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低密度大孔容高强度球形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体的可控制备及其载钯材料的吸/放氢循环性能

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稀有金属 2023年第8期47卷 1088-1103页

作者：张港李殿卿冯拥军纪富豪叶小球北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 中国工程物理研究院表面物理与化学重点实验室四川绵阳621908

采用模板剂-SiO_(2)联用改性并通过油柱成型法制备系列低密度、大孔容、高强度的球形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体。600和1050℃焙烧后的载体经表征分析可知,模板剂的加入大幅度提高球形Al_(2)O_(3)的抗压碎强度,其中5%模板剂添加量时抗压... 详细信息

采用模板剂-SiO_(2)联用改性并通过油柱成型法制备系列低密度、大孔容、高强度的球形SiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体。600和1050℃焙烧后的载体经表征分析可知,模板剂的加入大幅度提高球形Al_(2)O_(3)的抗压碎强度,其中5%模板剂添加量时抗压碎强度增加了93.11%,且SiO_(2)的加入可有效降低球形Al_(2)O_(3)的堆密度并增大孔容。在最佳优化条件下,联用改性所制备的载体具有0.38 g·cm^(-3)的低堆密度及41.67 N·particle-1的高抗压碎强度,其平均孔径达到23.49 nm,孔容为1.00 cm^(3)·g^(-1),同时具备低密度和高强度两个难以兼容的基本特征。以改性Al_(2)O_(3)为载体,采用分批等体积浸渍法制备了系列高Pd负载量的氢同位素分离材料Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3),并对其进行表征分析和吸/放氢循环性能测试。结果显示,该载钯材料表面光滑无裂纹,活性组分钯纳米颗粒主要负载在孔道内部,经300次吸/放氢循环测试后,30%Pd/SiO_(2)-Al_(2)O_(3)材料在102 s内达到吸附平衡,H/Pd(原子比)稳定保持在0.66~0.69,吸/放氢循环吸附性能稳定且抗粉化性能优异。

关键词：球形Al_(2)O_(3) 油柱成型法吸/放氢循环性能

Mn、Fe取代六铝酸盐的结构和甲烷催化燃烧性能

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化工学报 2006年第11期57卷 2604-2609页

作者：马丽景王林宏李殿卿宋永吉北京化工大学理学院北京100029 北京石油化工学院北京102617

采用化学可控共沉淀法制备了系列取代六铝酸盐LaMexAl12-xO19-δ(Me=Fe、Mn)催化剂,研究了焙烧温度和Fe、Mn的离子取代量对催化剂比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,催化剂前驱物经1000℃焙烧,催化剂中开始有六铝酸盐晶相... 详细信息

采用化学可控共沉淀法制备了系列取代六铝酸盐LaMexAl12-xO19-δ(Me=Fe、Mn)催化剂,研究了焙烧温度和Fe、Mn的离子取代量对催化剂比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,催化剂前驱物经1000℃焙烧,催化剂中开始有六铝酸盐晶相生成;当焙烧温度提高到1200℃时,样品主要以六铝酸盐晶相存在.增加Fe、Mn离子取代量可以提高六铝酸盐晶相的结晶度,但同时导致晶粒增大,引起比表面下降.由XPS和TPR分析表明,Mn在六铝酸盐结构中以+2价和+3价混合价态存在,而Fe以+3价形式存在.用Fe和Mn离子取代晶格中的Al3+大大提高了六铝酸盐对甲烷催化燃烧活性,当Mn离子的取代数为1,Fe离子的取代数为2时催化剂的活性最高.

关键词：六铝酸盐甲烷催化燃烧离子取代

边坡稳定确定性设计与可靠度设计的安全判据等价性充分条件

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岩土工程学报 2023年第8期45卷 1703-1712页

作者：曹子君周强李典庆西南交通大学高速铁路线路工程教育部重点实验室智慧城市与交通学院四川成都611756 武汉大学水资源工程与调度全国重点实验室湖北武汉430072 武汉大学工程风险与防灾研究所湖北武汉430072 长江勘测规划设计研究有限责任公司湖北武汉430010

边坡稳定设计中不可避免地存在多种不确定性,确定性设计方法难以合理地考虑各种不确定性。相对而言,可靠度设计方法能够定量考虑岩土工程设计中的不确定性因素。确定性设计与可靠度设计采用了不同的安全判据,具有相同安全系数的设计方... 详细信息

边坡稳定设计中不可避免地存在多种不确定性,确定性设计方法难以合理地考虑各种不确定性。相对而言,可靠度设计方法能够定量考虑岩土工程设计中的不确定性因素。确定性设计与可靠度设计采用了不同的安全判据,具有相同安全系数的设计方案的可靠度水平可能不同,导致两种设计方法的设计可行域不一致(即两种设计方法安全判据不等价),阻碍了可靠度设计方法在工程实践中的应用。相对安全率和广义可靠指标相对安全率建立了两种设计方法安全判据之间的定量联系,将广义可靠指标相对安全率应用于边坡稳定可靠度设计,提出边坡稳定确定设计与可靠度设计的安全判据等价性充分条件。基于随机场模型研究了单层和双层土质边坡确定性设计与可靠度设计的等价关系。结果表明:考虑空间变异性条件下,单层边坡可以满足所提充分条件,确定性设计与可靠度设计可以得到相同的设计可行域;相反,双层边坡不满足所提充分条件,难以建立两种设计安全判据的等价关系。

关键词：边坡可靠度设计安全判据广义可靠指标相对安全率充分条件

1951-2016年长江荆南三口地区旱涝演变与急转特征分析

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水土保持学报 2018年第3期32卷 132-139,145页

作者：张瑞吕殿青李景保湖南师范大学资源与环境科学学院长沙410081

根据荆南三口地区22个气象站点1951—2016年月降水资料,采用标准化降水指数(SPI)及夏季长周期旱涝急转指数(LDFAI),辅以EOF分析、小波分析、M-K检验等相关分析方法,分析荆南三口地区66年旱涝的变化特征。结果表明:(1)旱涝年际变化较大,2... 详细信息

根据荆南三口地区22个气象站点1951—2016年月降水资料,采用标准化降水指数(SPI)及夏季长周期旱涝急转指数(LDFAI),辅以EOF分析、小波分析、M-K检验等相关分析方法,分析荆南三口地区66年旱涝的变化特征。结果表明:(1)旱涝年际变化较大,20世纪50年代前涝后旱、60—70年代整体干旱、80年代旱涝交替、90年代洪涝、21世纪前涝后旱,且四季均可发生旱涝事件。(2)空间尺度可分为3个区域类型,东南部(湿润区)、中部(降水均匀区)、西北部(偏干区),且季节空间分布上存在较大差异,西北部的五峰、宜昌、荆州等地四季干旱较多,中部的安乡、南县、华容等地四季洪涝较多。(3)年与四季多以5年、10年周期为主,并具有30~35年的长周期。(4)旱涝急转指数在1981年和2015年发生显著变化,而旱涝强度在1972年和2014年发生显著突变。(5)宜昌、石门、澧县等夏季多为旱转涝;五峰、宁乡、安乡、华容、常德等地夏季多为涝转旱。

关键词：标准化降水指数夏季长周期旱涝急转指数旱涝变化特征长江荆南三口地区

考虑土体参数空间变异性的边坡大变形破坏模式研究

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工程地质学报 2019年第5期27卷 1078-1084页

作者：刘鑫王宇李典庆武汉大学水资源与水电工程科学国家重点实验室武汉430072 香港城市大学建筑学及土木工程学系香港999077

边坡失稳是涉及土体大变形的动态演化过程,该过程往往决定了滑坡失事后果。传统的边坡稳定分析方法如极限平衡方法与有限元方法难以模拟边坡失稳演化过程,尤其是失稳后的土体变形破坏过程。边坡失稳受到多重不确定性因素影响,其中一个... 详细信息

边坡失稳是涉及土体大变形的动态演化过程,该过程往往决定了滑坡失事后果。传统的边坡稳定分析方法如极限平衡方法与有限元方法难以模拟边坡失稳演化过程,尤其是失稳后的土体变形破坏过程。边坡失稳受到多重不确定性因素影响,其中一个重要因素是土体参数的空间分布不均匀性。在考虑土体参数的空间不均匀分布情况下,本文采用一种随机极限平衡-物质点法研究边坡不同破坏模式的动态演化过程,同时利用极限平衡方法简单、高效的优点和物质点方法模拟土体大变形破坏的能力。以一个两层不排水土坡算例为例,识别了4种不同的边坡破坏模式(即浅层、中层、深层和渐进),研究了它们的演化过程与土体参数的空间分布之间的关系。结果表明边坡的破坏模式演化过程与土体参数的空间分布密切相关,强调了岩土工程勘察信息对充分表征土体参数空间变异性的重要作用。

关键词：滑坡空间变异性物质点法大变形

Additives strategies to improving cycling stability of li metal batteries by modifying electrode electrolyte interphases

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Progress in Natural Science:Materials International 2024年第2期34卷 338-344页

作者： Yuan li Pengfei Huang Chunyu Cui Xiaoyuan Ma li Chen Zekun li linhai li Yuhong Tian School of Biological and Chemical Engineering Guangxi University of Science and Technology School of College of Chemistry and Chemical Engineering Hunan University Isky Future Energy Institute

li metal batteries（LMBs） have attracted much attention due to the ultra-high theoretical capacity of the li metal anode（LMA）.However,the uncontrollable dendrites growth and low coulombic efficiency hinder their practical ***,we explore 3,5-difluoropyridine（2F-BD） as a novel electrolyte additive to enable highperformance *** 2F-BD additive participates in and modifies the solvation structure of li ions by reducing the coordinated number of PF6-at the electrode surface,leading to the formation of a liF and li3N-rich solid electrolyte interphase（SEI）.The liF component increases the robustness of SEI and suppresses the formation of li dendrites,while the li3N component facilitates the transportation and reaction kinetics of li *** a result,the li‖li symmetric cell presents a stable cycling performance of up to 500 h at a current density of 1 mA *** coupling with liFePO4cathode,the obtained full cell achieves high specific capacities of 106.06 mA h g-1and 84.98 mA h g-1at 2.55 mA cm-2and 5.10 mA cm-2,respectively,and maintains a high capacity retention of84.0% after 1000 cycles at 0.13 mA cm-2,with an average cycling CE of 99.58%.

关键词： Electrolyte additive li dendrites li metal batteries liF and li3N-Rich electrode-electrolyte interphase liFePO4 cathode

基于多时空滑坡编录和TrAdaBoost迁移学习的滑坡易发性评价

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同方期刊数据库

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地球科学 2023年第5期48卷 1935-1947页

作者：付智勇李典庆王顺杜文琪水资源工程与调度全国重点实验室(武汉大学) 湖北武汉430072

为了解决震区不同时期易发性评价中滑坡编录样本不足问题,以汶川地震震区汶川‒映秀区域为研究区,基于TrAdaBoost迁移学习算法,利用2011‒2013年滑坡数据集辅助训练2013‒2015年滑坡数据集的滑坡易发性模型,分别建立了以决策树(DT)和随机森... 详细信息

为了解决震区不同时期易发性评价中滑坡编录样本不足问题,以汶川地震震区汶川‒映秀区域为研究区,基于TrAdaBoost迁移学习算法,利用2011‒2013年滑坡数据集辅助训练2013‒2015年滑坡数据集的滑坡易发性模型,分别建立了以决策树(DT)和随机森林(RF)为单体学习器的TrAdaBoost-DT和TrAdaBoost-RF滑坡易发性模型.通过所建立的模型对研究区的滑坡易发性进行预测,并将预测结果与仅用2013‒2015年滑坡数据集所建立的DT和RF模型的预测结果进行对比.以受试者工作曲线下方面积(AUC)为评价指标,TrAdaBoost模型使得DT和RF模型的AUC分别提高了0.03和0.01.为了进一步验证所提方法有效性,以2013‒2015年滑坡数据集辅助训练2015‒2018年滑坡数据集中的易发性模型.结果表明,基于TrAdaBoost模型优化DT和RF模型的AUC均提高了0.13;TrAdaBoost模型能够有效提高传统基于机器学习滑坡易发性模型的预测性能,且对小数据集下的滑坡易发性模型的预测性能提升更为显著.

关键词：滑坡易发性滑坡编录迁移学习 TrAdaBoost 决策树随机森林工程地质.

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基坑开挖参数反分析贝叶斯方法比较研究

武汉大学学报（工学版） 2016年第6期49卷 806-811页

作者：张湾李典庆曹子君武汉大学水资源与水电工程科学国家重点实验室湖北武汉430072

根据基坑开挖过程中获取的现场监测数据可以反分析现场土层的土体参数.贝叶斯方法为充分利用现场监测数据分析土体参数提供了一条有效的途径.实现贝叶斯更新一般有两种方法:一是各开挖阶段的观测值依次对土体参数进行更新,即分步更新,... 详细信息

根据基坑开挖过程中获取的现场监测数据可以反分析现场土层的土体参数.贝叶斯方法为充分利用现场监测数据分析土体参数提供了一条有效的途径.实现贝叶斯更新一般有两种方法:一是各开挖阶段的观测值依次对土体参数进行更新,即分步更新,更新过程中需假设后验分布类型,如正态分布;二是将多阶段的观测值作为整体对土体参数进行更新,即整体更新.为了研究贝叶斯更新方法对更新结果的影响,在先验分布为正态或均匀分布时分别采用这两种方法对台北国营企业中心开挖工程的土体参数进行更新.结果表明:当先验分布为正态分布时,假设后验分布为正态分布进行分步更新,得到的参数分布基本合理,能够准确预测开挖引起的最大沉降和失效概率;相反,当先验分布为均匀分布时,假设后验分布为正态分布进行分步更新,不能够准确预测开挖引起的最大沉降和失效概率,此时应采用整体更新方法.

关键词：贝叶斯方法分步更新整体更新先验分布

苯酚加氢制环己酮用高效Pd/MgAl-LDO@Al_(2)O_(3)催化剂的制备及性能研究

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化学学报 2021年第12期79卷 1518-1525页

作者：赵敏王雪刘雅楠贺宇飞李殿卿北京化工大学化学学院化工资源有效利用重点实验室北京100029

环己酮是合成尼龙等材料的重要中间体,但苯酚直接加氢反应制备环己酮容易生成环己醇而降低收率.采用原位生长策略制备Pd/Mg Al-LDO@Al_(2)O_(3)催化剂,并用于苯酚选择性加氢反应,获得的催化剂在高底物比条件具有良好的催化性能,相较于Pd... 详细信息

环己酮是合成尼龙等材料的重要中间体,但苯酚直接加氢反应制备环己酮容易生成环己醇而降低收率.采用原位生长策略制备Pd/Mg Al-LDO@Al_(2)O_(3)催化剂,并用于苯酚选择性加氢反应,获得的催化剂在高底物比条件具有良好的催化性能,相较于Pd/Al_(2)O_(3)催化剂,Pd/Mg Al-LDO@Al_(2)O_(3)催化剂使苯酚转化率显著增加,苯酚转化率在97%时环己酮选择性可达88%.利用X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂结构进行表征发现在氧化铝上原位生长类水滑石结构能够优化催化剂孔结构并提高活性组分分散度,且增加了载体表面碱位点的强度,碱位点的存在影响了苯酚的吸附形式,从而大幅增加环己酮的选择性.此外,当将Ni引入层状结构时,通过NaBH4的还原可获得Pd Ni合金结构.动力学研究表明,由于Pd Ni合金的形成,Pd/Ni Al-LDO@Al_(2)O_(3)催化剂苯酚加氢反应的能垒低于Pd/MgAl-LDO@Al_(2)O_(3),同时合金结构导致环己酮选择性的明显降低.

关键词：苯酚选择性加氢环己酮高底物比原位生长碱位点