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Heterogeneous molecular catalysts for electrocatalytic CO2 reduction

Nano Research 2019年第9期12卷 2093-2125页

作者： Nathan Corbin Joy Zeng Kindle Williams karthish manthiram Department of Chemical Engineering Massachusetts Institute of TechnologyCambridgeMA 02139USA

This review provides an overview of the literature regarding heterogeneous molecular catalysts for electrochemical CO2 reduction (ECR).Fundamental aspects of the science,including aggregation,electrochemical rate laws,and electrode-catalyst electronic coupling,are discussed to provide a solid foundation on which to design experiments and interpret *** aspects of ECR are presented based on electrokinetic and spectroscopic measurements as well as density functional theory (DFT) *** is improving for electrokinetic measurements,but the redox state of the metal center under reaction conditions and DFT reaction pathways lack agreement in the *** the tunable aspects of the molecular catalyst,the impacts of the metal center,ligand substituents,and electrode support on the activity and selectivity toward ECR are presented with an emphasis on those studies that controlled for aggregation and minimized mass-transport *** three-dimensional (3D) structures such as polymers,metal-organic frameworks (MOFs),and covalent-organic frameworks (COFs) are discussed as highly tunable architectures that begin to mimic the catalytic pockets of enzyme active *** achieve the full potential of these catalysts,design principles must emerge based on a combination of deconvoluting measurements to extract intrinsic catalyst properties and more reliable theoretical calculations to predict reaction pathways.

关键词： CO2 reduction electrocatalysis porphyrins phthalocyanines molecular complexes heterogeneous catalysis

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