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电荷分离和转移调控光催化剂稳定的Pickering乳液用于光-酶偶联催化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 114-122页

作者：刘嘉立戴慧聪刘鑫任亦起王茂弟杨启华中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 浙江师范大学化学与材料科学学院先进催化材料教育部重点实验室固体表面反应化学省重点实验室浙江金华321004 中国科学院大学北京100049

人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸... 详细信息

人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸类和无机底物的有效方法,该类反应通常需要采用还原型辅酶NAD(P)(H)作为还原剂,而NAD(P)(H)的昂贵价格严重制约了酶催化反应的工业化发展.受自然界中光合作用启发,光催化辅酶再生技术通过将酶催化与光催化技术耦合,旨在常温常压的温和反应条件下利用太阳能实现化学品的高效、绿色合成.迄今为止,虽然已有多种类型的光催化剂被用于光催化NAD(P)H再生,但电荷分离效率低、电子/质子转移效率低、有机底物在水溶液中的溶解度低以及酶失活等仍是光-酶偶联系统亟待解决的问题.针对酶失活的问题,研究人员通过Pickering乳液催化技术利用固体颗粒直接乳化两相体系,进而构建高效的生物催化反应体系,提高催化反应效率.Pickering乳液中固体乳化剂吸附在水油界面形成的稳固空间壳层不仅可以将酶限域,而且可以像在细胞中一样为酶提供合适的微环境和足够的自由度.另外,Pickering乳液的高反应界面也可以解决底物在反应相中溶解度低的问题,实现类似细胞的功能和长期连续流动的生物催化,是构建仿生微反应器的理想平台.本文采用电子传递介质固载化界面活性复合光催化剂为固体乳化剂,ADH和NAD+为生物催化单元,开发了一种基于Pickering乳液的人工光-酶偶联体系.针对光敏剂中电荷分离和转移以及光敏剂向NAD(P)H的电子转移效率低等问题,光催化体系采用溶胶凝胶法制备了具有异质结结构的共价聚合物-氧化钛复合材料光催化剂.共价聚合物和氧化钛之间的高界面面积有效地提高了电荷分离效率,共价聚合物含量优化后的光催化剂在可见光下NADH再生的TOF值可达5.5 mmol·g^(-1)·h^(-1),是对应纳米共价聚合物与无定形氧化钛物理混合物的27.5倍.随后进一步将电子传递介质[Cp^(*)Rh(bpy)H_(2)O]^(2+)(简称M)通过嫁接法固载到光催化剂上,电子传递距离的缩短和场效应有效促进了电荷分离以及光生电子从光催化剂到电子传递介质的传递,同时解决了电子传递介质回收繁琐和酶失活的问题.得到的光催化剂在可见光下催化NADH再生反应的TOF值为2.4 mmol·g^(-1)·h^(-1),远高于其对应的物理混合物.最后分别以长碳链硅烷修饰后具有界面活性的光催化剂为固体乳化剂,辅酶、酶以及牺牲剂为水相,正己烷及底物正丁醛为油相制备了光催化反应与酶催化反应偶联的Pickering乳液人工光-酶偶联体系.可见光下Pickering乳液有效催化还原正丁醛,在6 h内累积生成了16.1 mmol·L^(-1)的丁醇,相当于NADH再生循环14次.综上,本文以制备具有异质结结构的高效复合光催化剂为切入点,理性设计出了高效Pickering乳液光-酶偶联体系,为构建高效的光-酶偶联体系,缓解能源和环境危机、实现碳减排提供了一种有效策略.

关键词：光催化 NADH再生聚合物电子传递介质 Pickering乳液

Traditional Chinese Crafts in the Context of Silk Road Civiization-Interview with Master Li maodi,a Master of Zhuoni Tao Inkstone Making in Gansu's Zhuoni

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China Book International 2024年第2期 34-39页

作者： Li maodi Yu Wenjie 不详 School of History Nanjing University

Professor Yu Wenjie:Master Li maodi,the birth of Tao inkstones is closely linked to their geographical and historical *** would like to know what intellectual resources and cultural nourishment the Tao River culture provided to the formation and development of Tao ***,in recent years,the internationalization of ethnic crafts has become a new *** are curious about what new thoughts this modern living background has brought to you.

关键词： Master culture Gansu

Mitochondrial energy metabolism in diabetic cardiomyopathy:Physiological adaption,pathogenesis,and therapeutic targets

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Chinese Medical Journal 2024年第8期137卷 936-948页

作者： Wanlin Ye Kun Han maodi Xie Sheyu Li Guo Chen Yanyan wang Tao Li Department of Anesthesiology Laboratory of Mitochondria and MetabolismNational Clinical Research Center for GeriatricsWest China HospitalSichuan UniversityChengduSichuan 610041China Department of Anesthesiology West China Second University HospitalSichuan UniversityChengduSichuan 610041China Key Laboratory of Birth Defects and Related Diseases of Women and Children Sichuan UniversityMinistry of EducationChengduSichuan 610041China Department of Endocrinology and Metabolism Division of Guideline and Rapid RecommendationCochrane China CenterMAGIC China CenterChinese Evidence-Based Medicine CenterWest China HospitalSichuan UniversityChengduSichuan 610041China Nursing Key Laboratory of Sichuan Province West China HospitalSichuan UniversityChengduSichuan 610041China

Diabetic cardiomyopathy is defined as abnormal structure and function of the heart in the setting of diabetes,which could eventually develop heart failure and leads to the death of the *** blood glucose control and medications to heart failure show beneficial effects on this disease,there is currently no specific treatment for diabetic *** the past few decades,the pathophysiology of diabetic cardiomyopathy has been extensively studied,and an increasing number of studies pinpoint that impaired mitochondrial energy metabolism is a key mediator as well as a therapeutic *** this review,we summarize the latest research in the field of diabetic cardiomyopathy,focusing on mitochondrial damage and adaptation,altered energy substrates,and potential therapeutic targets.A better understanding of the mitochondrial energy metabolism in diabetic cardiomyopathy may help to gain more mechanistic insights and generate more precise mitochondria-oriented therapies to treat this disease.

关键词： Mitochondria Mitochondrial energy metabolism Diabetic cardiomyopathies Physiology Physiological adaption Pathogenesis Therapeutics

Efficient reduction of Cr(Ⅵ)by guava(Psidium guajava)leaf extract and its mitigation effect on Cr toxicity in rice seedlings

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Journal of Environmental Sciences 2024年第7期141卷 1-15页

作者： maodi Ran Yongqing Lu Yanzhen Ren Li He Jiaokun Li School of Minerals Processing and Bioengineering Central South UniversityChangsha 410083China

Hexavalent chromium(Cr(Ⅵ))is a toxic element that has negative impacts on crop growth and *** plant extracts to convert toxic Cr(Ⅵ)into less toxic Cr(Ⅲ)may be a more favorable option compared to chemical reducing *** this study,the potential effects and mechanisms of using an aqueous extract of Psidium guajava ***(AEP)in reducing Cr(Ⅵ)toxicity in rice were comprehensively ***,the reducing power of AEP for Cr(Ⅵ)was confirmed by the cyclic voltammetry combined with X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)*** highest Cr(Ⅵ)reduction efficiency reached approximately 78%under 1.5mg gallic acid equivalent(GAE)/mL of AEP and 10 mg/L Cr(Ⅵ)***,Cr(Ⅵ)stress had a significant inhibitory effect on rice ***,the exogenous application of AEP alleviated the growth inhibition and oxidative damage of rice under Cr(Ⅵ)stress by increasing the activity and level of enzymatic and non-enzymatic ***,the addition of AEP restored the ultrastructure of root cells,promoted Cr adsorption onto root cell walls,and limited the translocation Cr to *** shoots,AEP application also triggered the expression of specific genes involved in Cr defense and detoxification response,including photosynthesis pathways,antioxidant systems,flavonoids biosynthesis,and plant hormone signal *** results suggest that AEP is an efficient reduction agent for Cr(Ⅵ),and exogenous application of AEP may be a promising strategy to mitigate the harm of Cr(Ⅵ)on rice,ultimately contributing to improved crop yield in Crcontaminated environments.

关键词： Hexavalent chromium Plant extract Reduction Rice plants Mechanisms

构建模块化催化体系用于氢转移反应:氢键的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第9期52卷 207-216页

作者：刘鑫王茂弟任亦起刘嘉立戴慧聪杨启华中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 浙江师范大学化学与材料科学学院先进催化材料教育部重点实验室固体表面反应化学省重点实验室浙江金华321004 中国科学院大学北京100049

酶是一种高效的生物催化剂,它可以通过多个活性位点的协同催化,在温和反应条件下显示出高活性和高选择性.受酶催化机理的启发,合理设计具有特定活性位点的类酶催化剂来稳定过渡态,降低反应能垒并提高反应速率是实现高效绿色化学转化的... 详细信息

酶是一种高效的生物催化剂,它可以通过多个活性位点的协同催化,在温和反应条件下显示出高活性和高选择性.受酶催化机理的启发,合理设计具有特定活性位点的类酶催化剂来稳定过渡态,降低反应能垒并提高反应速率是实现高效绿色化学转化的一种有前景的策略.迄今为止,研究人员已经开发了多种材料来制备具有模拟酶功能的仿生催化剂,如胶束和囊泡等软材料、介孔二氧化硅和金属有机框架材料(MOFs)等.虽然上述材料具有灵活可调的活性位点和易于修饰的多孔结构等优点,但在一种催化剂中实现多个活性位点的整合依然面临巨大挑战,特别是在不同活性位点共存的条件下如何保持互不干扰以及不相容基团的兼容性等一系列问题.模块化是一种将复杂的体系分解成各种可操作的子模块的方法,每个子模块之间相互独立,但又以一定的方式进行相互协作.因此,构建模块化的催化体系来模拟酶的协同催化模式是一种有效途径.本文报道了一种将不同活性位点组合在一起的简便方法,即通过共价有机框架材料(COFs)和Cu_(2)Cr_(2)O_(5)共同构建一种具有协同效应的模块化催化体系,其中COFs和Cu_(2)Cr_(2)O_(5)分别模拟酶中的氨基酸官能团和活性位点.在肉桂醛的氢转移反应中,该模块化催化体系具有较好的催化性能,对理想产物肉桂醇的选择性>99%,并且反应速率是Cu_(2)Cr_(2)O_(5)的4倍以上.此外,活化能的测定结果表明,模块化催化体系COFs-Cu_(2)Cr_(2)O_(5)的表观活化能远低于Cu_(2)Cr_(2)O_(5),说明了COFs的存在能够显著降低肉桂醛氢转移反应能垒,从而提高模块化催化体系在该反应中的催化活性.为进一步探究COFs在上述反应中的作用,进行了一系列机理研究.结果表明,模块化催化体系中COFs与异丙醇通过氢键相互作用,进而促进异丙醇发生脱氢反应和氢原子在异丙醇和肉桂醛之间的转移,从而提高该体系的催化活性.此外,该模块化催化体系对一系列饱和/不饱和醛的氢转移反应都具有较高的活性和选择性,而Cu_(2)Cr_(2)O_(5)在相同的条件下表现出很低的转化率.并且该模块化催化体系可以用不同的子模块替换,其中Cu_(2)Cr_(2)O_(5)可以被Cu/Al_(2)O_(3)或Ni/MgAlO等金属催化剂所取代,而含有β-酮烯胺结构的几种COFs均能在肉桂醛氢转移反应中起到促进金属催化剂的催化活性的作用.综上,本文成功地构建了一种模块化催化体系,将其运用于肉桂醛氢转移反应中,表现出较好的催化性能,其中催化性能的增强主要来源于COFs与异丙醇之间通过氢键的相互作用,为利用模块化催化体系模拟酶提供了一种方便可行的策略.

关键词：模块化催化体系氢转移反应氢键类酶催化剂共价有机框架材料

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基于大语言模型的问答技术研究进展综述

数据分析与知识发现 2024年第6期8卷 16-29页

作者：文森钱力胡懋地常志军中国科学院文献情报中心北京100190 中国科学院大学经济与管理学院信息资源管理系北京100190 国家新闻出版署学术期刊新型出版与知识服务重点实验室北京100190

【目的】全面回顾和概述基于大语言模型的问答技术发展现状、机制原理以及应用趋势。【文献范围】选取与基于大语言模型的问答技术相关的73篇文献。【方法】系统梳理大语言模型的发展现状、参数高效微调策略,分别从面向简单问题的检索... 详细信息

【目的】全面回顾和概述基于大语言模型的问答技术发展现状、机制原理以及应用趋势。【文献范围】选取与基于大语言模型的问答技术相关的73篇文献。【方法】系统梳理大语言模型的发展现状、参数高效微调策略,分别从面向简单问题的检索增强生成问答推理以及面向复杂问题的提示工程问题推理两方面,深入解析各技术的原理机制、应用价值与存在问题。通过定性分析,全面概述基于大语言模型的问答技术研究进展,并提出未来研究方向。【结果】开源预训练大语言模型不断涌现,高效微调策略可显著提升模型垂直领域适配性。借助文本嵌入与近似最近邻检索技术,检索增强生成技术可有效提升问答可解释性与可信度。借助精心构造的提示工程,可大幅拓展大语言模型的复杂问题推理能力。【局限】大语言模型相关研究发展迅速,调研工作未全面覆盖。【结论】基于大语言模型的问答技术在语义表示、复杂推理等多个方面均取得显著进展,融合外部知识的检索增强生成技术与提示工程技术是当前大语言模型领域的主要研究热点,未来研究工作可在生成内容可控、可信等方面展开深入探索。

关键词：大语言模型问答技术向量检索提示工程

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AI就绪的科技情报数据资源建设模式研究

农业图书情报学报 2024年第3期36卷 32-45页

作者：钱力刘志博胡懋地常志军中国科学院文献情报中心北京100190 中国科学院大学经济与管理学院信息资源管理系北京100049 国家新闻出版署学术期刊新型出版与知识服务重点实验室北京100190

[目的/意义]AI就绪建设是连接当前先进AI技术与应用场景之间发展间隔的重要举措,本研究旨在探讨和设计科技情报领域的AI就绪的科技情报数据资源建设方法,为情报领域的AI就绪建设提供参考。[方法/过程]本研究基于国内外各界AI就绪发展现... 详细信息

[目的/意义]AI就绪建设是连接当前先进AI技术与应用场景之间发展间隔的重要举措,本研究旨在探讨和设计科技情报领域的AI就绪的科技情报数据资源建设方法,为情报领域的AI就绪建设提供参考。[方法/过程]本研究基于国内外各界AI就绪发展现状的调研结果,对AI就绪建设进行了初步定义,并从含义范畴、建设角度、建设对象、建设原则、控制维度和模式类型六大方面对科技情报领域的AI就绪建设模式进行系统地探讨和设计。[结果/结论]当前全球AI发展迅速,科技情报领域作为科学研究与先进技术应用的前沿观察与战略指导性学科,应当建立AI就绪的科技情报数据资源体系。研究提出了AI就绪的科技情报数据资源建设的总模式,并结合现有建设实践探讨并呈现科技情报数据资源AI就绪化建设的具体实践路径。

关键词： AI就绪科技情报数据资源建设科技文献大模型 GPT-4o

基于夜间灯光数据的资源枯竭型城市全域活力格局演变研究

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沈阳建筑大学学报（社会科学版） 2024年第3期26卷 296-303页

作者：路旭李通刘茂娣沈阳建筑大学建筑与规划学院辽宁沈阳110168

以资源枯竭型城市辽宁省北票市为研究对象,参照村域尺度划分基本研究单元,通过分析1995—2019年夜间灯光的变化过程,归纳概括了北票市全域活力格局演变特征。依据灯光变化将北票市域内各单元分为持续下降单元、正向下降单元、逆向下降... 详细信息

以资源枯竭型城市辽宁省北票市为研究对象,参照村域尺度划分基本研究单元,通过分析1995—2019年夜间灯光的变化过程,归纳概括了北票市全域活力格局演变特征。依据灯光变化将北票市域内各单元分为持续下降单元、正向下降单元、逆向下降单元、间隔下降单元、持续增长单元、相对平稳单元这6类。其中,活力下降情况占大多数,与城市人口、经济显著收缩的总体趋势相符。由夜间灯光演化情况可知,资源型经济的变化仍然是影响北票市城市发展的主导因素。同时,夜间灯光演化情况也反映出北票市在资源枯竭过程中不断寻找接续产业以及重新振兴活力的复杂演变过程。

关键词：城市活力夜间灯光收缩城市资源枯竭型北票市

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Recent progress in 2D van der Waals heterostructures: fabrication, properties, and applications

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Science China(Information Sciences) 2022年第11期65卷 66-93页

作者： Zenghui wang Bo XU Shenghai PEI Jiankai ZHU Ting WEN Chenyin JIAO Jing LI maodi ZHANG Juan XIA Institute of Fundamental and Frontier Sciences University of Electronic Science and Technology of China State Key Laboratory of Electronic Thin Films and Integrated Devices University of Electronic Science and Technology of China

Two-dimensional van der Waals heterostructures(2D vd W HSs) can be constructed by stacking different 2D materials together in nearly endless ways, and have significantly enriched the 2D materials *** have attracted intense research attention, due to their exotic physical properties and intriguing device performance, often beyond those found in their constituent 2D materials. Here we review research progress in this emerging 2D system, including fabrication methods, material properties, and device applications, and offer our perspectives on emerging research opportunities in this highly active area.

关键词： 2D materials van der Waals heterostructure interlayer coupling stacking layered nanostructures