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Tuning the atomic configuration environment of MnN_(4) sites by Co cooperation for efficient oxygen reduction

Journal of Energy Chemistry 2023年第7期82卷 547-559,I0012页

作者： Jing Wang Haihong Zhong Jun Yang Huiyu Li pinggui tang Yongjun Feng Dianqing Li State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Beijing Engineering Center for Hierarchical CatalystsCollege of ChemistryBeijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China College of Science Hainan UniversityHaikou 570228HainanChina State Key Laboratory of Multiphase Complex Systems Institute of Process EngineeringChinese Academy of SciencesBeijing 100190China

Carbon-based N-coordinated Mn(Mn-N_(x)/C)single-atom electrocatalysts are considered as one of the most desirable non-precious oxygen reduction reaction(ORR)candidates due to their insignificant Fenton reactivity,high abundance,and intriguing electrocatalytic performance.However,current MnN_(x)/C single-atom electrocatalysts suffer from high overpotentials because of their low intrinsic activity and unsatisfactory chemical stability.Herein,through an in-situ polymerization-assisted pyrolysis,the Co as a second metal is introduced into the Mn-N_(x)/C system to construct Co,Mn-N_(x)dual-metallic sites,which atomically disperse in N-doped 1D carbon nanorods,denoted as Co,Mn-N/CNR and hereafter.Using electron microscopy and X-ray absorption spectroscopy(XAS)techniques,we verify the uniform dispersion of CoN4and MnN4atomic sites and confirm the effect of Co doping on the MnN_(4) electronic structure.Density functional theory(DFT)calculations further elucidate that the energy barrier of ratedetermining step(^(*)OH desorption)decreases over the 2 N-bridged MnCoN_(6) moieties related to the pure MnN_(4).This work provides an effective strategy to modulate the local coordination environment and electronic structure of MnN_(4) active sites for improving their ORR activity and stability.

关键词： Dual-atom sites Oxygen reduction reaction M-Nx/C catalysts Coordination environment Electronic structure Synergistic effect

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Improving thermal stability and light fastness of Acid Red 114 by incorporating its anions in a ZnAl-layered double hydroxides matrix

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Particuology 2012年第4期10卷 503-508页

作者： Haifeng Zhu Liren Wang pinggui tang Yongjun Feng Dianqing Li State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Belting University of Chemical TechnologyBeijing 100029China

Incorporation of anions of Acid Red 114 dye （1,3-naphthalenedisulfonic acid, 8-[2-[3,3＇-dimethyl-4＇-[2-[4- [l（4-methylphenyl）sulfonyl]oxy] phenyl]diazenyl] [1,1＇-biphenyl]-4-yl]diazenyl]-7-hydroxy-, disodium salt）（denoted as NPDA） into ZnAl-layered double hydroxides （LDHs） has been carried out by an anion- exchange method in an effort to improve their thermal stability and light fastness. After intercalation of NPDA anions, the interlayer distance of the LDHs increases from 0.87 to 2.18 nm, confirming their incorporation into the interlayer galleries of the LDHs host. Infrared spectroscopy and thermogravimetric analysis revealed the presence of host-guest interactions between LDHs layers and NPDA anions. The thermal stability of NPDA and ZnAI-NPDA-LDHs was compared by thermogravimetric-differential ther- mal analysis, UV-visible spectroscopy and infrared spectroscopy. It was found that the thermal stability of NPDA anions was markedly improved by incorporation into the ZnA1-LDHs matrix, while the light fastness was also enhanced.

关键词： Layered double hydroxidesAnion-exchangeIncorporationThermal stabilityLight fastness

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基于分子间作用力组装的镁铝水滑石光稳定剂及其性能研究

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化工学报 2021年第6期72卷 3095-3104页

作者：杜冬冬刘欢马若愚冯拥军李殿卿唐平贵北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京市多级结构催化材料工程技术研究中心北京100029

采用共沉淀-离子交换法制备了十二烷基硫酸根(SDS)插层镁铝水滑石(SDS-LDH),然后借助水滑石层间客体分子间作用力将光稳定剂2-羟基-4-正辛氧基二苯甲酮(UV-531)中性分子引入镁铝水滑石层间,构筑了共插层结构镁铝水滑石光稳定剂UV-SDS-LD... 详细信息

采用共沉淀-离子交换法制备了十二烷基硫酸根(SDS)插层镁铝水滑石(SDS-LDH),然后借助水滑石层间客体分子间作用力将光稳定剂2-羟基-4-正辛氧基二苯甲酮(UV-531)中性分子引入镁铝水滑石层间,构筑了共插层结构镁铝水滑石光稳定剂UV-SDS-LDH。采用XRD、FT-IR、UV-Vis和SEM等表征手段对其晶相结构、组成、紫外吸收性能和形貌进行表征。研究发现,UV-SDS-LDH形成了共插层结构,具有强的紫外吸收能力;插层组装大幅度提高了UV-531的耐迁移性,使其迁移率由83%降低至50.5%。由于其特殊的结构和组成,UV-SDS-LDH明显增强了聚丙烯(PP)的热稳定性和耐光老化性能,使PP 50%失重温度由411℃提高到441℃,光老化指数由65.9×10^(−3)减小至23.9×10^(−3),在PP领域具有潜在的应用价值。该研究为新型水滑石基功能材料的构筑和盐湖镁资源的利用提供了新思路。

关键词：纳米材料制备复合材料镁铝水滑石光稳定剂聚丙烯

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2-(2-巯苯基)苯并噁唑分子内质子转移的理论研究

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化学学报 2009年第4期67卷 276-282页

作者：易平贵彭洪亮于贤勇汪朝旭唐臻强王涛湖南科技大学化学化工学院分子构效关系湖南省普通高等学校重点实验室湘潭411201 厦门大学物理系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

在B3LYP/6-31G(d,p)水平上研究了2-(2-巯苯基)苯并噁唑气态中五种异构体(E1,E2,E3,E4和K)在气态中的稳定性及其在基态下的质子转移,同时结合极化连续介质模型(PCM)研究了水、二甲亚砜、乙腈、乙醇、苯胺和环己烷等对2-(2-巯苯基)苯并噁... 详细信息

在B3LYP/6-31G(d,p)水平上研究了2-(2-巯苯基)苯并噁唑气态中五种异构体(E1,E2,E3,E4和K)在气态中的稳定性及其在基态下的质子转移,同时结合极化连续介质模型(PCM)研究了水、二甲亚砜、乙腈、乙醇、苯胺和环己烷等对2-(2-巯苯基)苯并噁唑溶剂化作用的影响.研究结果表明,醇式异构体E1为2-(2-巯苯基)苯并噁唑的优势构型;在E1向K(酮式异构体)转变过程中,存在一个较小的能垒;当考虑零点振动能(ZPVE)后,逆向能垒消失.在溶液中,随着溶剂极性的增强,醇式异构体E1与K之间的反应平衡向K方向移动,在非极性溶剂环己烷中,E1为优势构型,而在强极性水溶液中,K为优势构型。

关键词： 2-(2-巯苯基)苯并嗯唑分子内质子转移密度泛函理论极化连续介质模型

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水滑石类热稳定剂在聚氯乙烯中的应用研究进展

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塑料助剂 2020年第1期 11-23,39页

作者：郭艺璇李殿卿唐平贵冯拥军北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

聚氯乙烯(PVC)全球三大通用树脂之一,广泛应用于国名经济诸多重要领域。但是,因结构的不稳定性,其热加工成型温度远高于其热老化脱氯化氢温度,严重制约其可加工性和应用性能,因此,在其加工过程中必须加入适量的高效热稳定剂以提高其热... 详细信息

聚氯乙烯(PVC)全球三大通用树脂之一,广泛应用于国名经济诸多重要领域。但是,因结构的不稳定性,其热加工成型温度远高于其热老化脱氯化氢温度,严重制约其可加工性和应用性能,因此,在其加工过程中必须加入适量的高效热稳定剂以提高其热稳定性。水滑石类(LDHs)热稳定剂作为一种二维阴离子型层状化合物,作为一类新型高效环保型热稳定剂已引起国内外科研界和产业界的广泛关注,有望逐步替代传统有毒有害如铅盐等热稳定剂。本文简要从水滑石热稳定作用机理、主体和客体层板组成及其在PVC复合材料中分散性等方面综述了国内外研究进展,以期有助于对类水滑石热稳定剂结构的可调变性和性能提升的了解。

关键词：聚氯乙烯热稳定剂水滑石插层结构均匀分散

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甘肃省乙型肝炎疫苗纳入免疫规划12年后接种率调查与分析

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中华预防医学杂志 2016年第6期50卷 541-543页

作者：王平贵张晓曙安婧王旭霞张宁静唐宇王小玲梁雪枫张秉玲焦永卓鲍俊屹邓琳李晓波李慧甘肃省疾病预防控制中心免疫规划科兰州730000

乙型肝炎是一种呈世界性分布、严重危害人群健康的传染病。据WHO估计，全球超过33%的人感染过乙型肝炎病毒（hepatitis B virus，HBV），约3.5亿人为乙型肝炎表面抗原携带者，其中25%~40%的人将最终转归为肝硬化或肝细胞癌[1]。接种乙... 详细信息

乙型肝炎是一种呈世界性分布、严重危害人群健康的传染病。据WHO估计，全球超过33%的人感染过乙型肝炎病毒（hepatitis B virus，HBV），约3.5亿人为乙型肝炎表面抗原携带者，其中25%~40%的人将最终转归为肝硬化或肝细胞癌[1]。接种乙型肝炎疫苗（hepatitis B vaccine，HepB）是预防HBV感染的最有效的方法[2-3]。中国于1992年将HepB纳入计划免疫管理，2002年将HepB纳入国家免疫规划，实施新生儿HepB免疫策略[4-6]。本研究通过调查与分析甘肃省将HepB纳入免疫规划12年后，不同人群HepB接种情况及影响因素，为今后制订乙型肝炎防控策略提供参考依据。

关键词：肝炎,乙型疫苗接种

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耐迁移型聚烯烃抗氧剂的研究进展

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塑料助剂 2018年第1期 1-10,41页

作者：张倩焦倩李殿卿唐平贵冯拥军戴百雄宮庭张硕化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 湖北犇星化工有限责任公司随州441300

受阻酚类抗氧剂在改善聚烯烃复合材料抗热氧老化性能方面已得到广泛认可和应用,但其小分子量分子化合物,由于分子量较低,在聚烯烃及其制品中存在易挥发、易迁移和易抽提等致命缺陷,不仅直接降低聚烯烃及其制品的抗热氧老化效果,而且因... 详细信息

受阻酚类抗氧剂在改善聚烯烃复合材料抗热氧老化性能方面已得到广泛认可和应用,但其小分子量分子化合物,由于分子量较低,在聚烯烃及其制品中存在易挥发、易迁移和易抽提等致命缺陷,不仅直接降低聚烯烃及其制品的抗热氧老化效果,而且因其自身的毒性严重影响与之接触的食品或药品安全,因此,可控设计具有耐迁移性的高效持久型抗氧剂具有重要意义。目前主要有三种方法解决这些问题:一是高分子量化,通过提高相对分子质量,增强抗氧剂结构稳定性,延缓迁移;二是固载化,通过无机粒子固载抗氧剂,提高其分散性和耐迁移性;三是插层组装,以低相对分子质量抗氧剂为客体,通过插层组装技术构筑插层结构有机-无机复合型抗氧剂,通过主体-客体相互作用的锚定效应有效抑制抗氧剂的迁移性,从而获得耐迁移高效持久的聚烯烃抗氧剂。

关键词：聚烯烃抗氧剂耐迁移型高相对分子质量化固载化插层组装层状复合金属氢氧化物

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柿单宁-膨润土改性材料制备及其对含铅废水的处理效果研究

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当代化工研究 2023年第21期 161-164页

作者：何娜王庆凤董丽娟农泽喜唐茜中国有色桂林矿产地质研究院有限公司广西541004 广西环境污染控制理论与技术重点实验室广西541004 中国有色集团(广西)平桂飞碟股份有限公司广西542800

基于柿单宁是一种含有大量酚羟基的天然高分子材料,能与金属离子发生螯合反应生成稳定的重金属化合物,而膨润土拥有比表面积大、表面能高、吸附能力强等特性,为研制能有效去除废水中重金属离子的吸附材料,以膨润土为基础材料,以柿单宁... 详细信息

基于柿单宁是一种含有大量酚羟基的天然高分子材料,能与金属离子发生螯合反应生成稳定的重金属化合物,而膨润土拥有比表面积大、表面能高、吸附能力强等特性,为研制能有效去除废水中重金属离子的吸附材料,以膨润土为基础材料,以柿单宁为改性剂,制备出一种高效的柿单宁-膨润土改性吸附材料,对比了改性膨润土和天然膨润土对Pb^(2+)的去除能力,并通过单因素试验,研究了溶液初始pH、改性材料投加量、吸附反应时间等对Pb^(2+)的吸附影响。结果表明:柿单宁-膨润土改性材料对Pb^(2+)的吸附能力显著优于天然膨润土,去除率提高了18.39个百分点;对于Pb^(2+)初始浓度为100mg/L的水溶液,在pH值为5、柿单宁-膨润土改性材料投加量为1.5g/L、吸附反应时间50min的最佳条件下,柿单宁-膨润土改性材料对水溶液中Pb^(2+)的去除率达到99.04%,平衡吸附量为66.03mg/g。

关键词：柿单宁膨润土改性材料吸附剂 Pb^(2+)

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基于地表数据及产状数据的交切断层建模方法研究

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大地构造与成矿学 2023年第6期47卷 1256-1266页

作者：赵义来 Alison Ord 汤静如胡荣国杨启军汪劲草王本达桂林理工大学地球科学学院广西隐伏金属矿产勘查重点实验室广西桂林541004 桂林理工大学有色金属矿产勘查与资源高效利用协同创新中心广西桂林541004 Centre for Exploration Targeting School of Earth SciencesUniversity of Western AustraliaPerthWA 6009Australia 中国有色集团(广西)平桂飞碟股份有限公司广西贺州542800

三维地质建模是地质研究的有力工具,断层的三维建模比其他地质体建模具有更大的难度,其中一个主要难题是交切断层切割关系的处理。本文以广西珊瑚矿田为例,探讨了基于地表数据和产状数据的交切断层建模方法,采用地表断层线-剖面断层轨迹... 详细信息

三维地质建模是地质研究的有力工具,断层的三维建模比其他地质体建模具有更大的难度,其中一个主要难题是交切断层切割关系的处理。本文以广西珊瑚矿田为例,探讨了基于地表数据和产状数据的交切断层建模方法,采用地表断层线-剖面断层轨迹-系列断层线-断层面的技术路线进行切割断层建模,采用初始断层面-断后约束条件-交切处理-约束插值的技术路线进行被切割断层的建模,并与其他建模方法的建模效果进行对比和讨论。最终形成了如下建模方法:(1)以旋转法求取部分切割断层的错开部位约束,以平移法求取完全切割断层的错开部位约束;以断层错开部位约束、地表断层线约束及断层面边界约束为控制条件,进行断层面DSI插值,实现断层错动;(2)局部法建模、分段断层线的平移连接及过度追求完全切割关系建模可能分别引起断层面延展可控性差、断面整体偏移误差及沿走向过度延伸问题,与地质事实相悖,故本文优选采用了整体法建模、顺延连接分段断层线及遵从原有切割关系的处理方法,获得了较好的建模效果。

关键词：三维地质建模交切断层部分切割约束插值珊瑚矿田

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