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Identification of resistant pharmaceuticals in ozonation using QSAR modeling and their fate in electro-peroxone process

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Frontiers of Environmental Science & Engineering 2021年第5期15卷 325-338页

作者： Majid Mustafa Huijiao Wang Richard H.Lindberg Jerker Fick Yujue Wang mats tysklind Department of Chemistry UmeåUniversityUmeåS-90187Sweden School of Environment Beijing Key Laboratory for Emerging Organic Contaminants ControlState Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control(Ministry of Education)Tsinghua UniversityBeijing100084China

The abatements of 89 pharmaceuticals in secondary effluent by ozonation and the electro-peroxone(E-peroxone)process were investigated.Based on the results,a quantitative structure-activity relationship(QSAR)model was developed to explore relationship between chemical structure of pharmaceuticals and their oxidation rates by ozone.The orthogonal projection to latent structure(OPLS)method was used to identify relevant chemical descriptors of the pharmaceuticals,from large number of descriptors,for model development.The resulting QSAR model,based on 44 molecular descriptors related to the ozone reactivity of the pharmaceuticals,showed high goodness of fit(R^(2)=0.963)and predictive power(Q^(2)=0.84).After validation,the model was used to predict second-order rate constants of 491 pharmaceuticals of special concern(k_(O_(3)))including the 89 studied experimentally.The predicted k_(O_(3))values and experimentally determined pseudo-first order rate constants of the pharmaceuticals’abatement during ozonation(k_(OZ))and the E-peroxone process(k_(EP))were then used to assess effects of switching from ozonation to the E-peroxone process on removal of these pharmaceuticals.The results indicate that the E-peroxone process could accelerate the abatement of pharmaceuticals with relatively low ozone reactivity(k_(O_(3))<∼10^(2)M^(−1)⋅s^(−1))than ozonation(3–10 min versus 5–20 min).The validated QSAR model predicted 66 pharmaceuticals to be highly O_(3)-resistant.The developed QSAR model may be used to estimate the ozone reactivity of pharmaceuticals of diverse chemistry and thus predict their fate in ozone-based processes.

关键词： Ozone Electro-peroxone Wastewater Quantitative structure activity relationship Advanced oxidation processes

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Halomethoxybenzenes in air of the Nordic region

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Environmental Science and Ecotechnology 2023年第1期13卷 57-63页

作者： Terry Bidleman Agneta Andersson Eva Brorstrom-Lunden Sonia Brugel Lars Ericson Katarina Hansson mats tysklind Department of Chemistry UmeåUniversity90187UmeåSweden Department of Ecology&Environmental Science UmeåUniversity90187UmeåSweden UmeåMarine Science Centre UmeåUniversity90571HorneforsSweden IVL Swedish Environmental Research Institute(IVL)Aschebergsgatan 4441133GothenburgSweden

Halomethoxybenzenes(HMBs)are a group of compounds with natural and anthropogenic origins.Here we extend a 2002e2015 survey of bromoanisoles(BAs)in the air and precipitation at Rå€o on the Swedish west coast and Pallas in Subarctic Finland.New BAs data are reported for 2018 and 2019 and chlorinated HMBs are included for these and some previous years:drosophilin A methyl ether(DAME:1,2,4,5-tetrachloro-3,6-dimethoxybenzene),tetrachloroveratrole(TeCV:1,2,3,4-tetrachloro-5,6-dimethoxybenzene),and pentachloroanisole(PeCA).The order of abundance of HMBs at Råo was SBAs>DAME>TeCV>PeCA,whereas at Pallas the order of abundance was DAME>SBAs>TeCA>PeCA.The lower abundance of BAs at Pallas reflects its inland location,away from direct marine influence.Clausius-Clapeyron(CC)plots of log partial pressure(Pair)/Pa versus 1/T suggested distant transport at both sites for PeCA and local exchange for DAME and TeCV.BAs were dominated by distant transport at Pallas and by both local and distant sources at Rå€o.Relationships between air and precipitation concentrations were examined by scavenging ratios,SR=(ng m^(-3))precip/(ng m^(-3))air.SRs were higher at Pallas than Rå€o due to greater Henry's law partitioning of gaseous compounds into precipitation at colder temperatures.DAME is produced by terrestrial fungi.We screened 19 fungal species from Swedish forests and found seven of them contained 0.01e3.8 mg DAME per kg fresh weight.We suggest that the volatilization of DAME from fungi and forest litter containing fungal mycelia may contribute to atmospheric levels at both sites.

关键词： Halomethoxybenzenes(HMBs) Bromoanisoles(BAs) Drosophilin A methyl ether(DAME) Tetrachloroveratrole(TeCV) Atmospheric transport Sources

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A review of halogenated natural products in Arctic,Subarctic and Nordic ecosystems

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Emerging Contaminants 2019年第1期5卷 89-115页

作者： Terry F.Bidleman Agneta Andersson Liisa M.Jantunen John R.Kucklick Henrik Kylin Robert J.Letcher mats tysklind Fiona Wong Department of Chemistry UmeåUniversityLinnaeus v€ag 6SE-90187UmeåSweden Department of Ecology and Environmental Science UmeåUniversityLinnaeus v€ag 6SE-90187UmeåSweden UmeåMarine Sciences Centre SE-90571H€orneforsSweden Centre for Atmospheric Research Experiments Environment and Climate Change Canada6248 Eighth LineEgbertONL0L 1N0Canada Chemical Sciences Division National Institute of Standards and TechnologyHollings Marine Laboratory221 Fort Johnson RoadCharlestonSC29412USA Department of Thematic Studies e Environmental Change Link€oping UniversitySE-58183Link€opingSweden Research Unit:Environmental Sciences and Management NortheWest UniversityPotchefstroomSouth Africa Ecotoxicology and Wildlife Health Division Environment and Climate Change CanadaNational Wildlife Research CentreCarleton UniversityOttawaONK1A OH3 Canada Air Quality Processes Research Section Environment and Climate Change CanadaTorontoONM5H 5T4Canada

Halogenated natural products(HNPs)are organic compounds containing bromine,chlorine,iodine,and rarely fluorine.HNPs comprise many classes of compounds,ranging in complexity from halocarbons to higher molecular weight compounds,which often contain oxygen and/or nitrogen atoms in addition to halogens.Many HNPs are biosynthesized by marine bacteria,macroalgae,phytoplankton,tunicates,corals,worms,sponges and other invertebrates.This paper reviews HNPs in Arctic,Subarctic and Nordic ecosystems and is based on sections of Chapter 2.16 in the Arctic Monitoring and Assessment Program(AMAP)assessment Chemicals of Emerging Arctic Concern(AMAP,2017)which deal with the higher molecular weight HNPs.Material is updated and expanded to include more Nordic examples.Much of the chapter is devoted to“bromophenolic”HNPs,viz bromophenols(BPs)and transformation products bromoanisoles(BAs),hydroxylated and methoxylated bromodiphenyl ethers(OH-BDEs,MeO-BDEs)and polybrominated dibenzo-p-dioxins(PBDDs),since these HNPs are most frequently reported.Others discussed are 2,20-dimethoxy-3,30,5,50-tetrabromobiphenyl(2,20-dimethoxy-BB80),polyhalogenated 10-methyl-1,20-bipyrroles(PMBPs),polyhalogenated 1,10-dimethyl-2,20-bipyrroles(PDBPs),polyhalogenated N-methylpyrroles(PMPs),polyhalogenated N-methylindoles(PMIs),bromoheptyl-and bromooctyl pyrroles,(1R,2S,4R,5R,10E)-2-bromo-1-bromomethyl-1,4-dichloro-5-(20-chloroethenyl)-5-methylcyclohexane(mixed halogenated compound MHC-1),polybrominated hexahydroxanthene derivatives(PBHDs)and polyhalogenated carbazoles(PHCs).Aspects of HNPs covered are physicochemical properties,sources and production,transformation processes,concentrations and trends in the physical environment and biota(marine and freshwater).Toxic properties of some HNPs and a discussion of how climate change might affect HNPs production and distribution are also included.The review concludes with a summary of research needs to better understand the role of HNPs as“chemicals of emerging Arctic concern”.

关键词： Halogenated natural products(HNPs) Arctic Scandinavia Baltic sea Air Water Sediment Biota Physicochemical properties

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利用加压液体萃取技术和两种体外生物测定法对金属污染位点的环境危害进行筛选

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AMBIO－人类环境杂志 2007年第6期36卷 469-475页

作者： Daniel Ragnvaldsson Rune Berglind mats tysklind Per Leffler 张建军瑞典国防研究署于默奥瑞典国防研究署于默奥大学

快速筛选法可提高成本效率、生产量和对污染位点的风险评估质量。本文研究了加压液体萃取技术和两种体外生物检测的组合方法对烟火工业场所46个表层土壤样本进行风险评价。加压液体萃取可以快速生成与两种生物检测相容的土-水提取物。... 详细信息

快速筛选法可提高成本效率、生产量和对污染位点的风险评估质量。本文研究了加压液体萃取技术和两种体外生物检测的组合方法对烟火工业场所46个表层土壤样本进行风险评价。加压液体萃取可以快速生成与两种生物检测相容的土-水提取物。利用毒理学和化学筛选作出的危害评估揭示那些潜在相对高风险金属污染的地带。数据多元分析显示生物检测的显著抑止作用与提取物中金属含量的水平相关,表明某些金属物有较高的潜在毒性。低pH值和高浓度的溶解有机碳与细胞毒素增加相关,表明这些因素影响金属的生物可利用性。细胞毒素与提取物中金属浓度的相关性高于土壤中的,说明对土壤中金属总浓度的检测不能为土壤潜在毒性提供良好指标。

关键词：金属污染萃取技术筛选法生物测定法环境危害液体加压体外

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土壤中氯代芳香化合物的迁移:瑞典境内氯酚污染的锯木厂位点个案研究

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AMBIO－人类环境杂志 2007年第6期36卷 431-436页

作者： Sofia Frankki Ylva Persson Lars Oberg Ulf Skyllberg mats tysklind 梁虹 WSP环境公司默奥大学环境化学系瑞典农业大学土壤化学专业默奥大学环境化学专业

本文综述了最近对瑞典锯木厂位点氯酚(CP)污染的土壤和地下水中氯代芳香化合物在环境中的迁移转化研究。测定了防腐剂、颗粒有机物(POM)、溶解有机物(DOM)、地下水和地下水过滤颗粒中氯酚、多氯苯氧基苯酚(PCPPs)、多氯联苯醚(PCDEs)、... 详细信息

本文综述了最近对瑞典锯木厂位点氯酚(CP)污染的土壤和地下水中氯代芳香化合物在环境中的迁移转化研究。测定了防腐剂、颗粒有机物(POM)、溶解有机物(DOM)、地下水和地下水过滤颗粒中氯酚、多氯苯氧基苯酚(PCPPs)、多氯联苯醚(PCDEs)、多氯二苯并二恶英(PCDDs)和多氯二苯并呋喃(PCDFs)的相对比例。各物质中都发现了这些化合物类型的存在。与防腐剂中的含量相比,土壤样本中PCPPs、PCDEs、PCDDs和PCDFs组分均有所上升。研究表明这种升高与疏水性有关,即PCDDs的增加最快。疏水性与POM/DOM比率之间也具有类似的关系。溶解性更高的氯酚组成在POM和DOM中的分布相等。PCPPs、PCDEs、PCDDs和PCDFs在POM中的含量随着疏水性的增加而增加。尽管与DOM相比,POM相对含量较大,DOM和悬浮胶粒的协同传输使得这些化合物在地下水中的传输增加。

关键词：氯代芳香化合物迁移转化锯木厂酚污染土壤瑞典多氯二苯并二恶英 PCDDs

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二恶英污染位点风险评估的模型选择及其评价

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AMBIO－人类环境杂志 2007年第6期36卷 437-444页

作者： Karin Wiberg Annika berg Thomas E.McKone mats tysklind Annika Hanberg Matt MacLeod 陈强于默奥大学乌普萨拉瑞典农业大学劳伦斯伯克利国家实验室环境医学研究所苏黎世瑞士联邦工业研究院

欧洲大众对二恶英及类二恶英化合物摄入的总量已接近欧盟所推荐的上限值,使得在环境本底值之外的更多接触应加以避免。对那些居住在二恶英污染位点附近的居民来讲,食用当地的食物,吸入大气颗粒,与土壤直接接触或其他接触途径都会导致人... 详细信息

欧洲大众对二恶英及类二恶英化合物摄入的总量已接近欧盟所推荐的上限值,使得在环境本底值之外的更多接触应加以避免。对那些居住在二恶英污染位点附近的居民来讲,食用当地的食物,吸入大气颗粒,与土壤直接接触或其他接触途径都会导致人体过量摄入二恶英污染物。这就需要利用风险评估工具对污染位点进行风险评估,并制定修复的先后步骤。本文重点评述了几种能够支持风险评估的多介质模型,提出了在具体形势下进行风险评估时模型的选择、应用、评估和修订的法则。本文重点研究了瑞典二恶英普通污染水平的风险评价案例,并对预测值与瑞典的环境监测和暴露数据进行了对比。论述了案例研究中选择CalTOX模型的理由。本文说明了如何应用、评估及调整模型,并讨论了将该分析扩展到对二恶英污染位点附近人群进行风险评估时所必须满足的前提条件。

关键词：二恶英污染风险评估模型选择风险评价环境本底值多介质模型类二恶英大气颗粒

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母本对雌激素暴露和PCB对斑马鱼(Danio rerio)不同生活阶段的影响

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人类环境杂志 1999年第1期28卷 100-106页

作者： Per-ErikOlsson Liselotte Westerlund SweeJ.Teh Karin Billsson A.H■kanBerg mats tysklind Jan Nilsson Lars-OveEriksson David.E.Hinton 孙学飞瑞典Umea大学细胞和发育生物系美国加利福尼亚大学戴维斯分校兽医医科学校瑞典Umea大学环境化学系瑞典Umea市瑞典农业科学大学水产养殖系瑞典农业科学大学水产养殖系美国加利福尼亚大学戴维斯分校兽医医科学校解剖学生理学和细胞生物学系

人类已发现多氯联苯(PCBs)影响着鱼的繁殖和发育。我们研究了:2,3,3’,4,4’,5,6-HpCB(PCB-190);2,3,4,4’-TeCB(PCB-60);和2,2’,4,6,6’-PeCB(PCB-104)三种PCB同系化合物以及雌激素17β-雌二醇对斑马鱼(Danio rerio)的繁殖力、早期生活阶段死亡率、总体形态学和组织学的影响。虽然没有一种被研究物质会降低鱼的繁殖力,但它们却增加了胚胎和幼体的死亡率。我们发现用17β-雌二醇或弱雌激素性的PCB-104处理时对生育力有最严重的影响。鱼暴露于17β-雌二醇或PCB-104后,在卵黄囊吸收期内持续有死亡发生。另一方面,PCB-60只在30%原肠期到75%原肠期之间能导致死亡。当胚胎开始死亡的同时,胚胎的发育和孵化被延缓。PCB-190仅对早期生理阶段的死亡率有轻微的影响。鱼被养殖到性成熟后才用来进行总体形态学和组织学的分析。用PCB-104和PCB-190处理过的鱼可观察到形态的变化。这两种物质都产生颅面畸形,而且PCB-104还对雌性鱼产生脊柱前凸,对两种性别的鱼都产生脊柱侧凸。根据组织学分析,我们发现PCB-104和17β-雌二醇在肾脏中引起了细胞核破裂和核溶解。用17β-雌二醇和PCB-190处理的鱼,可以观察到可能是胆汁郁积症状。在用17β-雌二醇、PCB-104和PCB-60处理的鱼中,可观察到对性腺的一些影响,包括在卵巢中显示闭锁区域和精巢在一定程度上不产生精子。虽然所有被研究的物质都对后代产生影响,但雌激素性物质具有很高的胚胎毒性,这个观察结果提出了对污染地区导致内分泌紊乱的物质可能严重减少鱼的种群的注意。

关键词：母本雌激素斑马鱼污染物多氯联苯生活阶段

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多环芳烃污染区域氧化多环芳烃的来源、迁移转化和毒性危害

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AMBIO－人类环境杂志 2007年第6期36卷 452-461页

作者： Staffan Lundstedt Paul A.White Christine L.Lemieux Krista D.Lynes Iain B.Lambert Larsberg Peter Haglund mats tysklind 王丽平默奥大学加拿大渥太华大学生物系渥太华的卡勒顿大学 Seneca Falls纽约手疗学院渥太华卡勒顿大学默奥大学环境化学专业

本文阐明了在对高浓度多环芳烃污染区域进行风险评估和修复过程中,氧化多环芳烃是不容忽视的重要污染物。我们通过对自己的研究成果和公开发表资料的综合分析,发现在这些地方氧化多环芳烃的量较大,但并未受到足够重视。这些氧化多环芳... 详细信息

本文阐明了在对高浓度多环芳烃污染区域进行风险评估和修复过程中,氧化多环芳烃是不容忽视的重要污染物。我们通过对自己的研究成果和公开发表资料的综合分析,发现在这些地方氧化多环芳烃的量较大,但并未受到足够重视。这些氧化多环芳烃是通过多环芳烃转化而来的,滞留时间也较长。许多修复方法会加速多环芳烃的降解,从而导致在环境中的氧化多环芳烃浓度升高。此外,我们发现尽管氧化多环芳烃与通过诱变和致癌等多环芳烃常见的毒害有区别的方式产生毒性,但他们对人类和环境也是有害的。我们还有数据支持以下假说:在环境中,具有极性的氧化多环芳烃比多环芳烃稳定性差,更易通过受污染地区的地表水和地下水扩散。因此在受多环芳烃污染区域,氧化多环芳烃应该纳入监测项目当中,而其它毒性相关成分如带硝基的多环芳烃和氮杂环芳烃等则不必纳入监洲项目当中。因为氧化多环芳烃有可能在多环芳烃发生降解的时候形成,而且它们的环境行为是完全不同的,也很难通过多环芳烃浓度来预测氧化多环芳烃的含量。

关键词：多环芳烃污染区域氧化毒性迁移转化环境行为危害浓度升高

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编者按

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AMBIO-人类环境杂志 2007年第6期 411-411页

作者： Jurate Kumpiene Ambio Thomas Liljedahl Elisabeth Kessler Christian Maurice mats tysklind 寒江瑞典吕勒奥理工大学瑞典于默奥大学

过去几十年中,污染土壤一直受到公众和科学家双方的关注。国家清查表明,存在大量潜在的污染位点,它们原先是各种工业活动场所。早年的工业技术常常是建立在开放系统基础上的,设计之时没有预见到它们会成为潜在的环境威胁。针对水和空气... 详细信息

过去几十年中,污染土壤一直受到公众和科学家双方的关注。国家清查表明,存在大量潜在的污染位点,它们原先是各种工业活动场所。早年的工业技术常常是建立在开放系统基础上的,设计之时没有预见到它们会成为潜在的环境威胁。针对水和空气污染责任组织的诉讼行为导致了水和废气清洁新技术的发展。如今,污染土地在未来可持续土地利用中起着重要作用,不仅是过去的工业活动造成的污染,也包括当前工业技术管理及废物管理。与污染土壤有关的课题是跨学科的。在瑞典北方土壤修复中心

关键词：瑞典北欧吕勒奥污染土壤理工大学

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