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木质素模型化合物的电化学催化研究:转化特性与产物选择性

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燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 677-686页

作者：韦德宁汤宏彪杨改秀杨俊涛李宁陈冠益陈春香冯治杰中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学技术大学能源科学与技术学院安徽合肥230026 天津大学佐治亚理工深圳学院广东深圳518071 广西大学机械工程学院广西南宁530004

酚类衍生物是生物油的关键组分,对其电催化加氢(ECH)性质的深入理解对于高效利用生物油至关重要。基于此种考量,本工作研究了生物油中代表性物质愈创木酚的电催化加氢性能,探讨了其电催化加氢的反应机制、转化率和产品选择性在不同反应... 详细信息

酚类衍生物是生物油的关键组分,对其电催化加氢(ECH)性质的深入理解对于高效利用生物油至关重要。基于此种考量,本工作研究了生物油中代表性物质愈创木酚的电催化加氢性能,探讨了其电催化加氢的反应机制、转化率和产品选择性在不同反应条件下(温度:40−80℃,高氯酸浓度:0.2–1.0 mol/L,电流强度:(–10)–(–150)ma)的变化。同时,也探索了愈创木酚中间产物(2-甲氧基环己酮和环己酮)等对其电催化加氢的影响。结果表明,愈创木酚的ECH转化率随温度和电流强度的提高而增加,但高氯酸浓度的增加则对转化率具有相反的影响。同时发现,中间产物的存在增强了愈创木酚的电催化加氢转化率,尤其是2-甲氧基环己酮,其效果更为显著。在此基础上,对其他种酚类衍生物(包括苯酚、邻苯二酚、愈创木酚、丁香酚和香草醛)及其混合物的电催化加氢机制的进一步研究中发现,模型化合物的电催化转化率与苯环上官能团的复杂程度成反比。在其中结构最简单的苯酚具有最高的转化率(89.34%),而由于结构更复杂,香草醛的转化率最低,仅为46.79%。同时,在多组分混合物的电催化加氢研究中发现,模型化合物的协同和竞争机制将显著影响各自的转化率。

关键词：电催化加氢脱氧酚类衍生物混合模型化合物产物选择性

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加强反刍思维在不同精神障碍中作用的理解

中华精神科杂志 2024年第8期57卷 465-472页

作者：张倩倩曾伶思马墨涵秦雪梅欧雯雯吕冠仪王汨廖梅张丽鞠玉朦刘帮杉柳进张燕中南大学湘雅二医院精神病学科国家精神心理疾病临床研究中心国家精神疾病医学中心长沙410011 中南大学湘雅医院临床心理中心长沙410008

反刍思维是一种在多种精神障碍中常见的病理性的习惯性思维模式,与抑郁、焦虑、创伤后应激和强迫障碍等精神障碍的症状严重程度、治疗结局和社会功能结局密切相关。近年来反刍思维成为了精神障碍临床诊疗关注的热点,但反刍思维的研究仍... 详细信息

反刍思维是一种在多种精神障碍中常见的病理性的习惯性思维模式,与抑郁、焦虑、创伤后应激和强迫障碍等精神障碍的症状严重程度、治疗结局和社会功能结局密切相关。近年来反刍思维成为了精神障碍临床诊疗关注的热点,但反刍思维的研究仍面临挑战,主要包括概念模糊、缺乏一致的评估工具、病理机制不明确以及缺乏有效的干预方法等。为增强对不同精神障碍反刍思维的理解,本文通过回顾国内外相关文献,概述介绍反刍思维的概念、评估、病理机制和干预手段,以期为反刍思维的临床诊疗提供借鉴和参考。

关键词：精神障碍反刍思维临床表征量化工具评估机制干预

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一流课程建设背景下固体废物处理改革与探索

实验室科学 2024年第3期27卷 86-89,94页

作者：马文超纪娜黄建军林法伟李丽萍陈冠益天津大学环境科学与工程学院天津300350 海南大学环境科学与工程学院海口570228 天津商业大学机械工程学院天津300134

固体废物处理是环境工程专业的核心课程。为了贯彻落实教育部一流本科课程建设计划以及创新型人才培养的要求,天津大学固体废物处理课程教学团队一直致力于该课程质量的持续提升。针对该课程教学中的难点,在教学理念与方法、教学资源建... 详细信息

固体废物处理是环境工程专业的核心课程。为了贯彻落实教育部一流本科课程建设计划以及创新型人才培养的要求,天津大学固体废物处理课程教学团队一直致力于该课程质量的持续提升。针对该课程教学中的难点,在教学理念与方法、教学资源建设、课程考核方式、教学团队建设等方面进行了一系列改革探索和实践,并取得了良好的成效,加强了科研、产业与本科教学的深度融合,提升了本科生的实践创新能力,有利于培养具有“家国情怀”的固废处理领域复合型人才。

关键词：固体废物处理一流本科课程创新人才培养虚拟仿真实验课程思政

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生理学六维三层课程思政体系构建与实践

广西中医药大学学报 2024年第5期27卷 92-96页

作者：伍冠一韦燕飞刘雪梅马静黄德伦陈永欣钟静韦晓洁韩丝银马远征广西中医药大学基础医学院广西南宁530200

课程思政是课程改革的要求,是提高人才培养质量的需要。文章提出从国家、社会和自我三个层面,传统文化自信、家国情怀认同、当代建设发展、科学史与科学家、社会健康理念、职业自我关怀等六个维度构建生理学六维三层课程思政体系;通过... 详细信息

课程思政是课程改革的要求,是提高人才培养质量的需要。文章提出从国家、社会和自我三个层面,传统文化自信、家国情怀认同、当代建设发展、科学史与科学家、社会健康理念、职业自我关怀等六个维度构建生理学六维三层课程思政体系;通过不同载体,运用纵向深度挖掘、横向外延联系等方式挖掘思政元素;采用讲授法、讨论法、案例法、情境法等方法,转换思政主体的方式开展课程思政教学。生理学六维三层课程思政体系的建立,可以帮助学生培养爱国情怀、道德情操和职业素养,增强文化自信。

关键词：生理学课程思政思政元素挖掘教学法

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生物质制氢技术的研究现状与展望

太阳能学报 2006年第12期27卷 1276-1284页

作者：陈冠益高文学马文超天津大学环境学院-生物能源研究中心/内燃机燃烧学国家重点实验室天津300072

在分析各种可能的制氢途径基础上,总结了生物质制氢的各种技术尤其是热化学转化技术优缺点,重点介绍了笔者设计的生物质快速热解-催化蒸汽重整制氢实验系统,同时介绍了制氢常用的催化剂。通过对比分析,指出了生物质催化热解-气化制氢是... 详细信息

在分析各种可能的制氢途径基础上,总结了生物质制氢的各种技术尤其是热化学转化技术优缺点,重点介绍了笔者设计的生物质快速热解-催化蒸汽重整制氢实验系统,同时介绍了制氢常用的催化剂。通过对比分析,指出了生物质催化热解-气化制氢是很有前景的一种制氢方法。

关键词：生物质制氧催化剂热化学法富氢气体

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生物质快速热解制油试验及流程模拟

化工学报 2014年第2期65卷 679-683页

作者：王超陈冠益兰维娟马文超天津大学环境科学与工程学院天津300072 中国石化工程建设有限公司北京100101

使用自主研发的流化床热解反应器对生物质热解制油进行实验研究,通过对不同实验温度450、500、525、550、580、610℃下得到的目标产物进行分析,得到了反应温度对生物油产率的影响规律。实验表明:550℃时,最大液体产率为42.5%(质量);实... 详细信息

使用自主研发的流化床热解反应器对生物质热解制油进行实验研究,通过对不同实验温度450、500、525、550、580、610℃下得到的目标产物进行分析,得到了反应温度对生物油产率的影响规律。实验表明:550℃时,最大液体产率为42.5%(质量);实验得到的不可冷凝气体的组分以CO、CO2、CH4和H2为主,气相产物产率约为37.7%(质量)。在实验基础上,利用Aspen Plus流程模拟软件,建立了生物质热解制油工艺模拟流程,模拟分析了热解温度对生物油产率的影响,结果表明该模型能准确模拟实际热解过程,具有较好的适用性和可靠性。

关键词：生物质热解生物油流程模拟

高温Shilov甲烷转化反应的机理和反应动力学研究（英文）

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催化学报 2015年第10期36卷 1777-1784页

作者：康淑娟马琦生陈维群陈冠益唐永春天津大学能源与环境工程学院天津300072 肯优应用化学有限公司美国加利福尼亚州柯汶纳91722 希塔全球科技公司美国加利福尼亚州柯汶纳91722 加州能源环境研究院美国加利福尼亚州柯汶纳91722 天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室天津300072

传统的Shilov反应是以Pt Cl2作为催化剂在水溶液中实现甲烷转化的,该反应的条件温和,在低至80°C时即可将甲烷中非常稳定的C–H键活化.然而,如果将反应温度提高达100°C以上,催化剂Pt（II）则非常容易发生歧化反应转化为Pt（0）或者Pt... 详细信息

传统的Shilov反应是以Pt Cl2作为催化剂在水溶液中实现甲烷转化的,该反应的条件温和,在低至80°C时即可将甲烷中非常稳定的C–H键活化.然而,如果将反应温度提高达100°C以上,催化剂Pt（II）则非常容易发生歧化反应转化为Pt（0）或者Pt（IV）,其中Pt（0）将会以沉淀的形式存在于反应溶液中.所以该反应只能在较低的温度进行,Shilov体系也只能得到较低的甲烷转化率,因此如何避免高温时催化剂因沉淀失活成为了提高反应转化率的研究重点.本文重点考察了高温条件下Shilov体系的反应机理和反应动力学,从而寻求提高催化体系活性和稳定性的途径.我们在特殊设计的金管反应器中进行了一系列的H/D置换实验,通过GC根据产物不同的分子量来分析检测.实验中,利用特殊设计的金管反应器可将反应压力增加到25.5 MPa,此时甲烷的溶解度与常温条件下（~60°C）相比可被提高1000倍以上,因此甲烷的转化率大大提高.在高温（~200°C）条件下的Shilov体系的水溶液中添加了CD3COOD,F3COOD,D2SO4,DCl和一系列阳离子为[1mim]＋的离子液体来考察它们对催化剂沉淀的抑制作用,结果发现,在140°C时添加30%CD3COOD可在少量催化剂存在的条件下就能够明显促进H/D交换,与Shilov的结论吻合.这可能是由于CD3COO基团的螯合作用造成的,但将反应温度升到150°C时则不可避免的生成了Pt（0）沉淀.而F3COOD却在较多催化剂的条件下仍未表现出明显作用,可能是因为F较强的亲电子性使得F3COO基团的螯合作用变弱所致.在140°C时,D2SO4和DCl均能有效抑制Pt（0）沉淀的生成,尤其是DCl,在185°C反应24 h后仍能够稳定水溶液中的Pt基催化剂,但是在该条件下D2SO4却并没有作用.我们还发现,Cl–的浓度与沉淀的抑制直接相关,浓度越高对Pt基催化剂的稳定作用越强,但质子浓度的增加则对沉淀现象没有太大影响,我们推断原因是大量的Cl-能够在[Pt Cl6]2–的共同作用下将Pt（0）重新转化为了[Pt Cl6]2–.在140°C进行反应时,各类离子液体的添加能够使Pt（0）沉淀得到抑制,但是对H/D交换率却没有影响,可能是因为离子液体与Pt基催化剂螯合形成了Pt-离子液复合物而削弱了催化活性.在此基础上,我们特别考察了Cl–浓度对催化剂沉淀的影响,发现在200°C时将Cl-浓度提高到一定程度,就能够完全抑制Pt（0）的生成,但Pt基催化剂的活性也会被同时削弱.由于高压金管反应器的应用和高浓度Cl–的添加,使得甲烷的转化率达到90%以上,因此,我们设计了H/D同位素交换实验来考察反应的活性和选择性,从而针对高温Shilov体系的反应动力学进行研究.反应在200°C时进行,催化剂为K2Pt Cl4,反应介质为30%CD3COOD和DCl的水溶液,实验产物中检测到了CH3D,CH2D2,CHD3和CD4四种甲烷的多重氘代同位素体,说明了交换反应中有多个C–H键被活化.在此基础上,为了对甲烷活化过程进行全面描述,我们建立了涵盖所有连锁反应在内的综合反应网络,其中包含了H/D交换过程中涉及到的一系列平行的一级反应,基于实验数据通过阿伦尼乌斯方程计算得到了全部反应的频率因子、活化能和化学计量系数等反应动力学参数.结果证明,由于甲烷中所有的C–H键均相同,因此多重氘代产物的生成在甲烷转化过程中是不可避免的.其中,甲烷的单一氘代反应活化能为29.9 kcal/mol,双重氘代反应活化能为29.8 kcal/mol,两者十分相近,因此甲烷活化后的单一氘代产物的选择性最高不会超过50%.

关键词： Shilov反应催化剂失活反应机理和动力学活性和选择性氘-同位素置换

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混凝土抗碳化性能影响因素试验研究

混凝土 2020年第6期 30-32页

作者：高冠一张铖麻凤海大连大学建筑工程学院辽宁大连116622

为了探究不同影响因素对混凝土抗碳化性能的影响,用快速碳化试验方法对11组试块进行了不同的试验.试验结果表明,随着水胶比的增大混凝土抗碳化性能降低;粉煤灰掺量在30%以内对混凝土的抗碳化性能有提升作用;河砂和机制砂共同拌制的混凝... 详细信息

为了探究不同影响因素对混凝土抗碳化性能的影响,用快速碳化试验方法对11组试块进行了不同的试验.试验结果表明,随着水胶比的增大混凝土抗碳化性能降低;粉煤灰掺量在30%以内对混凝土的抗碳化性能有提升作用;河砂和机制砂共同拌制的混凝土抗碳化性能好于单一砂拌制的混凝土;随着温度的升高混凝土的抗碳化性能降低;湿度在75%以内时混凝土抗碳化性能随湿度的增加而降低.

关键词：混凝土快速碳化抗碳化性能

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生物油常减压蒸馏流程模拟及实验研究

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2015年第1期48卷 13-18页

作者：马文超李美惠颜蓓蓓陈慧陈冠益天津大学环境科学与工程学院天津300072 天津理工大学化学化工学院天津300384

生物质经快速热解制备的生物油是一种清洁的可再生能源产品.为此,利用气相色谱质谱联用仪分析了生物油的组分性质,采用填料式精馏塔对生物油进行实沸点(true boiling point,TBP)蒸馏实验,实验分别在常压环境(0.1,MPa)及减压环境(0.01,M... 详细信息

生物质经快速热解制备的生物油是一种清洁的可再生能源产品.为此,利用气相色谱质谱联用仪分析了生物油的组分性质,采用填料式精馏塔对生物油进行实沸点(true boiling point,TBP)蒸馏实验,实验分别在常压环境(0.1,MPa)及减压环境(0.01,MPa)下进行,得到了生物油的3个宽馏分.结果表明:在常压环境下,汽油馏分的收率为19.2%,柴油馏分的收率为26.4%;在减压环境下,汽油馏分收率为30.5%,柴油馏分收率为23.3%.在实验的基础上,本文利用Aspen Plus软件建立了生物油实沸点蒸馏的模拟流程,并计算得到了生物油的恩氏蒸馏曲线.

关键词：生物油流程模拟常减压蒸馏 Aspen Plus