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In-situ embedded ultrafine Bi_(12)O_(17)Br_(2)nanotubes in MOF-derived hierarchical porous carbon for enhanced photocatalytic CO_(2)conversion to CO

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Journal of Materials Science & Technology 2024年第4期171卷 47-53页

作者： Xing Sun mengxia ji Yi Zhang Qingzeng Xing Zihan Liu Nianhua Liu Emmanuel Nkudede Huaming Li Sheng Yin jiexiang Xia School of Chemistry and Chemical Engineering Institute for Energy ResearchJiangsu UniversityZhenjiang 212013China Key Laboratory of Comprehensive and Highly Efficient Utilization of Salt Lake Resources Qinghai Provincial Key Laboratory of Resources Chemistry of Salt LakesQinghai Institute of Salt LakesChinese Academy of SciencesXining 81008China

Increasing the utilization efficiency of photogenerated electrons is highly recognized as one of the ef-ficient approaches to boost the photocatalytic CO_(2)conversion efficiency.Herein,ZIF-67-derived porous carbon(PC)material was employed for the construction of PC@ultrafine Bi_(12)O_(17)Br_(2)nanotubes(PC@BOB NTs)composites through a facile solvothermal synthesis in order to optimize the use of excited elec-trons in the BOB NTs.Photoelectrochemical characterization results revealed that the introduction of PC material achieved a faster charge separation rate in the PC@BOB composites,ensuring more photogener-ated electrons participate in the CO_(2)adsorption and activation process.Moreover,the pore structures of ZIF-67-derived PC material provided abundant confined spaces for the enrichment of CO_(2)molecules.Af-ter 5 h of Xenon lamp irradiation,PC@BOB composites exhibited obviously increased photocatalytic CO_(2)reduction activity in the pure water.When the addition amount of PC was 5 wt%,the PC@BOB-2 com-posite showed the highest CO evolution rate of 359.70μmol/g,which was 2.95 times higher than that of the pure BOB NTs.This work provides some independent insights into the applications of Metal-Organic Framework(MOF)-derived hierarchical porous structures to strengthen the CO_(2)enrichment,as well as the excited charge utilization efficiency,thus achieving a high solar-to-fuel conversion efficiency.

关键词： Bi_(12)O_(17)Br_(2)nanotubes Hierarchical porous structure CO_(2)enrichment Charge separation CO_(2)photoreduction

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In-Situ Synthesis of CQDs/BiOBr Material via Mechanical Ball Milling with Enhanced Photocatalytic Performances

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Chinese Journal of Structural Chemistry 2022年第8期41卷 44-51页

作者： Xingwang Yan Bin Wang mengxia ji Qi jiang Gaopeng Liu Pengjun Liu Sheng Yin Huaming Li jiexiang Xia Key Laboratory of Medicinal and Edible Plants Resources of Hainan Province Hainan Vocational University of Science and TechnologyHaikou 571126China School of Chemistry and Chemical Engineering Institute for Energy ResearchJiangsu UniversityZhenjiang 212013China

Designing simple, efficient, and environmentally friendly methods to construct high-efficient photocatalysts is an important strategy to promote the further development of the field of photocatalysis. Herein, flower-like carbon quantum dots(CQDs)/Bi OBr composite photocatalysts have been prepared via in-situ synthesis by mechanical ball milling in the existence of ionic liquid. The CQDs/Bi OBr composites exhibit higher photo-degradation performance for tetracycline(TC) than Bi OBr monomer and the commercial Bi_(2)O_(3) under visible light irradiation. For comparison, the different Br sources and synthetic methods are chosen to prepare Bi OBr and CQDs/Bi OBr composites. Photocatalysts prepared by ball milling and ionic liquid present significantly enhanced photocatalytic performance for removing TC. In addition, the introduction of CQDs could distinctly enhance the photocatalytic performances of pure Bi OBr. The reason is that CQDs as electron acceptor effectively separate electrons and holes and inhibit their recombination. The intermediates during photocatalytic degradation were tested using liquid chromatography-mass spectrometry(LC-MS) and possible degradation pathways were given. During degradation, ·OH, O_(2)^(·-)and h^(+) were identified to be the main active species based on electron spin resonance(ESR) spectra and free radical trapping experiments. A possible mechanism of CQDs/Bi OBr with enhanced photocatalytic performances was further proposed.

关键词： CQDs BiOBr photocatalysis pollutant degradation

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Facile microwave-assisted ionic liquid synthesis of sphere-like BiOBr hollow and porous nanostructures with enhanced photocatalytic performance

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Green Energy & Environment 2017年第2期2卷 124-133页

作者： Zhigang Chen jie Zeng Jun Di Dexiang Zhao mengxia ji jiexiang Xia Huaming Li School of Environment and Safety Engineering Ministry of EducationJiangsu University Key Laboratory of Modern Agriculture Equipment and Technology Ministry of Education Jiangsu University School of Chemistry and Chemical Engineering Ministry of EducationJiangsu University

In this work, two kinds of self-assembled hierarchical BiOBr microcrystals were rapidly synthesized through a simple microwave-assisted route in the presence of reactable ionic liquid 1-hexadecyl-3-methylimidazolium bromide([C_(16)mim]Br). These porous and hollow BiOBr microspheres were obtained via a facile solvothermal method with or without polyvinyl pyrrolidone(PVP), respectively. During the synthetic process, ionic liquid [C_(16)mim]Br played as solvent, reactant and template at the same time. Moreover, the BiOBr hollow and porous microspheres exhibited outstanding photocatalytic activities for the degradation of rhodamine B(RhB) under visible light irradiation. A possible photocatalytic mechanism was also discussed in detail. It can be assumed that the higher photocatalytic activities of BiOBr porous microspheres materials could be ascribed to the novel structure, larger specific surface area, narrower band gap structure and smaller particle size.

关键词： BiOBr Photocatalytic Ionic liquid Microwave

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Enhanced photocatalytic performance of carbon quantum dots/Bi OBr composite and mechanism investigation

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Chinese Chemical Letters 2018年第6期29卷 805-810页

作者： mengxia ji Zhiyong Zhang jiexiang Xia Jun Di Yiling Liu Rong Chen Sheng Yin Sen Zhang Huaming Li School of Chemistry and Chemical Engineering Institute for Energy Research Jiangsu University Department of Chemistry University of Virginia Chemical Sciences Division Oak Ridge National Laboratory

Novel carbon quantum dots（CQDs）/Bi OBr composite photocatalysts have been constructed through a facile hydrothermal synthesis in the presence of ionic liquid 1-hexadecyl-3-methylimidazolium bromide（[C16 mim]Br）. Series of characterizations have been performed to confirm the uniform distribution of CQDs in Bi OBr nanosheets and the synergistic effect for photocatalytic degradation organic pollutants between CQDs and Bi OBr. The results show that 3.1 wt% CQDs/Bi OBr photocatalyst possesses the best photocatalytic activity for the degradation of colorless antibiotic tetracycline（TC）, endocrine disrupter bisphenol A（BPA） and dye rhodamine B（Rh B）, under visible light irradiation, which exhibited the highest photocatalytic performance. The enhanced photocatalytic performance for CQDs/Bi OBr composites could be attributed to the wider optical absorption range and fast separation of photogenerated charge carriers after the introduction of CQDs. The key roles of CQDs for the enhanced photocatalytic activity of Bi OBr have been discussed. A possible mechanism of CQDs/Bi OBr on the enhancement of visible light performance was proposed.

关键词： Photocatalysis Ionic liquid BiOBr CQDs Organic pollutants

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Oxygen defect modulating the charge behavior in titanium dioxide for boosting photocatalytic nitrogen fixation performance

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Materials Reports(Energy) 2023年第4期3卷 46-51页

作者： mengxia ji Nianhua Liu Kai Li Qing Xu Gaopeng Liu Bin Wang Jun Di Huaming Li jiexiang Xia Institute for Energy Research School of Chemistry and Chemical EngineeringJiangsu University301 Xuefu RoadZhenjiang212013PR China School of Chemistry and Chemical Engineering National Special Superfine Powder Engineering Research CenterNanjing University of Science and TechnologyNanjing210094PR China

Extremely high-temperature and high-pressure requirement of Haber-Bosch process motivates the search for a sustainable ammonia synthesis approach under mild conditions.Photocatalytic technology is a potential solution to convert N2 to ammonia.However,the poor light absorption and low charge carrier separation efficiency in conventional semiconductors are bottlenecks for the application of this technology.Herein,a facile synthesis of anatase TiO_(2)nanosheets with an abundance of surface oxygen vacancies(TiO_(2)-OV)via the calcination treatment was reported.Photocatalytic experiments of the prepared anatase TiO_(2)samples showed that TiO_(2)-OV nanosheets exhibited remarkably increased ammonia yield for solar-driven N2 fixation in pure water,without adding any sacrificial agents.EPR,XPS,XRD,UV-Vis DRS,TEM,Raman,and PL techniques were employed to systematically explore the possible enhanced mechanism.Studies revealed that the introduced surface oxygen vacancies significantly extended the light absorption capability in the visible region,decreased the adsorption and activation barriers of inert N2,and improved the separation and transfer efficiency of the photogenerated electronhole pairs.Thus,a high rate of ammonia evolution in TiO_(2)-OV was realized.This work offers a promising and sustainable approach for the efficient artificial photosynthesis of ammonia.

关键词： Titanium dioxide Oxygen vacancies Artificial photosynthesis Nitrogen fixation Charge separation

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口服地屈孕酮对子宫内膜植入窗期超微结构的影响:一项前瞻性研究

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中华生殖与避孕杂志 2023年第5期43卷 506-512页

作者：杨天云杨清美姬萌霞舒崇医郭晓燕舒静浙江中医药大学第二临床医学院杭州310053 浙江省人民医院(杭州医学院附属人民医院)生殖医学中心杭州310014

目的探讨地屈孕酮(dydrogesterone,DYD)对植入窗期子宫内膜超微结构的影响。方法前瞻性研究分析2020年7月至2022年7月期间于浙江省人民医院生殖医学中心行体外受精-胚胎移植(in vitro fertilization and embryo transfer,IVF-ET)并符合... 详细信息

目的探讨地屈孕酮(dydrogesterone,DYD)对植入窗期子宫内膜超微结构的影响。方法前瞻性研究分析2020年7月至2022年7月期间于浙江省人民医院生殖医学中心行体外受精-胚胎移植(in vitro fertilization and embryo transfer,IVF-ET)并符合纳排标准的患者资料,并对患者的子宫内膜进行扫描与透射电子显微镜检测。对因男性因素行IVF-ET的20例患者进行自身对照研究,比较自然周期和DYD 40 mg/d转化周期植入窗期子宫内膜超微结构的差异。同时采用自身对照研究,筛选原因不明反复种植失败(recurrent implantation failure,RIF)行IVF-ET患者(n=43),比较不同剂量DYD(40 mg/d与80 mg/d)转化后内膜超微结构的变化。结果男性因素不孕患者自然周期与DYD转化周期的子宫内膜在转化日的超声厚度测量、回声分型和在植入窗期的胞饮突评分、核仁通道系统(nucleolar channel system,NCS)阳性率、分泌状态评分、线粒体数目和形态评分差异均无统计学意义(均P>0.05)。RIF患者DYD 80 mg/d组的胞饮突评分(-46.26±19.97)、NCS阳性率[65.12%(28/43)]和线粒体形态评分[0(0,1)]均显著高于DYD 40 mg/d组[-67.62±15.94,P0.05)。结论口服DYD转化内膜可以构建与自然周期类似的植入窗期子宫内膜超微结构。80 mg/d DYD剂量可以改善RIF患者子宫内膜的胞饮突成熟度评分、NCS阳性率和线粒体形态评分。

关键词：地屈孕酮子宫内膜超微结构反复种植失败植入窗期

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“电子集流体”Bi_(19)S_(27)Br_(3)/BiOBr复合材料的制备及其增强光催化CO_(2)还原性能

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第5期43卷 1324-1330页

作者：赵君泽薛敏季梦夏王彬王雨李英杰陈自然李华明夏杰祥江苏大学化学化工学院能源研究所江苏镇江212013 四川职业技术学院建筑与环境工程系四川遂宁629000

日益严峻的能源危机与全球变暖问题严重影响着人类的生存环境,因此急需开发一种绿色环保的新型能源来缓解这一现状.将CO_(2)气体转化为燃料或高附加值碳基化学品被认为是一种可以同时缓解能源危机和CO_(2)排放的绿色途径.受自然界光合... 详细信息

日益严峻的能源危机与全球变暖问题严重影响着人类的生存环境,因此急需开发一种绿色环保的新型能源来缓解这一现状.将CO_(2)气体转化为燃料或高附加值碳基化学品被认为是一种可以同时缓解能源危机和CO_(2)排放的绿色途径.受自然界光合作用的启发,光催化CO_(2)还原途径因其以太阳光为能量来源、反应过程无二次污染,被认为是一种环境友好的CO_(2)转化途径.然而,受制于光催化剂电荷转移效率较低以及CO_(2)分子活化能力不理想等因素,人工光合过程实现高效CO_(2)还原仍然具有很大挑战.前期研究表明,通过材料的调控可有效提升其光催化CO_(2)还原能力.其中,通过在材料表面引入电子集流体的方法可以有效收集并聚集产生的光生电荷,提升材料的电荷传输效率,实现材料光催化CO_(2)还原能力的提升.受此启发,本文以BiOBr(BOB)材料为主体,在其表面引入“电子集流体”型Bi_(19)S_(27)Br_(3)(BSB)纳米棒材料,成功制备BSB/BOB复合材料.通过X射线衍射、扫描电镜和高分辨透射电镜表征证明了BSB棒状结构已成功复合在BOB材料表面.同时,对所制BSB/BOB材料进行了光催化CO_(2)还原活性结果表明,BSB/BOB材料相比于单体BSB和BOB均展现出更强的CO_(2)还原制备CO的能力.其中,BSB/BOB-5材料CO产出速率为19.83μmol g^(‒1)h^(‒1),其活性分别约为单体BSB和BOB材料的8.74倍和2.40倍.紫外-可见漫反射光谱和电化学测试结果表明,BSB的引入有效提升材料的光响应能力和光生载流子的分离传输效率.结合莫特-肖特基测试和能带理论计算结果给出了光生电子可以从BOB材料导带传递并聚集在BSB材料导带的过程.理论计算结果进一步显示,在BSB/BOB材料中,BSB作为电子集流体,可以有效收集并聚集BOB表面的电子.此外,由于BSB具备较强的CO_(2)吸附能力,其在BSB/BOB材料中可以作为CO_(2)的吸附-活化位点,进而有效提升材料的光催化活性.结合原位红外漫反射光谱分析BSB/BOB材料表面光催化CO_(2)还原过程中生成的中间产物,进而提出了可能的光催化CO_(2)还原机理.综上,本研究为高性能光催化CO_(2)还原催化剂的设计与制备提供了新思路.

关键词： Bi_(19)S_(27)Br_(3) BiOBr 光催化CO_(2)还原电子集流体电荷迁移

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氮磷共掺杂石墨烯量子点/Bi5O7I复合材料的构筑及增强的光催化降解性能

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第8期41卷 1230-1239页

作者：李凯季梦夏陈蓉姜琪夏杰祥李华明江苏大学化学化工学院能源研究院江苏镇江212013 江苏大学环境安全与工程学院江苏镇江212013

碘氧铋(Bi OI)半导体光催化剂具有独特的层状结构与宽的光吸收范围,在光催化降解污染物方面表现出较好的催化活性.然而,较窄的带隙加快了光生电子空穴对的复合,大大限制了Bi OI光催化剂的发展应用.研究表明,通过富铋策略调控卤氧铋材料... 详细信息

碘氧铋(Bi OI)半导体光催化剂具有独特的层状结构与宽的光吸收范围,在光催化降解污染物方面表现出较好的催化活性.然而,较窄的带隙加快了光生电子空穴对的复合,大大限制了Bi OI光催化剂的发展应用.研究表明,通过富铋策略调控卤氧铋材料中的卤素含量,可以实现对其能带结构的可控调控.本文通过构筑氮磷共掺杂石墨烯量子点/Bi5O7I(NPG/Bi5O7I)复合光催化材料,不仅提高了Bi5O7I材料对可见光的吸收能力,同时增大了光生电子空穴对的分离效率,显著提升了NPG/Bi5O7I复合材料的光催化降解性能.本实验通过简单的离子液体辅助溶剂热方法合成了NPG/Bi5O7I复合光催化材料.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)等表征手段证明已经成功地制备了NPG/Bi5O7I复合材料.同时,以盐酸四环素(TC)和恩诺沙星(ENR)为目标污染物探究了所制备NPG/Bi5O7I材料的光催化活性.实验结果表明,在相同的实验条件下,相对于Bi5O7I纳米棒,NPG/Bi5O7I复合材料具有更高的光催化活性.光照120 min后,相比于Bi5O7I单体材料,NPG/Bi5O7I复合材料对TC的去除率提高了54.4%,ENR的去除率则提高了约54.9%.紫外可见漫反射(DRS)、稳态荧光(FL)、光电流和阻抗(EIS)结果表明,NPG的引入能够显著拓宽Bi5O7I材料的光吸收范围,提高材料光生载流子的分离效率,抑制其重组,大大提升材料的光催化降解活性.电子顺磁共振(ESR)、X射线光电子能谱分析(XPS)和自由基捕获实验结果进一步验证了NPG/Bi5O7I复合材料光催化性能提高的可能机制.当可见光照射时,Bi5O7I价带上的电子被激发跃迁至导带并在价带留下空穴;跃迁至导带的光生电子则迅速从Bi5O7I转移到NPG,从而有效地抑制了光生电子空穴对的重组.随着光照时间的延长,聚集在NPG上的电子将O2还原为·O2^-,产生的·O2^-进一步将有机污染物降解为小分子无机物.与此同时,Bi5O7I价带上的空穴具有极强的氧化能力,可以直接将目标污染物矿化降解.

关键词： Bi5O7I 氮磷共掺杂石墨烯量子点光催化离子液体电荷分离

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杜甫诗歌特殊对仗形式分类举隅

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武汉工程职业技术学院学报 2018年第4期30卷 30-33页

作者：纪孟霞云南师范大学文学院云南昆明650500

杜甫诗歌的对仗艺术,得益于其对诗歌创作的不断追求。杜甫作为"百代之中"的集大成者,在对仗形式这方面为诗歌艺术的发展做出了巨大贡献。对杜甫诗歌特殊对仗形式进行研究,从形式上探求诗圣杜甫诗歌语言表达的张力,能更深入地了解诗人锤... 详细信息

杜甫诗歌的对仗艺术,得益于其对诗歌创作的不断追求。杜甫作为"百代之中"的集大成者,在对仗形式这方面为诗歌艺术的发展做出了巨大贡献。对杜甫诗歌特殊对仗形式进行研究,从形式上探求诗圣杜甫诗歌语言表达的张力,能更深入地了解诗人锤炼字句的特点,加深对杜诗对仗精妙之处的把握,以及对诗歌意境的理解,以管中窥豹的形式来探究杜甫诗歌独特的艺术魅力。

关键词：诗歌律诗杜甫对仗对偶修辞手法特殊形式

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加氢站用45 MPa高压储氢瓶式容器火烧试验模拟

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中国安全生产科学技术 2021年第2期17卷 110-116页

作者：杨琨邓贵德梁海峰张强吉梦霞太原理工大学化学化工学院山西太原030024 中国特种设备检测研究院结构研究所北京100029

为研究加氢站用高压储氢容器在火灾下的安全性能,采用计算流体力学(CFD)方法对45 MPa高压储氢瓶式容器火烧试验过程进行模拟研究,结合气瓶火烧试验,分析高压储氢容器火灾下的热响应过程,研究不同因素对储氢容器压力泄放装置动作时间的... 详细信息

为研究加氢站用高压储氢容器在火灾下的安全性能,采用计算流体力学(CFD)方法对45 MPa高压储氢瓶式容器火烧试验过程进行模拟研究,结合气瓶火烧试验,分析高压储氢容器火灾下的热响应过程,研究不同因素对储氢容器压力泄放装置动作时间的影响。结果表明:613 s以内试验压力与模拟数据的最大相对误差为3.9%,模型误差在可接受范围;不同充装介质对安全泄放装置动作时间影响不大;不同充装压力对容器内介质压升速率影响较大,充装水平较高时压力泄放装置更快动作,较低的充装压力下容器内介质温升较快;不同环境温度对介质温升影响较小。

关键词：加氢站储氢容器热响应数值模拟泄放装置

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