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Photodegradation of hydroxyfluorenes in ice and water: A comparison of kinetics, effects of water constituents, and phototransformation by-products

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Journal of Environmental Sciences 2023年第2期124卷 139-145页

作者： linke ge Shengkai Cao Crispin Halsall Junfeng Niu Dongxiao Bai Guangkai He Peng Zhang Hongrui Ma School of Environmental Science and Engineering Shaanxi University of Science&TechnologyXi’an 710021China Lancaster Environment Centre Lancaster UniversityLancaster LA14YQUK State Environmental Protection Key Laboratory of Coastal Ecosystem National Marine Environmental Monitoring CenterDalian 116023China

The photochemical behavior of organic pollutants in ice is poorly studied in comparison to aqueous photochemistry.Here we report a detailed comparison of ice and aqueous photodegradation of two representative OH-PAHs,2-hydroxyfluorene(2-OHFL)and 9-hydroxyfluorene(9-OHFL),which are newly recognized contaminants in the wider environment including colder regions.Interestingly,their photodegradation kinetics were clearly influenced by whether they reside in ice or water.Under the same simulated solar irradiation(λ>290 nm),OHFLs photodegraded faster in ice than in equivalent aqueous solutions and this was attributed to the specific concentration effect caused by freezing.Furthermore,the presence of dissolved constituents in ice also influenced photodegradation with 2-OHFL phototransforming the fastest in‘seawater’ice(k=(11.4±1.0)×10^(−2) min^(−1))followed by‘pure-water’ice((8.7±0.4)×10^(−2) min^(−1))and‘freshwater’ice((8.0±0.7)×10^(−2) min^(−1)).The presence of dissolved constituents(specifically Cl^(−),NO_(3)^(−),Fe(Ⅲ)and humic acid)influences the phototransformation kinetics,either enhancing or suppressing phototransformation,but this is based on the quantity of the constituent present in the matrixes,the specific OHFL isomer and the matrix type(e.g.,ice or aqueous solution).Careful derivation of key photointermediates was undertaken in both ice and water samples using tandem mass spectrometry.Ice phototransformation exhibited fewer by-products and‘simpler’pathways giving rise to a range of hydroxylated fluorenes and hydroxylated fluorenones in ice.These results are of importance when considering the fate of PAHs and OH-PAHs in cold regions and their persistence in sunlit ice.

关键词： Ice photochemistry Hydroxyfluorene Photodegradation Kinetics Water constituents Intermediates

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Distribution and characteristic of PAHs in snow of Fildes Peninsula

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Journal of Environmental Sciences 2011年第9期23卷 1445-1451页

作者： Guangshui Na Chunyang Liu Zhen Wang linke ge Xindong Ma Ziwei Yao Key laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas National Marine Environmental Monitoring Center Dalian 116023 China School of Bio- Technology Dalian Polytechnic University Dalian 116034 China

Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） investigation in different matrices has been reported largely,whereas reports on snow samples were limited.Snow,as the main matrix in the polar region,has an important study meaning.PAHs in snow samples were analyzed to investigate the distribution and contamination status of them in the Antarctic,as well as to provide some references for global migration of PAHs.Snow samples collected in Fildes Peninsula were enriched and separated by solid-phase membrane disks and eluted by methylene dichloride,then quantified by gas chromatography/mass spectrometry.All types of PAHs were detected except for Benzo（a）pyrene.Principal component analysis method was applied to characterize them.Three factors （Naphthalene,Fluorene and Phenanthrene） accounted for 60.57%,21.61% and 9.80%,respectively.The results showed that the major PAHs sources maybe the atmospheric transportation,and the combustion of fuel in Fildes Peninsula.The comparison of concentration and types of PAHs between accumulated snow and fresh snow showed that the main compound concentrations in accumulated snow samples were higher than those in fresh ones.The risk assessment indicated that the amount of PAHs in the snow samples would not lead to ecological risk.

关键词： PAHs snow Antarctic principal component analysis risk assessment

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Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in the water column of Kongsfjorden, Arctic

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Journal of Environmental Sciences 2020年第11期32卷 186-193页

作者： Ruijing Li Hui Gao Zhongqiang Ji Shuaichen Jin linke ge Humin Zong Liping Jiao Zhifeng Zhang Guangshui Na National Marine Environmental Monitoring Center Dalian 116023China Key Laboratory of Marine Ecosystems and Biogeochemistry Second Institute of OceanographyMinistry of Nature ResourcesHangzhou 310012China Key Laboratory of Ocean-Atmospheric Chemistry and Global Change Third Institute of OceanographyMinistry of Nature ResourcesXiamen 361005China Hainan Tropical Ocean University Key Laboratory of Utilization and Conservation for Tropical Marine BioresourcesMinistry of EducationChina

Kongsfjorden is known for its characteristic multi-layer water mass formed by the convergence of freshwaters from nearby glaciers and rivers and saline water from the Atlantic and Arctic.The distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in the water column of Kongsfjorden was investigated and their potential sources were analyzed.The total concentrations of 16 PAHs in the surface seawater and river water were in the range of 33.4-79.8 ng/L(mean 48.5 ng/L)and 2.3-201.4 ng/L(mean 126.1 ng/L),respectively.Horizontally,PAHs were mainly concentrated around river estuaries and the glacier front in the dissolved phase.Vertically,the PAHs in the particulate phase followed surface-enrichment and depth-depletion patterns in most stations,with the maximum concentration found at 50 m depth in the central area of Kongsfjorden.The compositions of PAHs in seawater and rivers were similar,with two-ring and tricyclic PAHs comprising the majority of the dissolved and particulate phases.PAHs found in Kongsfjorden waters appeared to be derived from multiple sources such as petroleum and coal combustion.PAHs in the bay mouth of Kongsfjorden were mainly introduced by the West Spitsbergen Current and the Arctic waters,while in the inner bay,atmospheric deposition and local sources were the major contributors.The distribution of PAHs was mainly attributed to the suspended particulate distribution.

关键词： PAHs Distribution Source Water mass Kongsfjorden

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Distribution characteristics and indicator significance of Dechloranes in multi-matrices at Ny-lesund in the Arctic

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Journal of Environmental Sciences 2015年第2期27卷 8-13页

作者： Guangshui Na Wei Wei Shiyao Zhou Hui Gao Xindong Ma Lina Qiu linke ge Chenguang Bao Ziwei Yao Key Laboratory for Ecological Environment in Coastal Areas National Marine Environmental Monitoring Center Research Center for Eco-environmental Sciences Chinese Academy of Sciences School of Chemistry and Chemical Engineering Liaoning Normal University Dalian Institute of Science & Technology School of Biological Technology Dalian Polytechnic University

In recent years, Dechloranes have been widely detected in the environment around the world.However, understanding and knowledge of Dechloranes in remote regions, such as the Arctic,remain lacking. Therefore, the concentrations of 5 Dechloranes in surface seawater, sediment,soil, moss, and dung collected from Ny-lesund in the Arctic were measured with the concentrations 93 pg/L, 342, 325, 1.4, and 258 pg/g, respectively, which were much lower than those in Asian and European regions. The mean ratios of anti-Dechlorane Plus（DP） to total DP（fanti） in seawater, sediment, soil, moss, dung, and atmospheric samples were 0.36, 0.21, 0.18,0.27, 0.66, and 0.43, respectively. Results suggested that the main source of DP in seawater,sediment, soil, and moss was long-range atmospheric transport. However, the ratio identified in dung was different, for which the migration behavior of the organism is probably the main source of DP.

关键词： Dechloranes Arctic Multi-matrices Distribution characteristic Ratio Source analysis

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环境水体中化学品光化学持久性的预测模型

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科学通报 2024年第6期69卷 731-745页

作者：何家乐陈景文王杰琼葛林科崔飞飞陈曦大连理工大学环境学院大连市化学品风险防控及污染防治技术重点实验室工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024 华北电力大学环境科学与工程学院北京102206 陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

化学品是水环境中新污染物的重要来源,光化学转化是其在表层水体中的重要去除途径,光化学持久性是评价其环境暴露行为特性的重要指标.化学品的环境光化学转化受其分子结构、水体特性等多重因素的影响,仅通过实验测定,难以确定其在自然... 详细信息

化学品是水环境中新污染物的重要来源,光化学转化是其在表层水体中的重要去除途径,光化学持久性是评价其环境暴露行为特性的重要指标.化学品的环境光化学转化受其分子结构、水体特性等多重因素的影响,仅通过实验测定,难以确定其在自然水体中光转化动力学参数值,需要构建预测模型.本文总结了影响化学品环境光转化动力学的因素和机理,介绍了化学品光吸收、光化学转化、水中光生活性中间体的生成以及太阳光在大气/水体中的衰减等过程中相关参数的预测模型,评述了化学品光化学持久性参数预测模型的前沿问题和研究需求,展望了环境水体中化学品光化学持久性研究的重点发展方向.

关键词：化学品环境光化学持久性光化学转化预测模型定量构效关系(QSAR)

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不同pH溶液中四环素类抗生素与金属离子配合前后的光化学性质及毒性差异

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环境科学学报 2024年第2期44卷 136-144页

作者：崔芳溪张蓬曹胜凯郑智轩朱超葛林科陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021 Lancaster Environment Centre Lancaster UniversityLancaster LA14YQUnited Kingdom

水环境特别是金属复合污染水体中,可酸碱解离抗生素-金属配合物是普遍存在的新污染物,但其配合形态的光化学性质和毒性却少有报道.本文考察了四环素(TC)、土霉素(OTC)两种四环素类抗生素(TCs)与金属离子Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)、Al(Ⅲ)在不同pH... 详细信息

水环境特别是金属复合污染水体中,可酸碱解离抗生素-金属配合物是普遍存在的新污染物,但其配合形态的光化学性质和毒性却少有报道.本文考察了四环素(TC)、土霉素(OTC)两种四环素类抗生素(TCs)与金属离子Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)、Al(Ⅲ)在不同pH条件下配合前后的典型光谱学性质变化,并通过发光细菌(Vibrio fischeri)评估了配合前后体系的毒性变化.结果表明,两种TCs均能在不同解离形态下与3种金属离子发生配合,配位位点为酮基基团上的碳氧双键.TCs在碱性条件下比中性和酸性条件下更易配合,并且对3种金属离子的配合能力大小依次为Fe(Ⅲ)>Cu(Ⅱ)>Al(Ⅲ).在pH=7.0时,TCs与金属离子的配合会导致紫外吸收峰减弱甚至消失,在多数情况下使得紫外吸收光谱出现不同程度红移.这种配合反应的发生也使得抗生素在短波长处的荧光强度增大,这是因为配位作用形成了氧桥型杂多核配合物,增加了平面的刚性结构.毒性实验表明,TC与Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)配合后对Vibrio fischeri的毒性增强,与Al(Ⅲ)配合后毒性减弱,而OTC与3种金属离子配合后毒性均表现为增强.以上结果揭示了不同pH溶液中TCs与金属离子配合前后的光化学性质及毒性具有差异,这对于准确评价金属复合污染的水环境中抗生素类新污染物的光化学行为和风险具有重要意义.

关键词：四环素类抗生素金属配合光化学性质光谱分析毒性

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大气中有机磷酸酯的赋存状况及环境行为

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环境化学 2024年第1期43卷 174-185页

作者：邢戎光张蓬纪浩石仞葛林科马宏瑞陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

有机磷酸酯(organophosphate esters,OPEs)作为阻燃剂和增塑剂添加在塑料、织物和建筑材料中,其产量逐年递增. OPEs曾经被认为是溴代阻燃剂(BFRs)的有效替代品;然而,最近的研究指出其在大气中的含量比BFRs高1—3个数量级,且某些OPEs化... 详细信息

有机磷酸酯(organophosphate esters,OPEs)作为阻燃剂和增塑剂添加在塑料、织物和建筑材料中,其产量逐年递增. OPEs曾经被认为是溴代阻燃剂(BFRs)的有效替代品;然而,最近的研究指出其在大气中的含量比BFRs高1—3个数量级,且某些OPEs化合物半衰期长,具有显著的毒性效应和长距离迁移潜力,因此,OPEs日益成为一类备受关注的全球性新型有机污染物,“更安全”的替代品的认知被质疑.本文总结了大气中OPEs的赋存状况、气-粒分配、长距离传输和光氧化等方面的研究.通过比较世界各地区大气OPEs的含量和组成特征发现,工业排放源、长距离传输和气象条件是影响大气中OPEs空间分布趋势的重要因素.尽管颗粒态对长距离传输、归趋和风险评价具有重要的科学意义,然而,气-粒分配模型研究和实际监测较为缺乏,模型结果和监测计算结果之间差异较大,推测模型的准确性可能受理化性质、气象条件以及采样技术的影响. OPEs在大气中光氧化降解的研究方兴未艾,仍需继续深入发掘多种环境因素的影响,推测降解路径和产物.因此,将来亟待发展适合OPEs的预测模型,开发新型的采样技术,揭示其光氧化降解路径和产物,以期更好地理解OPEs在大气中的环境赋存和行为规律,为环境质量管理提供理论支持.

关键词：有机磷酸酯大气赋存状况气-粒分配模型环境行为

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四川盆地中部地区中侏罗统物源体系格局及时空演化

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天然气工业 2024年第3期44卷 72-86页

作者：赵晓明胡成军肖尧葛家旺杨长城冯潇飞宋林珂肖红林吴鑫涛西南石油大学地球科学与技术学院天然气地质四川省重点实验室中国石油西南油气田公司致密油气勘探开发项目部中国石油西南油气田公司气田开发管理部

四川盆地中部地区(以下简称川中地区)中侏罗统沙溪庙组是我国重要的致密气勘探开发战场,其物源体系来源和母岩性质复杂多变,在一定程度上制约了下一步油气勘探进程。为此,基于川中地区沙溪庙组各亚段碎屑组分、元素地球化学和锆石碎屑... 详细信息

四川盆地中部地区(以下简称川中地区)中侏罗统沙溪庙组是我国重要的致密气勘探开发战场,其物源体系来源和母岩性质复杂多变,在一定程度上制约了下一步油气勘探进程。为此,基于川中地区沙溪庙组各亚段碎屑组分、元素地球化学和锆石碎屑成分分析,研究了沙溪庙组碎屑含量、烃源岩性质及构造背景,并探讨了母岩来源和造山带构造作用对物源的控制效应。研究结果表明:(1)川中地区西侧沙溪庙组单晶石英含量差异较大,砂岩成分成熟度平面变化明显;川中地区西北侧位于岛弧、混合造山带、碰撞造山带的综合构造环境,母岩性质及类型以上地壳长英质岩石与中—酸性混合火成岩为主,构造背景以大陆岛弧为主,兼活动大陆边缘性质,其与川北地区及大巴山前缘沙溪庙组母岩特征耦合度较高;而川中地区西南侧与川西地区及龙门山南段耦合度较高;川中地区东侧沙溪庙组锆石年龄谱与川东地区耦合度良好。(2) J_(2)s^(1)和J_(2)s_(1)^(2)时期川中北部地区受大巴山逆冲推覆影响,形成长轴物源供给格局的雏形,而川中地区西南侧由龙门山南段提供短轴物质输送;J_(2)s_(2)^(2)和J_(2)s_(3)^(2)时期大巴山强推覆作用,使川中地区整体被长轴远源沉积物充填;J_(2)s_(4)^(2)时期受龙门山北段冲断作用影响,为川中地区西北侧提供物质来源,但川中地区主体受控于大巴山物源体系。结论认为,该研究成果为重建四川盆地中侏罗世古地理格局和中侏罗统有利砂体预测提供了理论指导。

关键词：四川盆地中部地区中侏罗统沙溪庙组碎屑分析元素化学分析构造作用物源分析

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我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

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环境化学 2024年第3期43卷 734-750页

作者：杨妍王子宇葛林科李璇艳张蓬贺广凯马宏瑞陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021 国家海洋环境监测中心国家环境保护近岸海域生态环境重点实验室大连116023

大环内酯类抗生素(MLs)作为一类新型有机污染物,广泛存在于水环境中,表现为“假持久性”,并且能够导致环境菌群抗药性产生.本文总结大量文献,分析了我国环境水体中MLs的存在状况与浓度水平,并对该类抗生素浓度水平的时空分布差异进行了... 详细信息

大环内酯类抗生素(MLs)作为一类新型有机污染物,广泛存在于水环境中,表现为“假持久性”,并且能够导致环境菌群抗药性产生.本文总结大量文献,分析了我国环境水体中MLs的存在状况与浓度水平,并对该类抗生素浓度水平的时空分布差异进行了讨论,同时总结了水环境中MLs光化学行为的最新研究进展,介绍了其光解动力学以及水环境因子对光解的影响,阐述了光降解路径与机理,最后对该类抗生素的环境存在特征及光化学转化研究进行了展望.

关键词：大环内酯类抗生素存在状况分布特征光降解光化学转化

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冰雪中有机污染物的环境光化学行为

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中国科学：化学 2022年第1期52卷 1-14页

作者：白东晓葛林科张蓬曹胜凯马宏瑞陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

冰雪是一类重要且普遍的环境介质,冰雪环境光化学是一门新兴的学科,相关研究方兴未艾.冰雪中有机污染物的光化学行为被广泛关注,其转化动力学、影响因素、转化产物等研究水平持续提升,模型化合物的种类数量和复杂程度也在增加.本文通过... 详细信息

冰雪是一类重要且普遍的环境介质,冰雪环境光化学是一门新兴的学科,相关研究方兴未艾.冰雪中有机污染物的光化学行为被广泛关注,其转化动力学、影响因素、转化产物等研究水平持续提升,模型化合物的种类数量和复杂程度也在增加.本文通过总结冰雪环境光化学最新进展,介绍了冰雪中典型有机污染物的光化学转化动力学与反应路径,评述了溶解性物质和冰雪物理性状对光降解动力学的影响与作用机制,讨论了冰雪环境光化学对寒冷地区污染物归趋和风险的指示意义,最后对冰雪环境中有机污染物的光化学行为研究进行了展望.

关键词：冰雪环境光化学有机污染物光降解影响因素寒冷地区

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