检索结果-南通市图书馆

Chinese Journal of Catalysis 2024年第8期 124-132页

作者： Haruka Yamamoto Langqiu Xiao Yugo Miseki Hiroto Ueki Megumi Okazaki kazuhiro sayama Thomas E.Mallouk Kazuhiko Maeda 东京工业大学理学院化学系宾夕法尼亚大学化学系国家先进工业科学技术研究院全球零排放研究中心国家材料科学研究所国际材料纳米结构中心东京工业大学自主系统材料研究中心

将负载Pt的TiO2与Ru（II）三亚胺敏化剂（RuP）相结合,构建了一种染料敏化光催化剂RuP/Pt/TiO2,并探索其在光化学析氢反应中的应用.通过对比实验,评估了该催化剂与Pt插层HCa2Nb3O10纳米片催化剂RuP/Pt/HCa2Nb3O10在不同电子供体条件下... 详细信息

将负载Pt的TiO2与Ru（II）三亚胺敏化剂（RuP）相结合,构建了一种染料敏化光催化剂RuP/Pt/TiO2,并探索其在光化学析氢反应中的应用.通过对比实验,评估了该催化剂与Pt插层HCa2Nb3O10纳米片催化剂RuP/Pt/HCa2Nb3O10在不同电子供体条件下的析氢活性.当以乙二胺四乙酸（EDTA）二钠盐二水合物作为牺牲供体时,RuP/Pt/TiO2表现出比Ru P/Pt/HCa2Nb3O10更高的催化活性,这归因于Pt/TiO2复合材料在牺牲性还原剂EDTA存在下,能够有效抑制反向电子传递从而提高了光生电子的利用效率.然而,当采用Na I作为电子供体时,由于RuP/Pt/TiO2存在向I–氧化产生的电子受体I3–的反向电子传递,导致其活性显著降低.为了克服这一问题,通过用阴离子聚合物（如聚甲基丙烯酸钠PMA或聚苯乙烯磺酸钠PSS）对RuP/Pt/TiO2进行改性,这些聚合物能够有效抑制I3–对导带电子的捕获,进而提升了在NaI水溶液中的产氢活性.尽管如此,改性后的RuP/Pt/TiO2材料在产氢活性上仍未超过未改性的RuP/Pt/HCa2Nb3O10.瞬态吸收测量结果表明,与HCa2Nb3O10相比,TiO2的反向电子转移速率较慢,但电子向I3–的转移反应却快得多.这一发现凸显了催化剂设计的复杂性及其对反应性能的重要影响.在设计光催化剂时,需要综合考虑半导体材料、染料敏化剂以及电子供体的相互作用,以实现高效的电子转移和抑制不必要的反向电子传递.综上可见,Pt/TiO2基染料敏化光催化剂在与牺牲还原剂（如EDTA）的反应中表现出色,其中可以忽略更易还原产物的反向电子转移反应;然而,当使用可逆电子供体（如NaI）时,则需要对催化剂进行针对性的设计,以达到理想的反应活性.此外,通过优化染料敏化析氢体系中的助催化剂,有望进一步提升正向电子传递效率,从而显著增强复合材料整体的光催化性能.本研究不仅深化了对光催化析氢机制的理解,也为未来高效光催化剂的设计提供了有益的参考.

关键词：人工光合成太阳能燃料水分解 Z-型

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Visible‐light‐driven nonsacrificial hydrogen evolution by modified carbon nitride photocatalysts

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第9期43卷 2316-2320页

作者： Shunta Nishioka Kengo Shibata Yugo Miseki kazuhiro sayama Kazuhiko Maeda Department of Chemistry School of ScienceTokyo Institute of Technology2‐12‐1‐NE‐2 OokayamaMeguro‐kuTokyo 152‐8550Japan Global Zero Emission Research Center(GZR) National Institute of Advanced Industrial Science and Technology(AIST)West16‐1OnogawaTsukubaIbaraki 305‐8569Japan

Pt‐loaded graphitic carbon nitride(g‐C_(3)N_(4))is known to be a good photocatalyst for H_(2) evolution under visible *** most cases,however,sacrificial electron donors such as triethanolamine are required for the water‐splitting operation,and nonsacrificial H_(2) evolution by g‐C_(3)N_(4) remains a *** this work,we investigated the photocatalytic activities of carbon nitride nanosheet(NS‐C_(3)N_(4)),which was prepared by thermal treatment of urea,for nonsacrificial H_(2) evolution using reversible electron donors under visible light(λ>400 nm).Whereas Pt‐loaded NS‐C_(3)N_(4) did not produce H_(2) from aqueous solutions containing I−,Fe^(2+),or[Fe(CN)_(6)]^(4−),modification of the Pt/NS‐C_(3)N_(4) photocatalyst with CrO_(x) led to observable H_(2) *** electron microscopy observations and energy‐dispersive X‐ray spectroscopic analysis suggested that a Pt‐core/CrO_(x)‐shell structure was formed on the NS‐C_(3)N_(4).The CrO_(x)/Pt/NS‐C_(3)N_(4) served as a H_(2)‐evolution photocatalyst for visible‐light‐driven Z‐scheme overall water splitting,in combination with a modified WO_(3) photocatalyst,in the presence of a[Fe(CN)_(6)]^(3−/4−)redox mediator.

关键词： Artificial photosynthesis Solar fuels Water splitting

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