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Delocalization of dark and bright excitons in flat-band materials and the optical properties of V_(2)O_(5)

npj Computational Materials 2022年第1期8卷 882-890页

作者： Vitaly Gorelov Lucia reining Martin Feneberg rüdiger goldhahn AndréSchleife Walter r.L.Lambrecht Matteo Gatti LSI CNRSCEA/DRF/IRAMISÉcole PolytechniqueInstitut Polytechnique de ParisF-91120PalaiseauFrance European Theoretical Spectroscopy Facility https://www.etsf.eu/ Institute of Physics Otto von Guericke University MagdeburgUniversitätsplatz 239106MagdeburgGermany Department of Materials Science and Engineering University of Illinois at Urbana-ChampaignUrbanaIL61801USA Materials research Laboratory University of Illinois at Urbana-ChampaignUrbanaIL61801USA National Center for Supercomputing Applications University of Illinois at Urbana-ChampaignUrbanaIL61801USA Department of Physics Case Western Reserve UniversityClevelandOH44106-7079USA Synchrotron SOLEIL L’Orme des MerisiersSaint-Aubin BP 48F-91192Gif-sur-YvetteFrance

The simplest picture of excitons in materials with atomic-like localization of electrons is that of Frenkel excitons,where electrons and holes stay close together,which is associated with a large binding ***,using the example of the layered oxide V_(2)O_(5),we show how localized charge-transfer excitations combine to form excitons that also have a huge binding energy but,at the same time,a large electron-hole distance,and we explain this seemingly contradictory *** anisotropy of the exciton delocalization is determined by the local anisotropy of the structure,whereas the exciton extends orthogonally to the chains formed by the crystal ***,we show that the bright exciton goes together with a dark exciton of even larger binding energy and more pronounced *** findings are obtained by combining first principles many-body perturbation theory calculations,ellipsometry experiments,and tight binding modelling,leading to very good agreement and a consistent *** explanation is general and can be extended to other materials.

关键词： structure anisotropy finding

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