhou 310028China Institute of Zhejiang University-Quzhou Quzhou 324000China

Developing non-precious metal catalysts to selectively reduce functionalized nitroarenes with high efficiency is urgently desirable for the production of value-added ***,we report a novel,efficient,anti-poisoning single-atom cobalt catalyst(Co-NAC)for the highly selective hydrogenation of the nitro to amino group for nitroarenes baring various functional groups,including vinyl,cyano,and *** a combination of structure characterization techniques,we have confirmed that the cobalt species are predominantly present in the form of four-coordinated Co single sites anchored on nitrogen-assembly carbon(NAC)as the ordered mesoporous ***-NAC catalysts enable the full conversion and>99%selectivity with molecular H2 as a green reductant under mild conditions(80℃,2 MPa H2).As for the selective hydrogenation of 3-nitrostyrene,Co-NAC catalyst affords high catalytic productivity(19.7 h-1),which is superior to the cobalt nanoparticles(NPs)catalysts and most of the recently reported Co-based *** is attributed to the highly accessible atomically-dispersed Co active sites,the high surface area with ordered-mesoporous morphology and the prominent high content of nitrogen ***,Co-NAC catalyst displays resistance towards sulfur-containing poisons(20 equivalents)and strong non-oxidizing acid(8 M),showing great potential for continuous application in the chemical industry.

关键词： cobalt single-atom selective hydrogenation nitroarenes 3-nitrostyrene poisoning resistance

非碱性条件下不同粒径的碳载体负载Pt催化剂上甘油的选择性氧化(英文)

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催化学报 2012年第8期33卷 1340-1346页

作者：张梦媛梁丹聂仁峰吕秀阳陈平侯昭胤浙江大学化学系催化所浙江杭州310028 浙江大学化学工程与生物工程系浙江杭州310027

采用浸渍法制备了不同粒径的活性炭负载的Pt催化剂,并运用扫描电镜、N2吸附-脱附、透射电镜和X射线衍射对催化剂进行了表征.结果表明,当活性炭载体的粒径从253.2?m下降至9.3?m时,其表面积或孔体积变化不大,Pt颗粒高度分散于载体表面,平... 详细信息

采用浸渍法制备了不同粒径的活性炭负载的Pt催化剂,并运用扫描电镜、N2吸附-脱附、透射电镜和X射线衍射对催化剂进行了表征.结果表明,当活性炭载体的粒径从253.2?m下降至9.3?m时,其表面积或孔体积变化不大,Pt颗粒高度分散于载体表面,平均粒径为2.8～5.5nm.这些高度分散的Pt催化剂在非碱性条件下的甘油氧化反应中表现出较高的活性,且随着载体粒径的减小而明显提升.其中粒径为9.3?m的活性碳负载的Pt催化剂上,游离的甘油酸收率达到47.6%,且催化剂可以重复使用.

关键词：甘油氧化非碱性条件载体尺寸活性炭铂

微波法制备还原氧化石墨烯负载Pt_3Co纳米合金(英文)

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催化学报 2014年第12期35卷 2029-2037页

作者：石娟娟聂仁峰张梦媛赵梦思侯昭胤浙江大学化学系催化所浙江杭州310028

微波辐射法可以在数分钟内将高度分散的Pt3Co合金颗粒负载于还原氧化石墨烯表面上.表征结果发现,与传统的溶剂热法和浸渍法相比,微波法制备的催化剂中贵金属的利用率高,合金颗粒的分布均匀,组成可控,同时氧化石墨烯的再石墨化现象也得... 详细信息

微波辐射法可以在数分钟内将高度分散的Pt3Co合金颗粒负载于还原氧化石墨烯表面上.表征结果发现,与传统的溶剂热法和浸渍法相比,微波法制备的催化剂中贵金属的利用率高,合金颗粒的分布均匀,组成可控,同时氧化石墨烯的再石墨化现象也得到有效地抑制.采用微波法制备的Pt3Co/RGO-MW催化剂在肉桂醛加氢反应中具有较高的活性和和产物选择性.Pt3Co/RGO-MW中每一个Pt原子在70℃的转化频率高达23.8 min-1.

关键词：石墨烯 Pt3Co 微波法肉桂醛加氢

介孔氧化铝的制备及其在甲醇脱水制二甲醚反应中的应用

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催化学报 2011年第2期32卷 379-384页

作者：聂仁峰王军华费金华侯昭胤郑小明浙江大学化学系催化研究所浙江杭州310028

以硝酸铝为铝源,以十六烷基三甲基溴化铵为阳离子模板剂,采用均匀沉淀法成功制得热稳定性较高和高度有序的介孔Al2O3(其比表面积179.8m2/g,孔径5.4nm,孔体积0.3cm3/g),并用于甲醇脱水制二甲醚反应中.结果表明,在280oC,液时空速为30h-1... 详细信息

以硝酸铝为铝源,以十六烷基三甲基溴化铵为阳离子模板剂,采用均匀沉淀法成功制得热稳定性较高和高度有序的介孔Al2O3(其比表面积179.8m2/g,孔径5.4nm,孔体积0.3cm3/g),并用于甲醇脱水制二甲醚反应中.结果表明,在280oC,液时空速为30h-1条件下,甲醇转化率为90.2%,二甲醚时空收率最高可达15.4g/(g·h).通过制备方法的对比和催化剂的酸性表征,进一步探讨了介孔Al2O3结构和酸性等对其催化活性的影响,发现催化剂活性与其酸密度密切相关.

关键词：介孔氧化铝甲醇脱水二甲醚均匀沉淀法

由M_(0.02)Cu_(0.4)Mg_(5.6)Al_(1.98)(OH)_(16)CO_3(M=Ru,Re)水滑石为前驱体制备的双金属固体碱催化甘油氢解(英文)

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催化学报 2013年第5期34卷 986-992页

作者：夏水鑫郑丽萍聂仁峰陈平楼辉侯昭胤浙江大学化学系催化研究所浙江杭州310028

采用共沉淀法合成了M0.02Cu0.4Mg5.6Al1.98(OH)16CO3(M=Ru,Re)水滑石前驱体,然后经焙烧和还原制备了铜分散度较高的双功能M-Cu/固体碱催化剂.这些双功能催化剂在粗甘油氢解制备丙二醇反应中表现出了很好的催化活性.表征结果证明,M的加... 详细信息

采用共沉淀法合成了M0.02Cu0.4Mg5.6Al1.98(OH)16CO3(M=Ru,Re)水滑石前驱体,然后经焙烧和还原制备了铜分散度较高的双功能M-Cu/固体碱催化剂.这些双功能催化剂在粗甘油氢解制备丙二醇反应中表现出了很好的催化活性.表征结果证明,M的加入增强了催化剂表面氢的吸附和活化,进而促进了甘油的转化.

关键词：水滑石双金属固体碱甘油氢解丙二醇

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黄河三角洲地区平原水库的建设与管理

水利水电技术 1999年第4期30卷 40-41页

作者：聂仁峰李昌波曲洪明山东省东营市水利局东营市257091

黄河三角洲当地水资源贫乏，其97％面积内的工农业生产和生活用水依赖黄河水．针对黄河来水季和性强，水供需矛盾突出，同时又有大量弃水入海的问题，论证了平原水库建设的必要性和可行性．该区平原水库在土坝填筑方面优选施工方法，采... 详细信息

黄河三角洲当地水资源贫乏，其97％面积内的工农业生产和生活用水依赖黄河水．针对黄河来水季和性强，水供需矛盾突出，同时又有大量弃水入海的问题，论证了平原水库建设的必要性和可行性．该区平原水库在土坝填筑方面优选施工方法，采用“天龙”式混凝土板进行水库主坝上游护坡，采用垂直铺塑技术进行坝基防渗．针对平原水库在建设与管理中存在的主要问题，提出了对策与建议．

关键词：平原水库水库建设水库管理规划

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空气泡沫调驱提高采收率研究

断块油气田 2009年第4期16卷 111-112页

作者：刘丽莉聂仁峰梁于文郑宇霞陶红中原油田分公司勘探开发科学研究院河南濮阳457001 中原油田分公司天然气产销厂河南濮阳457001 中原石油勘探局河南濮阳457001

高温、高压、高矿化度的严重非均质油藏注水开发形成优势渗流通道后,注入水短路循环,油田处于低产出、特高含水状态,聚合物驱等三次采油技术难以有效发挥作用。空气泡沫在地层中具有较高的视黏度,可以有效封堵优势渗流通道,扩大水驱体... 详细信息

高温、高压、高矿化度的严重非均质油藏注水开发形成优势渗流通道后,注入水短路循环,油田处于低产出、特高含水状态,聚合物驱等三次采油技术难以有效发挥作用。空气泡沫在地层中具有较高的视黏度,可以有效封堵优势渗流通道,扩大水驱体积。通过室内实验和现场实施表明,对处在特高含水开发期的严重非均质油藏,空气泡沫调驱是一种有效降低含水、提高采收率的新方法。

关键词：高温高矿化度特高含水严重非均质性空气泡沫

无金属磷掺杂氮化碳催化N-杂环化合物无氧脱氢

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湖北大学学报（自然科学版） 2022年第5期44卷 571-576页

作者：胡海涛胡泉源聂仁峰湖北大学化学化工学院湖北武汉430062

以纳米二氧化硅为模板剂、乙二胺和四氯化碳为前驱体、四苯基氯化磷为磷源,经聚合-碳化法合成介孔磷掺杂氮化碳催化剂(CN-xP).在N-杂环化合物脱氢生成芳香N-杂环的反应中,CN-xP的催化活性明显高于无磷掺杂的氮化碳催化剂,且调节磷源添... 详细信息

以纳米二氧化硅为模板剂、乙二胺和四氯化碳为前驱体、四苯基氯化磷为磷源,经聚合-碳化法合成介孔磷掺杂氮化碳催化剂(CN-xP).在N-杂环化合物脱氢生成芳香N-杂环的反应中,CN-xP的催化活性明显高于无磷掺杂的氮化碳催化剂,且调节磷源添加量可进一步提升其催化活性.研究发现:以CN-6P为最优催化剂,在150℃下反应2 h, N-杂环化合物的转化率可达100%,选择性在99%以上.催化剂具有良好的底物普适性和较好的循环稳定性.

关键词：氮化碳磷掺杂无金属催化氮杂环无氧脱氢