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Degradation and fate of 2,4-dinitroanisole(DNAN)and its intermediates treated with Mg/Cu bimetal:Surface examination with XAS,DFT,and LDI-MS

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Journal of Environmental Sciences 2023年第7期129卷 161-173页

作者： Andrew Mai Emese Hadnagy qiantao shi Lotanna Ezeonu Jason P.Robbins Simon G.Podkolzin Agamemnon Koutsospyros Christos Christodoulatos Center for Environmental Systems Stevens Institute of TechnologyHobokenNJ 07030USA School of Engineering and Technology University of Washington TacomaTacomaWA 98402USA

A novel Mg-based bimetal reagent(Mg/Cu)was used as an enhanced reductive system to degrade insensitivemunition 2,4-dinitroanisole(DNAN),a contaminant found in energeticladenwaste.Degradation ofDNANwas significantly impacted by dissolved oxygen and studied in anoxic and oxic bimetal systems(i.e.,purging with N2,air,or O_(2) gas).Degradation occurred through sequential nitroreduction:first one nitro group was reduced(ortho or para)to form short-lived intermediates 2-amino-4-nitroanisole or 4-amino-2-nitroanisole(2-ANAN or 4-ANAN),and then subsequent reduction of the other nitro group formed 2,4-diaminoanisole(DAAN).The nitro-amino intermediates demonstrated regioselective reduction in the ortho position to 2-ANAN;Regioselectivity was also impacted by the anoxic/oxic environment.Under O_(2)-purging DNAN degradation rate was slightly enhanced,but most notably O_(2) significantly accelerated DAAN generation.DAAN also further degraded only in the oxygenated Mg/Cu system.Adsorption of DNAN byproducts to the reagent occurred regardless of anoxic/oxic condition,resulting in a partition of carbon mass between the adsorbed phase(27%-35%)and dissolved phase(59%-72%).Additional surface techniqueswere applied to investigate contaminant interaction with Cu.Density functional theory(DFT)calculations identified preferential adsorption structures for DNAN on Cu with binding through two O atoms of one or both nitro groups.X-ray absorption spectroscopy(XAS)measurements determined the oxidation state of catalyticmetal Cu and formation of a Cu-O-N bond during treatment.Laser desorption ionization mass spectrometry(LDI-MS)measurements also identified intermediate 2-ANAN adsorbed to the bimetal surface.

关键词： Insensitive munition Magnesium bimetal Reductive degradation Adsorption Surface analysis DFT DNAN Oxic

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Existence of a Heterogeneous Pathway in Palladium-Catalyzed Carbon–Carbon Coupling Reaction:Evidence from Ag@Pd_(3)Cu Intermetallic Nanoplates

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CCS Chemistry 2022年第2期4卷 671-682页

作者： Rui Liu Cuihong Xu Yanan Chen Huachao Zhao Jiefang Sun Zuoliang He Wanyu Shan Gang Li qiantao shi Liping Fang Jingfu Liu Guibin Jiang State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology Research Center for Eco-Environmental SciencesChinese Academy of SciencesBeijing 100085 School of Environment Hangzhou Institute of Advanced StudyUniversity of Chinese Academy of SciencesHangzhou 310024 Guangdong Key Laboratory of Integrated Agro-Environmental Pollution Control and Management Institute of Eco-Environmental and Soil SciencesGuangdong Academy of SciencesGuangzhou 510650 College of Resources and Environment University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049 Beijing Center for Disease Prevention and Control Beijing 100013 Center for Environmental Systems Stevens Institute of TechnologyHobokenNJ 07030

Palladium(Pd)-catalyzed cross-coupling reaction is a widely studied process with significant economic interest and represents one of the most successful nanocatalytic examples.Owing to the observed leaching of Pd ions from both monometallic and short-range-ordered Pd bimetallic nanocatalysts,there is ambiguity regarding whether the coupling reaction has a heterogeneous component.Herein,facilitated by theoretical calculations,we discovered that the Pd ion leaching-free Pd_(3)Cu intermetallic compound was able to catalyze the cross-coupling reaction heterogeneously with activity comparable with that of Pd ions leached from monometallic Pd.The observation that Pd_(3)Cu acted as a heterogeneous catalyst was further confirmed by the reaction-promoting effect of hot electrons generated by the Ag core in Ag@Pd_(3)Cu nanoplates upon photon adsorption and could only participate in the reaction on the surface of the nanocatalyst.Additionally,it demonstrated experimentally the effectiveness of the heterogeneous route in the coupling reaction.This study shows that the combination of plasmonic catalysis and intermetallic compounds is a promising strategy for designing robust nanocatalysts to synthesize value-added chemicals.

关键词： plasmonic catalysis intermetallics carbon-carbon coupling reaction mechanism heterogeneous pathway

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草莓大棚开沟起垄刀具数值模拟与工作参数响应面优化

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沈阳农业大学学报 2024年第3期55卷 334-342页

作者：郭小锋师鹏辉乔书杰孙千涛中原工学院机电学院郑州450007 郑州财经学院智能工程学院郑州450000 河南省农业科学院长垣分院河南长垣453400

草莓种植要求采用高垄栽培,为了提高开沟质量,现有开沟刀具一般是将旋耕刀具的刀身部分进行简单加宽处理。由于这种改进缺乏设计依据,当前的草莓大棚开沟刀具普遍存在作业质量不高和能耗较大的问题。为了进一步提高草莓大棚开沟刀具的性... 详细信息

草莓种植要求采用高垄栽培,为了提高开沟质量,现有开沟刀具一般是将旋耕刀具的刀身部分进行简单加宽处理。由于这种改进缺乏设计依据,当前的草莓大棚开沟刀具普遍存在作业质量不高和能耗较大的问题。为了进一步提高草莓大棚开沟刀具的性能,采用LS-DYNA软件建立了开沟刀具土壤旋抛数值仿真模型,并搭建田间实时试验装置,对仿真模型进行了分析验证。在此基础上,采用Box-Behnken响应面分析方法,以刀辊扭矩和残留粒子比例为响应值,建立了刀辊前进速度,刀轴转速和开沟起垄深度的二次回归模型,并对其进行优化。优化结果表明:前进速度0.38 m·s^(-1)、刀轴转速300 r·min^(-1)、开沟起垄深度300 mm,以此参数进行田间试验得到的扭矩为27.9 Nm,模型优化预测结果与田间试验相比相对误差小于5%,验证了优化模型和结果的可靠性。提出的新型的开沟刀具参数化设计方法可为大棚草莓开沟机具的设计优化提供参考。

关键词：草莓大棚开沟起垄刀具参数化设计数值模拟试验研究

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二溴代苤硒脑的萃取及痕量硒的极谱法测定

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华中理工大学学报 1989年第1期17卷 125-131页

作者：蔡乾涛施文赵华中理工大学化学系

本文在文献[1]的基础上,结合萃取分离以消除所有干扰离子的影响,并消除过量试剂在汞电极表面的吸附而大大提高了测定的灵敏度。用此法测定了3种生物材料标样中的总硒量,结果与证书中数据一致,与荧光分光光度法、催化极谱法及气相色谱法... 详细信息

本文在文献[1]的基础上,结合萃取分离以消除所有干扰离子的影响,并消除过量试剂在汞电极表面的吸附而大大提高了测定的灵敏度。用此法测定了3种生物材料标样中的总硒量,结果与证书中数据一致,与荧光分光光度法、催化极谱法及气相色谱法测定结果对照,基本相符。

关键词：硒二溴代苤硒脑萃取极谱法

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内分泌干扰物对鲤鱼器官中离子平衡的影响

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环境化学 2014年第3期33卷 381-385页

作者：马莉史乾涛袁小英郭栋生山西大学环境与资源学院太原030006 山西大学化学化工学院太原030006

采用雌二醇、双酚A、邻苯二甲酸二丁酯等3种内分泌干扰物和睾酮对鲤鱼染毒,测定了鲤鱼肝胰脏、性腺和脑组织中常量及微量元素离子的含量、Na+,K+-ATP酶活性和Ca2+,Mg2+-ATP酶活性的变化.结果显示,内分泌干扰物能够改变鲤鱼部分器官细胞... 详细信息

采用雌二醇、双酚A、邻苯二甲酸二丁酯等3种内分泌干扰物和睾酮对鲤鱼染毒,测定了鲤鱼肝胰脏、性腺和脑组织中常量及微量元素离子的含量、Na+,K+-ATP酶活性和Ca2+,Mg2+-ATP酶活性的变化.结果显示,内分泌干扰物能够改变鲤鱼部分器官细胞内离子间的平衡关系;睾酮单独存在对离子平衡产生的影响很小,与雌二醇共存时表现一定的拮抗作用;内分泌干扰物可能会通过影响器官内Na+,K+-ATP酶的活性改变肝胰脏中Na+、K+的含量,并通过增加性腺中Ca2+、Mg2+的含量提高Ca2+,Mg2+-ATP酶的活性.

关键词：内分泌干扰物离子平衡 Na+ K+-ATP酶 Ca2+ Mg2+-ATP酶

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痕量铬的吸附溶出伏安法测定及其形态分析

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上海环境科学 1992年第3期11卷 26-28,21页

作者：蒋晓青蔡乾涛施文赵南京师范大学华中理工大学

研究了Cr^(3+)—PAR配合物的吸附伏安特性,建立了痕量Cr^(3+)的吸附溶出伏安测定方法。对武汉市沙湖水中铬的主要形态进行了分离和测定,提出了简易的分离系统。

关键词：痕量铬吸附溶出形态分析湖水

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MICROSTRUCTURAL FEATURES OF DUCTILE SHEAR ZONE ON THE NORTHERN MARGIN OF HOHXIL,QING-HAI PROVINCE,CHINA

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Scientia Geologica Sinica 1997年第1期 63-69页

作者： Bian qiantao ( Institute of Geology, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029 Lin Chuanyong and shi Lanbin Institute of Geology, State Seismological Bureau, Beijing 100029

ＭＩＣＲＯＳＴＲＵＣＴＵＲＡＬＦＥＡＴＵＲＥＳＯＦＤＵＣＴＩＬＥＳＨＥＡＺＯＮＥＯＮＴＨＥＮＯＲＴＨＥＲＮＭＡＲＧＩＮＯＦＨＯＨＸＩＬ，ＱＩＮＧ－ＨＡＩＰＲＯＶＩＮＣＥ，ＣＨＩＮＡTXＭＩＣＲＯＳＴＲＵＣＴＵＲＡＬＦＥ...

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一种非线性灭磁电阻组的数学分析评价新方法

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电力系统自动化 2010年第5期34卷 53-55页

作者：霍乾涛刘国华史玉华刘伟国网电力科学研究院/南京南瑞集团公司江苏省南京市210003

从大型发电机非线性灭磁电阻均流与均能的要求出发,在氧化锌非线性电阻传统性能指标的基础上,从数理统计的角度提出了一组可反映非线性灭磁电阻组一致性的系数——变异系数和极差系数的概念。针对多组氧化锌非线性电阻实际数据进行了分... 详细信息

从大型发电机非线性灭磁电阻均流与均能的要求出发,在氧化锌非线性电阻传统性能指标的基础上,从数理统计的角度提出了一组可反映非线性灭磁电阻组一致性的系数——变异系数和极差系数的概念。针对多组氧化锌非线性电阻实际数据进行了分析计算,以此对非线性电阻组的一致性作出了评价,并指出必须对该组指标同时计算并衡量。最后对变异系数和极差系数的具体数值提出了建议,同时提议将此指标引入非线性灭磁电阻的评价和检验体系中,这对于大型发电机组灭磁系统的安全性评价也具有一定的参考意义。

关键词：非线性灭磁电阻分散性变异系数极差系数评价体系安全性

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中国龙泉·国际竹建筑双年展的始末与探索

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城市建筑 2020年第10期17卷 5-10页

作者：史文剑葛千涛上海如景建筑设计有限公司上海201824 上海春天国际艺术沙龙有限公司上海201820

本文通过对策展人葛千涛三次访谈内容进行整理,试图在问答之间回顾并勾勒出"中国龙泉·国际竹建筑双年展"从发起、策划到落地的始末概况,并针对本届竹建筑双年展所萦绕的竹建筑、场所精神、乡土建设、低技术等几个核心概念的探索展开陈... 详细信息

本文通过对策展人葛千涛三次访谈内容进行整理,试图在问答之间回顾并勾勒出"中国龙泉·国际竹建筑双年展"从发起、策划到落地的始末概况,并针对本届竹建筑双年展所萦绕的竹建筑、场所精神、乡土建设、低技术等几个核心概念的探索展开陈述。这场以"场所精神,乡土建设"为主题、以"竹"为载体的国际竹建筑双年展,试图以建筑艺术介入乡村建设的方式,探索未来中国乡土建设可持续发展的路径,或许可以为当下的乡土建设与竹建筑设计实践提供案例参考。

关键词：竹建筑在地双年展场所精神乡土建设艺术乡建

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二溴代苤硒脑极谱吸附波的研究及应用

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高等学校化学学报 1988年第3期9卷 287-289页

作者：蔡乾涛施文赵华中工学院化学系

硒(Ⅳ)与邻芳香二胺类试剂能生成相应的苤硒脑衍生物,利用其电还原性质可用极谱法测定硒,二溴代苤硒脑的极谱特性及应用尚未见报道,本文研究了硒(Ⅳ)与二溴代邻苯二胺(简称DBDA)所生成的4,6-二溴代苤硒脑(简称PIS)的极谱行为,发现PIS在... 详细信息

硒(Ⅳ)与邻芳香二胺类试剂能生成相应的苤硒脑衍生物,利用其电还原性质可用极谱法测定硒,二溴代苤硒脑的极谱特性及应用尚未见报道,本文研究了硒(Ⅳ)与二溴代邻苯二胺(简称DBDA)所生成的4,6-二溴代苤硒脑(简称PIS)的极谱行为,发现PIS在汞电极上于-0.1V(vs.AgCi/Ag)左右产生一良好的灵敏极谱波.

关键词：硒(Ⅳ) 芳香二胺汞电极极谱波邻苯二胺极谱吸附波极谱法测定极谱行为

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