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Interfacial charge effects of supported-metal-cluster heterostructures on azo hydrogenation catalyzation

Nano Research 2024年第5期17卷 3853-3862页

作者： Zhenhua Gu Jingli Zhang Zijun Zhang Qingxue Mu liangchong yu Taolei Sun Lei Shen Guanbin Gao State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Hubei Key Laboratory of Nanomedicine for Neurodegenerative Diseases School of ChemistryChemical Engineering and Life ScienceWuhan University of TechnologyWuhan 430070China

The impact of interfacial charge on catalytic performance of supported-metal-cluster(SMC)heterostructures remains unclear,hindering efforts to develop high-performance SMC *** we systematically investigated interfacial charge effects of SMCs using a model system of graphene-supported gold-nanoclusters(AuNCs/rGO)for azo *** types of SMCs with different interfacial charges were synthesized by anchoring electropositive 2-aminoethanethiol(CSH),amphoteric cysteine(Cys),and electronegative 3-mercaptopropionic-acid(MPA)onto AuNCs/rGO,*** three SMCs exhibited high and selective catalytic activity to azo-hydrogenation in four representative azo *** catalytic activity of Cys@AuNCs/rGO was lower than that of CSH@AuNCs/rGO but higher than that of MPA@AuNCs/***,the cyclic stability of Cys@AuNCs/rGO was inferior to that of both CSH@AuNCs/rGO and MPA@AuNCs/*** mechanistic studies revealed that amino ligands modified CSH@AuNCs and Cys@AuNCs agglomerated into large-size gold nanoparticles on rGO surface during catalytic reaction under NaBH_(4) action,leading to reduced efficiency and cyclic ***,non-amino ligand modified MPA@AuNCs only partially detached from rGO surface without agglomeration,resulting in better cyclic *** of amino groups in ligands such as modifying-NH_(3)^(+)group in Cys into imine to form N-isobutyryl-L-cysteine(NIBC)substantially improved the cyclic stability while maintaining the high activity in the NIBC@AuNCs/rGO catalyst *** work provides an approach for developing a highly-active and stable SMC heterostructure catalyst via manipulating interfacial charges in SMC.

关键词： interfacial charge effect supported-metal-cluster catalyst azo hydrogenation graphene supported gold nanoclusters

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金属纳米伴侣界面金属原子对淀粉样蛋白纤维化的调控作用

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Science China Materials 2024年第7期67卷 2345-2354页

作者：李虎高冠斌余良翀张子俊张斌邓昱周慕庆雪沈雷孙涛垒 State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Hubei Key Laboratory of Nanomedicine for Neurodegenerative Diseases School of ChemistryChemical Engineering and Life ScienceWuhan University of TechnologyWuhan 430070China

合成具有生物分子伴侣功能的金属纳米伴侣作为调节蛋白质构象的候选物具有良好的应用前景.尽管对金属纳米伴侣已有广泛研究,但其分子中界面金属原子对蛋白质构象的调控作用及其机制尚不清楚,这严重阻碍了对高性能金属纳米伴侣的开发.本... 详细信息

合成具有生物分子伴侣功能的金属纳米伴侣作为调节蛋白质构象的候选物具有良好的应用前景.尽管对金属纳米伴侣已有广泛研究,但其分子中界面金属原子对蛋白质构象的调控作用及其机制尚不清楚,这严重阻碍了对高性能金属纳米伴侣的开发.本研究以相同配体巯基丙酸(MPA)修饰的金纳米团簇Au_(25)为模型,通过界面掺杂金属原子(Cu、Cd、Ag)精准制备出了三种单原子掺杂的纳米伴侣,分别是Au_(24)Cu_(1)、Au_(24)Cd_(1)和Au_(24)Ag_(1),系统地研究了Au_(25)、Au_(24)Cu_(1)、Au_(24)Cd_(1)和Au_(24)Ag_(1)四种纳米伴侣对Aβ40折叠与纤维化的调控作用.全原子分子动力学模拟结果表明,界面掺杂金属原子(Cu、Cd、Ag)可通过范德华力和静电相互作用等弱相互作用影响与之接触的Aβ40单体的折叠.等温滴定量热分析结果进一步表明,Au_(24)Cu_(1)与Aβ40的相互作用分别是Au_(24)Cd_(1)、Au_(24)Ag_(1)和Au_(25)的1.76、2.09、16.67倍.这些不同的相互作用会导致金属纳米伴侣对Aβ折叠与纤维化的不同调节作用,四种金属纳米伴侣抑制Aβ折叠与纤维化效率依次为Au_(24)Cu1>Au_(24)Cd_(1)>Au_(24)Ag_(1)>Au_(25).本文提供了对金属纳米团簇界面金属原子如何发挥作用的微观分子见解,并为通过操纵界面金属原子来定制金属纳米伴侣提供了基础研究数据.

关键词： customizing nano-chaperone nano-interface gold-nanoclusters peptide amyloidosis

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Chiral effect on Aβ fibrillation from molecular-scale to nanoscale

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Nano Research 2022年第7期15卷 6721-6729页

作者： Guanbin Gao Guowei Zhu liangchong yu Zijun Zhang Ting Zhang Xinglin Liu Cheng Zhang Lin Zhou Taolei Sun State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China School of Chemistry Chemical Engineering and Life ScienceWuhan University of TechnologyWuhan 430070China

β-Amyloid(Aβ)peptide fibrillation,one of the characteristic hallmarks of Alzheimer’s disease,is determined by many interfacial physical-chemical factors,e.g.,charge,hydrophobicity,*** extensive research,chiral effect in different-scales on the fibrillation process of Aβremains ***,molecular-scale,sub-nanoscale,and nanoscale chiral-structures were constructed to investigate their chiral effect on the fibrillation of Aβ_(40) *** structures from molecular-scale to nanoscale were obtained from the different periods of the chemosynthesis process of chiral ZnS quantum-dots(QDs),confirmed by real-time monitoring of circular dichroism *** molecular-scale,both L-penicillamine(L-P)and D-P ligands accelerated the fibrillation of Aβ_(40),and the speed-up effect of D-P was slightly stronger than *** sub-nanoscale,both two chiral Zncomplexes(L-Zn and D-Zn)induced the agglomeration of Aβ_(40) without chirality *** nanoscale,both L-ZnS and DZnS QDs inhibited the fibrillation of Aβ_(40),and the inhibition effect of L-ZnS was notably better than that of ***-situ kinetics experiments of Aβ_(40) co-incubated with two chiral QDs demonstrated that L-ZnS completely prevents the misfolding of Aβ_(40) from unfolded toβ-sheet,while D-ZnS cannot achieve *** site-replacement experiments and simulation results revealed the underlying molecular mechanisms of the different inhibition efficiency of chiral ZnS QDs on Aβ_(40) fibrillation,which mainly attribute to the stereoselectivity interaction between the chiral ligands of ZnS QDs and electro-positive amino acid residues(R5,K16,and K28)of Aβ_(40).This work offers a microscopic insight of chiral effect on Aβfibrillation exerted by structures in different-scales,and provides a guidance in precise regulation of protein fibrillation via manipulating chiral structures in different-scales.

关键词： chirality molecular-scale sub-nanoscale nanoscale Aβ_(40) fibrillation

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Ag_(2)S基近红外Ⅱ区荧光量子点的水相合成优化探究

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化学学报 2021年第10期79卷 1281-1285页

作者：余梦张子俊朱国委谷振华段玉霖余良翀高冠斌孙涛垒武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 武汉理工大学化学化工与生命科学学院武汉43007

具有近红外Ⅱ区荧光的Ag_(2)S量子点(QDs)因具有带隙窄、Stokes位移大及光稳定性好等优点而在生物成像领域具有广阔应用前景.然而,传统有机相合成的Ag_(2)S量子点水溶性与生物相容性较差,而水相合成Ag_(2)S量子点的荧光又很难到近红外Ⅱ... 详细信息

具有近红外Ⅱ区荧光的Ag_(2)S量子点(QDs)因具有带隙窄、Stokes位移大及光稳定性好等优点而在生物成像领域具有广阔应用前景.然而,传统有机相合成的Ag_(2)S量子点水溶性与生物相容性较差,而水相合成Ag_(2)S量子点的荧光又很难到近红外Ⅱ区,这严重制约了Ag_(2)S量子点的生物医学应用推广.因此,优化探究具有近红外Ⅱ区荧光发射的Ag_(2)S基量子点的水相合成方法具有重要意义.采用核掺杂ZnS、表面阳离子(Zn_(2)+)改性以及调控表面配体制备出一系列Ag_(2)S基量子点,发现核掺杂和表面阳离子改性均使Ag_(2)S基量子点的荧光呈现剂量依赖性蓝移;而将表面配体由树枝状短链(Captopril)更换为长直链(11-巯基十一烷酸,MUA)时,Ag_(2)S基量子点的发射峰红移至1105 nm(近红外Ⅱ区)且半峰宽更窄.本研究发现,相比核掺杂和表面阳离子改性,优化表面配体更容易在水相中制备出具有近红外Ⅱ区荧光的Ag_(2)S基量子点.本工作为近红外荧光量子点的水相合成及优化提供了基础研究数据.

关键词：近红外Ⅱ区荧光 Ag_(2)S基量子点水相合成核掺杂表面阳离子改性优化表面配体

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函数曲线在Master CAM中的快速设计

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新技术新工艺 2009年第12期 11-13页

作者：廉良冲俞敏辉湖南农业大学工学院湖南长沙410128 湖南生物机电职业技术学院湖南长沙410126

在加工含有函数曲线的二维异型零件时,往往选择宏程序或者通过其他软件来解决,但生成加工程序最快最好的却是Master CAM,本文就如何在Master CAM中使用Fplot功能快速设计已知的函数曲线问题做了详细的研究及应用。

关键词： Master CAM Fplot 星形线叶形线

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