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Electrodeposited PtNi nanoparticles towards oxygen reduction reaction:A study on nucleation and growth mechanism

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第11期42卷 2068-2077页

作者： lutian zhao Yangge Guo Cehuang Fu Liuxuan Luo Guanghua Wei Shuiyun Shen Junliang Zhang Institute of Fuel Cells Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of MOESchool of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China SJTU-ParisTech Elite Institute of Technology Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China

In this work,highly monodispersed Pt-Ni alloy nanoparticles were directly deposited on carbon substrate through a facile electrodeposition strategy in the solvent system of N,N-dimethylformamide(DMF).A series of carbon supported Pt-Ni alloy electrocatalysts were synthesized under different applied electrode *** all as-obtained samples,the Pt-Ni/C electrocatalyst deposited at-1.73 V exhibits the optimal specific activity up to 1.850 mA cm^(-2)at 0.9 V ***,which is 6.85 times higher than that of the commercial Pt/*** physiochemical characterizations and computational evaluations via density functional theory were conducted to unveil the nucleation and growth mechanism of PtNi alloy *** to the aqueous solution,DMF solvent molecule must not be neglected in avoiding particle agglomeration and synthesis of monodispersed *** the alloy co-deposition process,Ni sites produced through the reduction of Ni(Ⅱ)precursor not only facilitates Pt-Ni alloy crystal nucleation but also in favor of further Pt reduction on the Ni-inserted Pt *** for the deposition potential,it adjusts the final particle *** work provides a hopeful extended Pt-based catalyst layer production strategy for proton exchange membrane fuel cells and a new idea for the nucleation and growth mechanism exploration for electrodeposited Pt alloy.

关键词： Electrodeposition PtNi alloy nanoparticles Oxygen reduction reaction Nucleation and growth mechanism Density functional theory

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金属纳米晶体电催化剂的电化学合成:原理、应用与挑战

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物理化学学报 2024年第7期40卷 1-6页

作者：赵路甜郭杨格罗柳轩闫晓晖沈水云章俊良上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所上海200240 上海交通大学能源与机械工程教育部重点实验室上海200240

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质,在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性,需要精确调控其晶体结构和形貌。然而,传统的制备方法往往需要严苛的条件,如高温、高压和特定的有机物,以控制晶... 详细信息

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质,在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性,需要精确调控其晶体结构和形貌。然而,传统的制备方法往往需要严苛的条件,如高温、高压和特定的有机物,以控制晶体的生成和生长过程。这限制了能够合成的金属基催化剂的种类,并导致清洗复杂和有机物残留的问题。电化学方法通过电化学响应获取体系过程信息,并可以通过调控参数来调节晶体的生长。特别是非水体系的电化学方法为活泼的过渡金属催化剂提供了可行的途径。然而,电化学方法自身对体系变化的敏感性使得从小面积电极制备催化剂扩展到电极级别的催化层制备面临挑战。这涉及许多机理和方法上的变化,对相关研究提出了较大的挑战。本文基于晶体生长机理,探讨了电化学制备金属晶体的可行性,并综述了电化学沉积制备纳米级金属电催化剂的研究。最后,对电化学制备纳米级金属晶体催化剂面临的挑战进行了分析,并提出了实现更广泛应用的建议。通过电化学方法制备金属纳米晶体催化剂在提高制备的可控性、减少有机物残留等方面具有潜在的优势,但也需要克服相关技术和方法上的难题,以实现其在能源转化等领域的应用。

关键词：电化学能量转化反应纳米金属电催化剂高催化性能电化学合成晶体生长机理

低铂质子交换膜燃料电池氧还原催化剂的研究进展与展望

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科学通报 2022年第19期67卷 2212-2225页

作者：赵路甜程晓静罗柳轩郑志峰沈水云章俊良上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所上海200240 上海交通大学动力机械与工程教育部重点实验室上海200240

Pt基催化剂是氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)最有效的催化剂,然而有限的Pt资源和高Pt载量严重制约了质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cells,PEMFCs)的规模化应用.开发同时具有低Pt含量、高活性的ORR催化... 详细信息

Pt基催化剂是氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)最有效的催化剂,然而有限的Pt资源和高Pt载量严重制约了质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cells,PEMFCs)的规模化应用.开发同时具有低Pt含量、高活性的ORR催化剂是推动PEMFCs大规模商业化的有效途径.本文从纯Pt催化ORR的机理出发,对当前研究中具有优异性能的均匀Pt合金催化剂和核-壳结构Pt基催化剂的ORR催化机理进行了阐述,并概述了其研究进展、研究策略和制备方法.尽管目前的研究致力于对Pt基纳米颗粒的形貌、粒径、元素组成和晶面等进行精确设计和调控,并在实验室层面实现了活性和耐久性的显著提升,但是现有常用制备方法存在的问题使得其商业化生产无法取得突破进展.最后对Pt基催化剂的规模化制备提出了见解,并对其前景进行了展望.

关键词：低铂高性能氧还原反应质子交换膜燃料电池规模化制备策略

中碳低合金高强度钢焊接半熔化区的特点及其对韧性的影响

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钢铁研究总院学报 1983年第2期 255-258页

作者：王禄田赵荣华

用热模拟方法研究了中碳低合金高强度钢45CrNiMo1V的焊接半熔化区。结果表明,在半熔化区的原奥氏体晶界上富集了大量溶质元素Si、Mn,Cr、Mo、V、s和P等。晶界上存在孔洞和微裂纹,因此,晶界变得脆弱,半熔化区的韧性显著下降。本文指出原... 详细信息

用热模拟方法研究了中碳低合金高强度钢45CrNiMo1V的焊接半熔化区。结果表明,在半熔化区的原奥氏体晶界上富集了大量溶质元素Si、Mn,Cr、Mo、V、s和P等。晶界上存在孔洞和微裂纹,因此,晶界变得脆弱,半熔化区的韧性显著下降。本文指出原奥氏体晶界溶质元素的富集与下列因素有关:①钢中的偏析带;②固液共存条件下的扩散。

关键词：熔化区富集溶质元素晶界偏析晶间偏析低合金高强度钢低合金钢奥氏体晶界断裂韧性试验断裂强度试验材料试验中碳

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1,3—二氯丙烯水解反应动力学

沈阳化工 1998年第1期27卷 51-54页

作者：杨瑞芹张大洋封禄田赵鸣玉吕成学沈阳化工学院沈阳大学师范学院

本文研究了顺及反—１，３—二氯丙烯混合物水解反应过程的动力学。结果表明，利用１０％ＮａＯＨ水溶液，在６５～８０℃的条件下，顺及反—１，３—二氯丙烯的水解反应均为二级反应，顺、反异构体的表观活化能分别为８７５１ＫＪ·... 详细信息

本文研究了顺及反—１，３—二氯丙烯混合物水解反应过程的动力学。结果表明，利用１０％ＮａＯＨ水溶液，在６５～８０℃的条件下，顺及反—１，３—二氯丙烯的水解反应均为二级反应，顺、反异构体的表观活化能分别为８７５１ＫＪ·ｍｏｌ－１和１１３６０ＫＪ·ｍｏｌ－１，反应速率常数ｋ顺＝２６２×１０１０ｅｘｐ（－１０５２５６／Ｔ），ｋ反＝１０９×１０１４ｅｘｐ（－１３６６３１／Ｔ）。

关键词：二氯丙烯水解动力学

不植骨的3D截骨延长治疗桡骨远端关节外畸形愈合

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中华手外科杂志 2022年第6期38卷 500-504页

作者：廖禄田糜菁熠赵刚余炯钱俊华雍潘筱云应秋雯苏州大学医学部苏州215000 苏州大学附属无锡九院运动医学科无锡214062

目的探讨不植骨掌侧入路3D截骨延长治疗桡骨远端关节外畸形愈合的技术要点及临床疗效。方法自2018年3月至2021年3月,我科采用不植骨掌侧入路3D截骨延长治疗桡骨远端关节外畸形愈合患者8例。术前行双腕X线及CT扫描,测量患侧桡骨较健侧短... 详细信息

目的探讨不植骨掌侧入路3D截骨延长治疗桡骨远端关节外畸形愈合的技术要点及临床疗效。方法自2018年3月至2021年3月,我科采用不植骨掌侧入路3D截骨延长治疗桡骨远端关节外畸形愈合患者8例。术前行双腕X线及CT扫描,测量患侧桡骨较健侧短缩2.3~8.0mm,平均(5.4±1.8)mm,尺偏角为6.4°~15.4°,平均(12.5±3.1)°,掌倾角为-17.2°~28.2°平均(-1.9±18.0)。用Mimics21.0软件重建双腕三维图像,将健侧图像导入3-matic软件进行镜像,并与患侧图像拟合,设计出截骨平面和截骨角度。术后随访观察骨愈合情况,并比较术前、术后末次随访腕关节的活动度、握力比(患侧/健侧)、视觉模拟评分(VAS)、腕关节Gartland-Werley评分以及改良Mayo评分。结果所有患者均获得随访,时间10~36个月,平均15.3个月。所有患者均骨愈合,时间2~5个月,平均3.5个月。腕关节屈伸活动度术后随访(106.25±11.88)°较术前(72.50±16.69)°显著改善,握力、VAS评分、改良Mayo评分较术前均有明显改善,差异均具有统计学意义(P<0.05)。末次随访腕关节Gartland-Werley评分:优6例,良2例。结论不植骨掌侧入路3D截骨延长矫正关节外桡骨远端畸形愈合,可操作性较强,能够较好地纠正畸形,显著改善腕关节功能,避免了取骨及局部植骨的并发症。

关键词：桡骨截骨术畸形愈合不植骨

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偶氮苯修饰的DNA对引物延伸的光调控

中国科学院大学学报（中英文） 2019年第1期36卷 38-47页

作者：季禾茗孔德佳莫蒙武雷华军陈露赵瑞琪王威何裕建封禄田吴丽沈阳化工大学应用化学学院沈阳110142 江西科技师范大学药学院南昌330013 中国科学院大学化学科学学院北京100049

研究偶氮苯单元修饰在核酸上控制引物延伸的行为。系统地筛选5、6、7和8个碱基的保护链通过4,4′-二羟甲基偶氮苯连接的25 mer DNA模板,并研究其在紫外光照前后调控的引物延伸效率。结果表明,具有7个保护碱基的C3对Pri.15和6个碱基短链... 详细信息

研究偶氮苯单元修饰在核酸上控制引物延伸的行为。系统地筛选5、6、7和8个碱基的保护链通过4,4′-二羟甲基偶氮苯连接的25 mer DNA模板,并研究其在紫外光照前后调控的引物延伸效率。结果表明,具有7个保护碱基的C3对Pri.15和6个碱基短链的C2对Pri.17都具有较好的光调控延伸效果。其中C3,在Vent酶作用下紫外光照后引物延伸效率增加1倍以上。而C2,尽管紫外光照前增加了引物延伸的背景,在Vent酶催化下紫外光照射后的延伸产率达到91.4%,比紫外光照前增加84%。本工作为分子水平上研究基因功能、基因表达网络以及疾病的发生和发展提供了一种新的策略和研究手段。

关键词：核酸偶氮苯光调控引物延伸

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压力容器挖补修复工艺的改进

钢铁研究总院学报 1988年第1期 25-29页

作者：王禄田张有为杨汝敬陈宪禧吴可秋赵坚

提出了减小压力容器补块变形的综合焊接修复工艺。并对壁厚30mm16MnR的400m~3球罐进行了现场挖补修复。结果表明,采用小装配间隙,大钝边,低预热温度和锤击焊缝金属等综合挖补工艺,对于减小补块的变形和提高其性能是有效的方法。在给定... 详细信息

提出了减小压力容器补块变形的综合焊接修复工艺。并对壁厚30mm16MnR的400m~3球罐进行了现场挖补修复。结果表明,采用小装配间隙,大钝边,低预热温度和锤击焊缝金属等综合挖补工艺,对于减小补块的变形和提高其性能是有效的方法。在给定的工艺条件下,锤击焊缝金属的力学性能与不锤击的焊缝金属相比没有明显变化。修复后的球罐已投入使用,两年多来运行正常。

关键词：补块曲率弦高工作应力装配间隙锤击法横向收缩量压力容器受压容器

免疫健全小鼠胰腺癌发生模型的建立及免疫细胞群的变化

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中华内分泌外科杂志 2016年第3期10卷 182-188页

作者：廖泉牛哲禹李媛王梦一姚鲁田卢朝辉赵玉沛中国医学科学院北京协和医院基本外科 100730 中国医学科学院北京协和医院病理科 100730

目的建立小鼠胰腺癌发生模型并观察外周血及肿瘤组织中免疫细胞群的变化。方法利用致癌剂二甲基苯葸（DMBA）胰腺内原位包埋的方法建立从慢性胰腺炎（chronic pancreatitis，cP）、胰腺导管内瘤变（pancreatic intraepithelial neoplasm... 详细信息

目的建立小鼠胰腺癌发生模型并观察外周血及肿瘤组织中免疫细胞群的变化。方法利用致癌剂二甲基苯葸（DMBA）胰腺内原位包埋的方法建立从慢性胰腺炎（chronic pancreatitis，cP）、胰腺导管内瘤变（pancreatic intraepithelial neoplasma，PanlN）到胰腺癌（pancreatic cancer，PC）的发生模型。共建模60只，8周后处死小鼠。随机选择20只存活小鼠，利用流式细胞计数技术（flowcytometry，FCM）检测外周血及胰腺病变组织中7个免疫细胞群的变化。结果建模8周内共死亡14只（23．3％），存活46只。46只小鼠病变胰腺组织均制备石蜡切片行常规HE染色。46个病变组织中，12例CP（26．1％），11例低级别PanIN（low grade—PanlN，PanIN-1，2，LOPanIN）（23．9％），9例高级别PanIN（highgrade—PanlN，PanIN．3，HG-PanIN）（19．6％）及14例PC（30．4％）。随机选择的20只小鼠中，PC及HG—PdnIN小鼠外周血中髓系来源抑制细胞（***）明显高于***及CP小鼠。PC及HG—PanlN小鼠胰腺病变组织中粒细胞、MDSC及M2型肿瘤相关巨噬细胞（tumor associated macmphages，TAM）较***及CP小鼠明显升高，而T淋巴细胞及M1型TAM明显减少。结论利用DMBA胰腺内原位包埋是建立小鼠胰腺癌发生模型的简便易行的方法。胰腺癌在发生过程中，伴随全身及局部的免疫抑制效应，以病变组织内尤为明显，其中MDSC及M2型TAM可能起到关键作用。

关键词：胰腺癌癌发生免疫抑制髓系来源抑制细胞肿瘤相关巨噬细胞