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Direct gas-phase epoxidation of propylene to propylene oxide using air as oxidant on supported gold catalyst

Journal of Natural Gas Chemistry 2008年第2期17卷 184-190页

作者： Zhanghuai Suo mingshan jin Jiqing Lu Zhaobin Wei Can Li Institute of Applied Catalysis Yantai University Yantai 264005 Shandong China State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences Dalian 116023 Liaoning China

Gold catalysts supported on SiO2, TiO2, TiO2-SiO2, and ZrO2-SiO2 supports were prepared by impregnating each support with a basic solution of tetrachloroauric acid. X-ray diffraction （XRD）, transmission electron microscopy （TEM）, and X-ray photoelectron spectroscopy （XPS） techniques were used to characterize their structure and surface composition. The results indicated that the size of gold particles could be controlled to below 10 nm by this method of preparation. Washing gold catalysts with water could markedly enhance the dispersion of metallic gold particles on the surface, but it could not completely remove the chloride ions left on the surface. The catalytic performance of direct vapor-phase epoxidation of propylene using air as an oxidant over these catalysts was evaluated at atmospheric pressure. The selectivity to propylene oxide （PO） was found to vary with reaction time on the stream. At the reaction conditions of atmosphere pressure, temperature 325 ℃, feed gas ratio V（C3H6）/V（O2）= 1/2, and GHSV =6000h^-1, 17.9% PO selectivity with 0.9% propylene conversion were obtained at initial 10 min for Au/SiO2 catalyst. After reacting 60 min only 8.9% PO selectivity were detected, but the propylene conversion rises to 1.4% and the main product is transferred to acrolein （72% selectivity）. Washing Au/TiO2-SiO2 and Aa/ZrO2-SiO2 samples with magnesium citrate solution could markedly enhance the activity and PO selectivity because smaller gold particles were obtained.

关键词： gold catalyst support modified impregnation method epoxidation of propylene molecular oxygen

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Improvement of low temperature activity and stability of Ni catalysts with addition of Pt for hydrogen production via steam reforming of ethylene glycol

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Green Energy & Environment 2019年第3期4卷 300-310页

作者： Xingling Zhao Kai Wu Weiping Liao Yingxiong Wang Xiaoning Hou mingshan jin Zhanghuai Suo Hui Ge Institute of Applied Catalysis Yantai University30 Qingquan RoadYantai 264005ShangdongChina State Key Laboratory of Coal Conversion Institute of Coal ChemistryChinese Academy of SciencesTaiyuan 030001ShanxiChina

Hydrogen production by steam reforming of ethylene glycol(EG) at 300℃ was investigated over SiO2 and CeO2 supported Pt–Ni bimetallic catalysts prepared by incipient wetness impregnation methods. It was observed that impregnation sequence of Pt and Ni can affect the performance of catalysts apparently. Catalyst with Pt first and then Ni addition showed higher EG conversion and H2 yield owing to the Ni enrichment on the surface and the proper interaction between Pt and Ni. It was observed that although SiO2 supported catalysts exhibited better activity and H2 selectivity, CeO2 supported ones had better stability. This is attributed to the less coke formation on CeO2. Increasing Pt/Ni ratio enhanced the reaction activity, and Pt3–Ni7 catalysts with 3 wt% Pt and 7 wt% Ni showed the highest activity and stability. Ni surficial enrichment facilitated the C-C bond rupture and water gas shift reactions;and Pt addition inhibited methanation reaction. Electron transfer and hydrogen spillover from Pt to Ni suppressed carbon deposition. These combined effects lead to the excellent performance of Pt3–Ni7 supported catalysts.

关键词： Ethylene glycol Steam reforming Pt–Ni bimetallic catalyst Hydrogen production Synergistic effect

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Local-contrastive-learning machine with both generalization and adversarial robustness: A statistical physics analysis

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Science China(Physics,Mechanics & Astronomy) 2025年第1期Mechanics & Astronomy) .卷 109-123页

作者： mingshan Xie Yuchen Wang Haiping Huang PMI Lab School of Physics Sun Yat-sen University Guangdong Provincial Key Laboratory of Magnetoelectric Physics and Devices Sun Yat-sen University

Distinct from human cognitive processing, deep neural networks trained by backpropagation can be easily fooled by adversarial examples. To design a semantically meaningful representation learning, we discard backpropagation, and instead, propose a local contrastive learning, where the representations for the inputs bearing the same label shrink(akin to boson) in hidden layers,while those of different labels repel(akin to fermion). This layer-wise learning is local in nature, being biologically plausible.A statistical mechanics analysis shows that the target fermion-pair-distance is a key parameter. Moreover, the application of this local contrastive learning to MNIST benchmark dataset demonstrates that the adversarial vulnerability of standard perceptron can be greatly mitigated by tuning the target distance, i.e., controlling the geometric separation of prototype manifolds.

关键词： machine learning statistical mechanics adversarial robustness neural networks

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Au/SiO_2催化剂上丙烯空气氧化制丙烯醛

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石油化工 2005年第10期34卷 932-937页

作者：索掌怀金明善鲁继青李灿安立敦烟台大学应用催化研究所山东烟台264005 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用等体积浸渍法制备了Au/S iO2催化剂,X射线粉末衍射、透射电子显微镜表征结果显示,其金粒子的平均大小可控制在10nm以内。考察了反应温度、空速、金负载量、催化剂焙烧温度、添加助剂等对Au/S iO2催化剂催化丙烯空气氧化制丙烯醛反... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了Au/S iO2催化剂,X射线粉末衍射、透射电子显微镜表征结果显示,其金粒子的平均大小可控制在10nm以内。考察了反应温度、空速、金负载量、催化剂焙烧温度、添加助剂等对Au/S iO2催化剂催化丙烯空气氧化制丙烯醛反应性能的影响。实验结果表明,该催化剂具有很高的丙烯醛选择性。在325℃、原料气空速4 000h-1、V(C3H6)∶V(O2)=1∶2、反应时间120m in的条件下,采用500℃焙烧的Au/S iO2催化剂,当丙烯的转化率为1.0%时,丙烯醛的选择性达70%以上。提高焙烧温度至800℃,丙烯醛选择性可达90%。加入Cu助剂可以提高丙烯的转化率,但使丙烯醛选择性下降。

关键词：二氧化硅金催化剂丙烯选择氧化丙烯醛助剂

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新型折叠夹芯结构材料研究进展

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材料导报 2015年第7期29卷 129-133页

作者：蔡克乾靳明山姜开宇大连理工大学机械工程学院大连116024

折叠夹芯结构是一种具有轻质、高比强、高比刚度以及多功能潜力的新型三维结构材料,近几年受到国内外学者的极大关注。它将成为新一代结构功能一体化的理想结构材料。主要概述了折叠夹芯结构的发展历程,包括折叠芯材的拓扑构型设计、制... 详细信息

折叠夹芯结构是一种具有轻质、高比强、高比刚度以及多功能潜力的新型三维结构材料,近几年受到国内外学者的极大关注。它将成为新一代结构功能一体化的理想结构材料。主要概述了折叠夹芯结构的发展历程,包括折叠芯材的拓扑构型设计、制备工艺研究以及折叠夹芯结构力学性能、失效方式、数值模拟和隔音、热力学等方面的工作。同时结合折叠夹芯结构的性能和优势,对其可能应用的领域进行预测,并对其未来研究方向进行了展望。

关键词：夹芯结构制备工艺力学性能轻质

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Au/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂的制备、表征及其在CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能

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催化学报 2008年第2期29卷 134-140页

作者：廖卫平董园园金明善何涛索掌怀烟台大学应用催化研究所山东烟台264005

采用共沉淀法制备了不同锆铈摩尔比的Ce1-xZrxO2(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9和1.0)氧化物,并以改性的浸渍法制备了金担载量为1%(质量分数)的Au/Ce1-xZrxO2催化剂.考察了催化剂在低温CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能.应用氮物理吸附、... 详细信息

采用共沉淀法制备了不同锆铈摩尔比的Ce1-xZrxO2(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9和1.0)氧化物,并以改性的浸渍法制备了金担载量为1%(质量分数)的Au/Ce1-xZrxO2催化剂.考察了催化剂在低温CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能.应用氮物理吸附、X射线衍射、透射电镜和H2程序升温还原等技术对氧化物载体及其负载金催化剂进行了表征,并与其催化性能进行了关联.结果表明,与纯CeO2和ZrO2相比,Ce1-xZrxO2的比表面积增大而孔径减小,孔分布更加集中.Zr的加入使表面Ce4+的还原更加困难,使体相Ce4+的还原更加容易.活性组分金的加入有利于铈锆氧化物的还原.ZrO2载体较大的孔径使金在载体表面分散均匀而粒子较小,因此与Au/CeO2和Au/Ce1-xZrxO2相比,Au/ZrO2具有更好的低温CO氧化活性和水煤气变换活性,而Au/CeZrO在高温下的水煤气变换反应中表现出更好的催化性能.

关键词：氧化铈氧化锆复合氧化物金催化剂一氧化碳氧化水煤气变换

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添加木质素对污泥热解过程氮转化的影响

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化工学报 2017年第4期68卷 1590-1599页

作者：郭明山金晶刘敦禹李尚王永贞沈洪浩上海理工大学能源与动力工程学院上海200093 中国船舶重工集团公司第七一一研究所上海200090

利用热重-质谱联用仪(TG-MS)在线检测添加不同比例木质素的污泥热解和主要含氮气体释放特性,并利用傅里叶红外光谱仪(FTIR)在线检测热解过程固体残焦表面官能团的变化规律,分析木质素对污泥热解过程氮转化的影响,从而揭示氮的迁移机理... 详细信息

利用热重-质谱联用仪(TG-MS)在线检测添加不同比例木质素的污泥热解和主要含氮气体释放特性,并利用傅里叶红外光谱仪(FTIR)在线检测热解过程固体残焦表面官能团的变化规律,分析木质素对污泥热解过程氮转化的影响,从而揭示氮的迁移机理。结果表明:污泥热解过程NH_3的生成主要来自蛋白质的脱氨作用,加入木质素后热解过程中产生了大量羰基,抑制了氨基酸的分子内环化和分子间缩聚反应,而促进了直链酰胺的生成,最终在OH自由基攻击下转化成HNCO和HCN;NH_3的增加并非来自HCN和OH的反应,而是由未缩合的氨基脱除生成;另外,添加40%左右的木质素对于减少污泥热解过程中NO_x前驱物的排放有积极意义。

关键词：城市污泥有机化合物热解木质素氮迁移

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CuO/CeO_2催化剂在水煤气变换反应中的活性

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石油化工 2013年第7期42卷 717-723页

作者：邹月廖卫平金明善索掌怀烟台大学应用催化研究所山东烟台264005

采用共沉淀法、沉积沉淀法和等体积浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂,考察了CuO负载量和H2还原温度对该催化剂水煤气变换反应活性的影响。采用XRD、N2吸附、UV-Vis DRS、TEM、H2-TPR技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,共沉淀法制备的20%(... 详细信息

采用共沉淀法、沉积沉淀法和等体积浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂,考察了CuO负载量和H2还原温度对该催化剂水煤气变换反应活性的影响。采用XRD、N2吸附、UV-Vis DRS、TEM、H2-TPR技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,共沉淀法制备的20%(w)CuO/CeO2催化剂在200℃下还原后表现出较高的水煤气变换反应活性,反应温度250℃时CO转化率为19.6%。CuO在催化剂中或高度分散在载体表面,或以大颗粒形式存在,还原后生成活性组分Cu2O和Cu0。CuO与CeO2之间的强相互作用能阻止CuO颗粒聚集,降低其还原温度;但过度还原会破坏这种相互作用,使催化剂活性降低。

关键词：氧化铜氧化铈催化剂共沉淀法水煤气变换反应

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从经济赶超到“赶超后”日本的经验与教训——评徐平《对日本政府经济职能的历史考察与研究》

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日本研究 2006年第1期 93-96页

作者：金明善

一、从经济赶超到“赶超后”：一个原创性概念的提出

关键词：政府经济职能日本经济经济赶超经验与教训历史徐平后发展国家周期性衰退成功范例经济绩效

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PVP稳定的纳米Au溶胶对葡萄糖液相选择氧化的催化性能

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催化学报 2010年第6期31卷 661-665页

作者：石玲玲刘克增邹旭华金明善索掌怀烟台大学应用催化研究所山东烟台264005

采用化学还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的纳米Au溶胶,这种Au溶胶在葡萄糖空气氧化制葡萄糖酸反应中具有良好的催化性能.考察了PVP加入量和氯金酸前驱液的浓度对反应活性的影响.紫外-可见吸收光谱和透射电镜分析结果表明,含有较... 详细信息

采用化学还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的纳米Au溶胶,这种Au溶胶在葡萄糖空气氧化制葡萄糖酸反应中具有良好的催化性能.考察了PVP加入量和氯金酸前驱液的浓度对反应活性的影响.紫外-可见吸收光谱和透射电镜分析结果表明,含有较小Au粒子的Au溶胶体系具有较高的催化活性.当PVP/Au质量比为40,氯金酸浓度为100μg/ml时,得到稳定的Au溶胶体系具有金粒子尺寸小、分布均匀的特点,对葡萄糖氧化反应活性高,葡萄糖的转化率达到54.4%.

关键词： Au溶胶催化剂聚乙烯吡咯烷酮稳定剂葡萄糖分子氧液相选择氧化

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