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纳米Ce_(0.9)Cu_(0.1)O_(2-δ)固溶体的制备、表征和CO低温氧化性能

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工业催化 2007年第1期15卷 55-58页

作者：宋宇鹏王向宇何军郑央罗孟飞郑州大学化学系河南郑州450052 浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法(即前驱体先在N2气氛下高温预处理)制备了高比表面积纳米Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体。采用XRD、TEM和Raman等对催化剂进行表征,并考察了它们的低温CO氧化性能。研究结果表明,改进的柠檬酸溶胶-凝胶法可以制得晶... 详细信息

采用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法(即前驱体先在N2气氛下高温预处理)制备了高比表面积纳米Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体。采用XRD、TEM和Raman等对催化剂进行表征,并考察了它们的低温CO氧化性能。研究结果表明,改进的柠檬酸溶胶-凝胶法可以制得晶相比较完整的Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体,晶粒小于10 nm,明显小于常规方法制得的样品。随着样品焙烧温度的提高,表征氧缺位的600 cm-1左右Raman峰的位置向高波数方向迁移。采用改进方法制得的Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体具有更高的CO氧化活性,其原因归结为晶粒的减小,容易形成氧缺位和表面高分散CuO的增加,从而促进了CO的氧化。

关键词：改进的溶胶-凝胶法纳米Ce0.9Cu0.1O2—δ固溶体低温CO氧化活性

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丙烷完全氧化催化剂的研究进展

化工生产与技术 2019年第2期25卷 14-19,46,I0003页

作者：刘艳荣卢英廖文敏宋宇鹏罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所先进催化材料教育部重点实验室

叙述了挥发性有机物(VOCs)燃烧催化剂,包括贵金属催化剂和非贵金属催化剂特性,分析了Pt系催化剂用于丙烷完全氧化催化性能的影响因素,讨论了催化剂备方法、载体酸碱性、载体结构以及Pt粒子大小和Pt物种组成等方面对丙烷催化氧化的影响... 详细信息

叙述了挥发性有机物(VOCs)燃烧催化剂,包括贵金属催化剂和非贵金属催化剂特性,分析了Pt系催化剂用于丙烷完全氧化催化性能的影响因素,讨论了催化剂备方法、载体酸碱性、载体结构以及Pt粒子大小和Pt物种组成等方面对丙烷催化氧化的影响。在种类繁多的VOCs中,烷烃是化学性质最稳定的一类VOCs,也是最难催化燃烧的物质,因此选择丙烷反应物研究催化性能,具有很好的代表性。认为未来研究应致力于加深对丙烷完全氧化反应机制的理解,进一步探究总结影响催化剂性能的关键因素;认识反应的活性中心,掌握反应的关键,合成具有这些性能的催化剂,为今后制备高性能VOCs燃烧催化剂提供方向和依据。

关键词：挥发性有机物燃烧 Pt系催化剂丙烷完全氧化影响因素

CrO_x/ZrO_2催化剂上甲烷催化燃烧性能

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工业催化 2011年第3期19卷 25-28页

作者：胡盼静马瑞红金凌云鲁继青罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用沉淀法制备了CrO_x/ZrO_2催化剂,考察800℃高温焙烧的CrO_x/ZrO_2催化剂对CH_4燃烧的催化性能。采用X射线衍射和拉曼光谱等技术对催化剂进行物相结构表征。结果表明,Cr物种以Cr_2O_3形式存在,随着焙烧温度升高,催化剂中ZrO_2和Cr_2... 详细信息

采用沉淀法制备了CrO_x/ZrO_2催化剂,考察800℃高温焙烧的CrO_x/ZrO_2催化剂对CH_4燃烧的催化性能。采用X射线衍射和拉曼光谱等技术对催化剂进行物相结构表征。结果表明,Cr物种以Cr_2O_3形式存在,随着焙烧温度升高,催化剂中ZrO_2和Cr_2O_3的晶粒明显增大。CrO_x/ZrO_2催化剂的比表面积大于相应的纯Cr_2O_3和ZrO_2。催化剂的CH_4燃烧活性随着Cr含量的增加而提高,Cr质量分数20%时活性最高,CH_4完全燃烧温度为450℃。

关键词：催化化学甲烷催化燃烧三氧化二铬氧化锆负载型催化剂

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Ce-Sn-O复合氧化物的制备和表征

中国稀土学报 2002年第3期20卷 203-206页

作者：林瑞钟依均吴廷华罗孟飞刘维屏浙江师范大学物理化学研究所浙江金华321004 浙江大学玉泉校区环境科学研究所浙江杭州310027

采用柠檬酸法制备了CexSn1 -xO2 复合氧化物 ,并对复合氧化物的结构和还原性能进行了表征。结果表明 ,少量Sn能取代CeO2 晶格中Ce原子形成立方相的固溶体 ,并使晶胞参数变小 ;Sn超过 2 0 %时形成混合相。65 0℃焙烧的CexSn1 -xO2 复合... 详细信息

采用柠檬酸法制备了CexSn1 -xO2 复合氧化物 ,并对复合氧化物的结构和还原性能进行了表征。结果表明 ,少量Sn能取代CeO2 晶格中Ce原子形成立方相的固溶体 ,并使晶胞参数变小 ;Sn超过 2 0 %时形成混合相。65 0℃焙烧的CexSn1 -xO2 复合氧化物有 3个还原峰 (α、β和γ)。α峰归属为表面Sn4 + 的还原 (～ 3 3 0℃ ) ;β峰归属为体相SnO2 和表面Ce4 + (～ 63 0℃ )的还原 ;γ峰归属为体相CeO2 的还原。焙烧温度的提高使得 β峰增强 ,α峰变弱 ,γ峰几乎不变 ;而低温焙烧有利于CexSn1 -xO2 固溶体的形成。再氧化处理对样品的还原性能有很大的影响。

关键词： Ce-Sn-O复合氧化物制备表征还原性能铈锡柠檬酸法催化剂载体

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高比表面积氟化铝材料制备的研究进展

工业催化 2012年第10期20卷 14-20页

作者：于洪波林建军谢冠群王月娟罗孟飞先进催化材料教育部重点实验室浙江师范大学物理化学研究所浙江金华321004

氟化铝是金属氟化物中最具代表性的一类无机材料,具有L酸中心,广泛用作催化剂或催化剂载体,主要应用于氟氯烃及其ODS替代品的气固相催化合成。高比表面积氟化铝具有更多的表面L酸中心。综述了近年国内外高比表面积氟化铝合成的研究成果... 详细信息

氟化铝是金属氟化物中最具代表性的一类无机材料,具有L酸中心,广泛用作催化剂或催化剂载体,主要应用于氟氯烃及其ODS替代品的气固相催化合成。高比表面积氟化铝具有更多的表面L酸中心。综述了近年国内外高比表面积氟化铝合成的研究成果,评述了高比表面积无定形AlF3和晶型AlF3(β-AlF3、α-AlF3和γ-AlF3等)的合成方法,分析了溶胶-凝胶法、气相氟化法和加热分解法等方法对高比表面积氟化铝合成的影响。分析了高比表面积氟化铝合成中存在的一些问题,展望了高比表面积氟化铝合成的发展趋势和应用。

关键词：催化化学高比表面积氟化铝 L酸溶胶-凝胶法热分解

Pd－pt／Al_2O_3燃烧催化剂的活性和热稳定性

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燃料化学学报 1995年第1期23卷 23-27页

作者：罗孟飞袁贤鑫周烈华陈敏杭州大学催化研究所

研究了Ｐｄ－Ｐｔ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂对有机物的完全氧化活性和热稳定性。结果表明：Ｐｄ－Ｐｔ双组分催化剂的活性高于单组分催化剂。在实验范围内，催化剂的氧化活性与Ｐｄ、Ｐｔ负载量无关，热稳定性受Ｐｄ、Ｐｔ负载量影响而与... 详细信息

研究了Ｐｄ－Ｐｔ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂对有机物的完全氧化活性和热稳定性。结果表明：Ｐｄ－Ｐｔ双组分催化剂的活性高于单组分催化剂。在实验范围内，催化剂的氧化活性与Ｐｄ、Ｐｔ负载量无关，热稳定性受Ｐｄ、Ｐｔ负载量影响而与Ａｌ＿２Ｏ＿３的表面积关系不大。高温处理引起催化剂表面Ｐｄ、Ｐｔ含量的降低是造成活性下降的主要原因。该催化剂对有机物具有很高的氧化活性，对氧的利用率很高，适用于工业有机废气的净化。

关键词：催化剂钯铂氧化铝氧化活性热稳定性

草酸二甲酯气相法加氢制乙二醇催化剂研究进展

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工业催化 2014年第10期22卷 736-746页

作者：付金萍赵洋周强王树华吴周安谢冠群罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004 巨化集团技术中心浙江衢州324004

乙二醇是重要的化工原料,广泛应用于阻冻剂、燃料电池和聚酯工业等领域。传统制备乙二醇路线有基于石油路线的环氧乙烷水合法以及基于煤和天然气路线的C1合成法。C1路线合成乙二醇是CO氧化偶联生成草酸二甲酯,草酸二甲酯再催化加氢合成... 详细信息

乙二醇是重要的化工原料,广泛应用于阻冻剂、燃料电池和聚酯工业等领域。传统制备乙二醇路线有基于石油路线的环氧乙烷水合法以及基于煤和天然气路线的C1合成法。C1路线合成乙二醇是CO氧化偶联生成草酸二甲酯,草酸二甲酯再催化加氢合成乙二醇。设计和制备高效草酸二甲酯加氢催化剂是实现煤制乙二醇工业化关键。草酸二甲酯加氢催化剂主要有Ru基均相催化剂和Cu基非均相催化剂,其中,无Cr的Cu基催化剂(Cu/SiO2)是研究重点。影响Cu/SiO2催化性能的主要有载体、制备方法和助剂。载体类型不仅影响活性物种与载体之间的相互作用,而且影响活性物种分散度,具有高表面积和有序介孔结构的载体能够提高Cu物种分散度,从而显著提高催化剂活性。制备Cu/SiO2催化剂的方法有蒸氨法、浸渍法、沉积沉淀法、离子交换法和溶胶-凝胶法等。蒸氨法制备的Cu/SiO2形成铜氨络合离子,使Cu物种得到很好分散,还原后催化剂表面Cu+含量较高。Mo、Co、Ni和B等助剂的添加可以调变Cu物种的价态和分散度,提高催化剂性能。添加助剂时,要综合考虑助剂的引入对催化剂酸碱性质、活性物种分散度和载体孔径结构等的影响。研究认为,草酸二甲酯加氢机理是Cu0与Cu+的协同作用,Cu0是催化剂上的活性位点,活化H2;Cu+起亲电子的L酸作用,激化CO键提高草酸二甲酯中酯基的反应。催化剂失活的主要原因是产物乙醇酸甲酯在催化剂表面较难脱附以及反应过程中催化剂烧结。Cu/SiO2催化剂存在热稳定性差等缺陷,制备高稳定Cu基催化剂是今后发展方向。

关键词：催化化学草酸二甲酯催化加氢乙二醇 Ru基催化剂 Cu基催化剂

分子筛SBA-15对有机气体的吸附-脱附性能

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工业催化 2009年第11期17卷 12-15页

作者：金炜阳王月娟王雪俐郭美娜鲁继青罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

以聚乙二醇-聚丙三醇-聚乙二醇为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在不同晶化温度下制备了比表面积和晶化不同的SBA-15介孔分子筛,用穿透曲线和程序升温脱附考察了分子筛对甲苯和乙酸乙酯的吸脱附性能。实验结果表明,随着晶化温度从80℃升高到... 详细信息

以聚乙二醇-聚丙三醇-聚乙二醇为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在不同晶化温度下制备了比表面积和晶化不同的SBA-15介孔分子筛,用穿透曲线和程序升温脱附考察了分子筛对甲苯和乙酸乙酯的吸脱附性能。实验结果表明,随着晶化温度从80℃升高到135℃,SBA-15分子筛对有机气体吸附量减少,脱附温度降低。通过比较发现,分子筛对甲苯的吸附容量比对乙酸乙酯的吸附容量小,SBA-15分子筛呈现亲乙酸乙酯和憎甲苯的性能。

关键词：催化化学 SBA-15分子筛吸附-脱附甲苯乙酸乙酯

La_2O_3的添加方式对Al_2O_3热稳定性的影响

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工业催化 2012年第11期20卷 25-29页

作者：周仁美喻琴王树元金凌云胡庚申罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所先进催化材料教育部重点实验室浙江金华321004

采用3种不同添加方式制备La2O3改性的Al2O3材料La-Al2O3。La-Al2O3分别经500℃、1 000℃和1 200℃焙烧,采用物理吸附、X射线衍射和荧光光谱等对高温处理的La-Al2O3进行比表面积和结构表征。结果表明,La2O3的添加能有效抑制Al2O3在高温... 详细信息

采用3种不同添加方式制备La2O3改性的Al2O3材料La-Al2O3。La-Al2O3分别经500℃、1 000℃和1 200℃焙烧,采用物理吸附、X射线衍射和荧光光谱等对高温处理的La-Al2O3进行比表面积和结构表征。结果表明,La2O3的添加能有效抑制Al2O3在高温条件下向热力学稳定态α-Al2O3转变,同时提高高温处理后La-Al2O3比表面积,使Al2O3热稳定性得到明显提高。在3种La2O3添加方式中,La(NO3)3浸渍法效果最为显著,制得的La-Al2O3(N)材料经1 200℃焙烧4 h的比表面积为30 m2.g-1,是未经改性的Al2O3样品经同等温度焙烧比表面积的2.2倍。

关键词：催化化学 Al2O3 制备方法热稳定性 XRD 荧光光谱