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Regulated CO adsorption by the electrode with OH^(-) repulsive property for enhancing C–C coupling

Green Chemical Engineering 2023年第3期4卷 331-337页

作者： Qixing Zhang Dan Ren Jing Gao Zhongke Wang Juan Wang Sanjiang Pan Manjing Wang Jingshan Luo Ying Zhao michael gratzel Xiaodan Zhang Institute of Photoelectronic Thin Film Devices and Technology Key Laboratory of Photoelectronic Thin Film Devices and Technology of TianjinMinistry of Education Engineering Research Center of Thin Film Photoelectronic TechnologyRenewable Energy Conversion and Storage CenterNankai UniversitySolar Energy Conversion CenterNankai UniversityTianjin300350China Laboratory of Photonics and Interfaces Institute of Chemical Sciences and EngineeringEcole Polytechnique Fédérale de Lausanne(EPFL)1015LausanneSwitzerland

Electrochemical CO_(2) reduction driven by renewable electricity is one of the promising strategies to store sus-tainable energy as ***,the selectivity of value-added multi-carbon products remains poor for further application of this ***,we regulate CO adsorption by forming a Nafion layer on the copper(Cu)electrode that is repulsive to OH^(-),contributing to enhanced selectivity of CO_(2) reduction to C_(2) products with the suppression of C 1 *** operando Raman spectroscopy indicates that the local OH^(-)would adsorb on part of active sites and decrease the adsorption of ***,the electrode with repulsive to OH^(-)can adjust the concentration of OH^(-),leading to the increased adsorption of CO and enhanced C–C *** work shows that electrode design could be an effective strategy for improving the selectivity of CO_(2) reduction to multi-carbon products.

关键词： CO_(2)reduction Polymer modified copper electrode Repulsive to OH^(-) Regulated CO adsorption Enhancing C-C coupling

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Organic dyes containing fused acenes as building blocks： Optical, electrochemical and photovoltaic properties

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Chinese Chemical Letters 2018年第2期29卷 289-292页

作者： Peng Gao Hoi Nok Tsao Joel Teuscher michael gratzel Laboratory of Advanced Functional Materials Xiamen Institute of Rare Earth Materials Chinese Academy of Sciences Xiamen 361024 China Laboratory for Photonics and Interfaces School of Basic Sciences Swiss Federal Institute of Technology Lausanne 1015 Switzerland

Two D-π-A dyes based on fused acenes（carbazole, cyclopenta[2,1-b：3,4-b＇]dithiophene（CPDT） and dithieno[3,2-b：2＇,3＇-d]pyrrole（DTP）） were synthesized, characterized using UV-vis absorption spectroscopy and electrochemistry, density function theory（DFT） calculations, and used as sensitizers in dyesensitized solar cells（DSSCs）. The two sensitizers were compared thoroughly over physicochemical properties and DSSC performance. Although the DTP dye has slightly blue-shifted and weaker incident photon-to-collected electron（IPCE） conversion efficiency responses, the much increased open-circuit photovoltage values and improved charge-transfer kinetics relative to the CPDT systems result in superior power conversion efficiencies. This work reveals the potential of DTP as a bridge in the design of sensitizers.

关键词： Dye-sensitized solar cells Fused acene D-π-A 9-Phenyl carbazole Dithienopyrrole

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镍铁层状双金属氢氧化物在不同pH电解液体系中的析氧反应

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催化学报（英文） 2023年第1期44卷 127-138页

作者：谢起贤任丹柏力晨格日乐周雯慧白璐谢微王军虎 michael gratzel 罗景山南开大学光电子薄膜器件与技术研究所天津市光电子薄膜器件与技术重点实验室教育部薄膜光电子技术工程研究中心新能源转化与存储交叉科学中心中国天津300350 瑞士洛桑联邦理工学院化学科学与工程研究所光子学与界面实验室瑞士洛桑瑞士洛桑联邦理工学院化学科学与工程研究所无机合成与催化实验室瑞士洛桑中国科学院大连化学物理研究所穆斯堡尔谱研究组中国辽宁大连116023 南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室中国天津300071

利用可再生电力驱动水分解提供了一种绿色和可持续的方式来生产氢气(H_(2)),而提高水分解效率的关键是开发高效的电催化剂.作为水分解反应的阴极,析氢反应(HER)仅需要两电子转移,目前的研究较为成熟.相比之下,析氧反应(OER)因涉及四个... 详细信息

利用可再生电力驱动水分解提供了一种绿色和可持续的方式来生产氢气(H_(2)),而提高水分解效率的关键是开发高效的电催化剂.作为水分解反应的阴极,析氢反应(HER)仅需要两电子转移,目前的研究较为成熟.相比之下,析氧反应(OER)因涉及四个电子的转移,比HER过程更复杂.在众多析氧催化剂中,镍铁(NiFe)基电催化剂是碱性电解液体系中最佳的OER催化剂之一,然而其在中性及近中性体系中活性降低较多,从而限制了其在中性的海水电解及二氧化碳还原体系中的应用.目前,造成NiFe基催化剂在中性体系中性能较差的具体机制尚不清晰.文献报道,随着体系pH逐渐降低,NiFe基催化剂析氧性能也会随之变差;深入研究发现,碱性体系中更易于形成高价的Ni,Fe物质,但其是否对催化剂在水分解过程中有影响仍有待进一步研究.本文将电化学测试与原位光谱技术相结合,对镍铁层状双金属氢氧化物(NiFe LDH)在不同pH电解液体系中的析氧反应机理进行深入研究.电化学测试结果表明,随着pH值逐渐降低,NiFe LDH催化剂的析氧性能逐渐变差.原位表面增强拉曼光谱结果表明,不同pH电解液体系中NiOOH和“活性氧”物质的形成与施加的阳极电位有关,高价Ni物质在高pH电解液中更容易形成,而在中性及近中性体系中则需要较高的电位才可以形成.引入原位^(57)Fe穆斯堡尔谱以观察稳定阳极电位条件下Fe氧化态的变化,测试结果表明,高价的Fe^(4+)物质在碱性条件容易形成,而对于中性及近中性体系中,在高施加电位下仍旧难以形成Fe^(4+)物质.为探究高价态Ni,Fe是否影响NiFe基催化剂的析氧性能,利用电化学活化方法构筑了具有Ni^(3+)和Fe^(4+)物质的NiFe CVA_(500)(500圈CV循环)催化剂,保证其在不同的pH电解液体系中保持相同的初始反应状态.在对应pH体系中,电化学活化的NiFe CVA_(500)催化剂相较于原始的NiFe LDH性能有所提升,但在中性体系中的OER性能仍然低于碱性体系中的性能.基于电化学及原位光谱测量结果表明,Ni^(3+)和Fe^(4+)物质的形成并不是影响不同pH条件下OER性能的决定性因素.OER电化学性能、动力学研究和甲醇氧化实验结果发现,NiFe LDH在不同pH体系中的析氧反应决速步是不同的,在碱性电解液体系中,其决速步是从*O到*OOH,而中性体系中*OH的形成为决速步.综上,本文为阐明NiFe基催化剂在不同pH电解液体系中的OER反应机制提供了新的见解.

关键词：镍铁层状双金属氢氧化物析氧反应原位表面增强拉曼光谱原位57Fe穆斯堡尔光谱

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Perovskite Solar Cells Yielding Reproducible Photovoltage of 1.20 V

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Research 2019年第1期2019卷 1106-1114页

作者： Essa A.Alharbi M.Ibrahim Dar Neha Arora Mohammad Hayal Alotaibi Yahya A.Alzhrani Pankaj Yadav Wolfgang Tress Ahmed Alyamani Abdulrahman Albadri Shaik M.Zakeeruddin michael Grätzel Laboratory of Photonics and Interfaces Institute of Chemical Sciences and EngineeringEcole Polytechnique Federale de LausanneLausanne CH-1015Switzerland National Nanotechnology Research Centre King Abdulaziz City for Science and Technology(KACST)P.O.Box 6086Riyadh 11442Saudi Arabia National Center for Petrochemicals Technology King Abdulaziz City for Science and Technology(KACST)P.O.Box 608611442 RiyadhSaudi Arabia

High photovoltages and power conversion efciencies of perovskite solar cells(PSCs)can be realized by controlling the undesired nonradiative charge carrier ***,we introduce a judicious amount of guanidinium iodide into mixed-cation and mixed-halide perovskite flms to suppress the parasitic charge carrier recombination,which enabled the fabrication of>20%efcient and operationally stable PSCs yielding reproducible photovoltageas high as 1.20 *** introducing guanidinium iodide into the perovskite precursor solution,the bandgap of the resulting absorber material changed minimally;however,the nonradiative recombination diminished considerably as revealed by time-resolved photoluminescence and electroluminescence ***,using capacitance-frequency measurements,we were able to correlate the hysteresis features exhibited by the PSCs with interfacial charge *** study opens up a path to realize new record efciencies for PSCs based on guanidinium iodide doped perovskite flms.

关键词： perovskite iodide absorber

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