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Molecular engineering binuclear copper catalysts for selective CO_(2) reduction to C_(2) products

Journal of Energy Chemistry 2024年第6期93卷 166-173,I0005页

作者： Qi Zhao kai lei Bao Yu Xia Rachel Crespo-Otero Devis Di Tommaso Department of Chemistry School of Physical and Chemical SciencesQueen Mary University of LondonLondonE14NSUK Key Laboratory of Material Chemistry for Energy Conversion and Storage(Ministry of Education) Hubei Key Laboratory of Material Chemistry and Service FailureState Key Laboratory of Materials Processing and Die&Mould TechnologySchool of Chemistry and Chemical EngineeringHuazhong University of Science and Technology(HUST)Wuhan 430074HubeiChina Department of Chemistry University College LondonLondonWC1H 0AJUK Digital Environment Research Institute Queen Mary University of LondonEmpire HouseLondon E11HHUK

Molecular copper catalysts serve as exemplary models for correlating the structure-reaction-mechanism relationship in the electrochemical CO_(2) reduction(eCO_(2)R),owing to their adaptable environments surrounding the copper metal *** investigation,employing density functional theory calculations,focuses on a novel family of binuclear Cu molecular *** modulation of their coordination configuration through the introduction of organic groups aims to assess their efficacy in converting CO_(2) to C_(2)*** findings highlight the crucial role of chemical valence state in shaping the characteristics of binuclear Cu catalysts,consequently influencing the eCO_(2)R behaviour,Notably,the Cu(Ⅱ)Cu(Ⅱ)macrocycle catalyst exhibits enhanced suppression of the hydrogen evolution reaction(HER),facilitating proton trans fer and the eCO_(2)R *** rthermore,we explo re the impact of diverse electro n-withdrawing and electron-donating groups coordinated to the macrocycle(R=-F,-H,and-OCH_3)on the electron distribution in the molecular *** placement of-OCH_3 groups in the macrocycles leads to a favourable oxidation state of the Cu centres and subsequent C-C coupling to form C_(2) *** research provides fundamental insights into the design and optimization of binuclear Cu molecular catalysts for the electrochemical conversion of CO_(2) to value-added C_(2) products.

关键词： Molecular catalyst design Selective CO_(2)reduction C_(2)products Density functional theory calculations

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Causal roles of gut microbiota in cholangiocarcinoma etiology suggested by genetic study

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World Journal of Gastrointestinal Oncology 2024年第4期16卷 1319-1333页

作者： Zhi-Tao Chen Chen-Chen Ding kai-lei Chen Yang-Jun Gu Chi-Cheng Lu Qi-Yong Li Division of Hepatobiliary and Pancreatic Surgery Shulan(Hangzhou)Hospital Affiliated to Zhejiang Shuren University Shulan International Medical CollegeHangzhou 310000Zhejiang ProvinceChina Pediatric Psychology The Affiliated Mental Health Centre&Hangzhou Seventh People’s HospitalZhejiang University School of MedicineHangzhou 310000Zhejiang ProvinceChina School of Medicine Zhejiang Shuren UniversityHangzhou 310000Zhejiang ProvinceChina School of Medicine Zhejiang Chinese Medical University Zhejiang Shuren CollegeHangzhou 310000Zhejiang ProvinceChina

BACKGROUND Cholangiocarcinoma(CCA)is a highly malignant biliary tract cancer with poor *** studies have implicated the gut microbiota in CCA,but evidence for causal mechanisms is *** To investigate the causal relationship between gut microbiota and CCA *** We performed a two-sample mendelian randomization study to evaluate potential causal associations between gut microbiota and CCA risk using genome-wide association study summary statistics for 196 gut microbial taxa and *** variants were used as instrumental *** sensitivity analyses assessed result *** Fifteen gut microbial taxa showed significant causal associations with CCA *** genetically predicted abundance of genus Eubacteriumnodatum group,genus Ruminococcustorques group,genus Coprococcus,genus Dorea,and phylum Actinobacteria were associated with reduced risk of gallbladder cancer and extrahepatic *** intrahepatic CCA risk was associated with higher abundance of family Veillonellaceae,genus Alistipes,order Enterobacteriales,and phylum *** effects against CCA were suggested for genus Collinsella,genus Eisenbergiella,genus Anaerostipes,genus Paraprevotella,genus Parasutterella,and phylum *** analyses indicated these findings were reliable without *** This pioneering study provides novel evidence that specific gut microbiota may play causal roles in CCA *** experimental validation of these candidate microbes is warranted to consolidate causality and mechanisms.

关键词： Cholangiocarcinoma Mendelian randomization Gut microbiota Instrumental variables Sensitivity analyses

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耦合的Si-O同位素揭示早期地球地表物质再循环的开启

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Science Bulletin 2024年第10期69卷 1365-1366页

作者：雷凯翟明国 State Key Laboratory of Lithospheric Evolution Institute of Geology and GeophysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100029China College of Earth and Planetary Sciences University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China

The formation of felsic continental crust has been essential for the development of Earth as a habitable *** recycling of supracrustal materials,especially surficial water,has had a profound impact on the chemical compositions and physical properties of rocks and has therefore been critical for the formation and reworking of the *** some studies have proposed that the recycling of supracrustal materials can be traced back to early Earth[1],the timing of initiation of this recycling is unclear.

关键词：地表物质 crustal Earth

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Semantic knowledge graph as a companion for catalyst recommendation

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National Science Open 2024年第2期3卷 46-55页

作者： Zhiying Zhang Shengming Ma Shisheng Zheng Zhiwei Nie Bingxu Wang kai lei Shunning Li Feng Pan School of Advanced Materials Peking University Shenzhen Graduate SchoolShenzhen 518055China Shenzhen Key Lab for Information Centric Networking and Blockchain Technology(ICNLAB) Peking University Shenzhen Graduate SchoolShenzhen 518055China

Our ability to perceive the correlation of different substances in the world is one of the key aspects of human *** passing of this faculty to artificial intelligence(AI)represents arguably one of the long-standing challenges in the application of AI to scientific *** meet this challenge in the burgeoning field of AI for chemistry,we may adopt the paradigm of knowledge ***,focusing on catalytic chemical reactions,we have developed a semantic knowledge graph framework based on both structured and unstructured data,the latter of which are extracted from the text of 220,000articles on catalysts for organic *** framework captures the latent knowledge of reactant-catalyst-product relationships and can therefore provide accurate recommendation on potential catalysts for targeted reaction,which especially facilitates the research involving large *** study presents a viable pathway towards the implementation of literature-based data management in a catalyst recommendation platform.

关键词： knowledge graph text mining catalysts organic molecules natural language processing

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以学生为主体的高中英语语法教学实践与思考——以定语从句教学为例

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英语教师 2024年第15期24卷 125-127,131页

作者：雷凯广东省中山市第一中学广东中山528400

阐述传统语法教学的特点及其弊端。提出在“双新”背景下高中英语语法教学必须革新教学理念,以更好地凸显学生的主体地位。认为教师要将学生的主体地位落实于英语语法教学过程的各个方面,给学生充分参与课堂和展示自我的机会,让他们树... 详细信息

阐述传统语法教学的特点及其弊端。提出在“双新”背景下高中英语语法教学必须革新教学理念,以更好地凸显学生的主体地位。认为教师要将学生的主体地位落实于英语语法教学过程的各个方面,给学生充分参与课堂和展示自我的机会,让他们树立主体意识,从而由传统教学中被动地学转变为主动探索与满怀热情地学。以定语从句教学为例,分别从树立生本理念,创新教学设计;鼓励技术运用,倡导自主探索;开展合作教学,促进多元评价等方面落实以学生为主体的高中英语语法教学。

关键词：学生主体高中英语语法教学定语从句

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公路沥青路面热再生试验检测探讨

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工程建设与设计 2024年第7期 221-223页

作者：沈凯雷浙江交工交通科技发展有限公司杭州310000

为了提高公路沥青路面热再生试验检测质量,提升工程项目的经济性和环保性,论文分析了公路沥青路面热再生试验的意义,对路面热再生试验检测主要内容进行了探析,并以某公路沥青路面工程为例,研究了公路沥青路面热再生试验检测过程。

关键词：公路沥青路面热再生试验

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杭州都市圈碳收支的土地利用变化驱动和优化

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环境科学 2024年第8期45卷 4670-4682页

作者：王诗逸李艳杨佳钰余迩雷凯歌冯新惠浙江大学公共管理学院土地科学与不动产研究所杭州310058

随着全球变暖等气候变化成为全球性环境问题,厘清基于土地利用变化的碳收支驱动机制成为实现“双碳”目标的必然路径.基于杭州都市圈1995~2020年土地利用变化特征,采用清单核算法、集中化指数和面板回归模型探究碳收支的土地利用变化驱... 详细信息

随着全球变暖等气候变化成为全球性环境问题,厘清基于土地利用变化的碳收支驱动机制成为实现“双碳”目标的必然路径.基于杭州都市圈1995~2020年土地利用变化特征,采用清单核算法、集中化指数和面板回归模型探究碳收支的土地利用变化驱动机制,并根据“情景-行动者”政策分析框架提出国土空间规划耦合土地利用管理的低碳优化策略.结果发现:①研究区碳源能力远高于碳汇能力,碳收支集中化指数整体尚未越过0.4“警戒线”,空间集中水平大小表现为:杭州>黄山>绍兴>衢州>嘉兴≈湖州;②对耕地,较大的面积和较高的形状规整程度有助于降低碳收支量;对建设用地,较大的面积和较高的破碎化程度会加剧碳收支水平,且主要受到其他城镇用地驱动;③较大的耕地面积占比和较高的土地利用混合度会增加碳收支空间均衡性,而工业用地和其他城镇用地的面积占比和破碎化程度增加更易导致碳收支空间分布不均;④国土空间低碳优化需以调整碳源功能用地结构和形态为关键抓手.政策执行层面,中央政府和城市居民对国土空间低碳调控表现出高度支持,地方政府、企业和农村村民的配合度尚不理想,需要配套政策协同引导.研究结论对提升土地利用效率和促进城市低碳发展具有现实意义.

关键词：碳收支土地利用变化驱动机制优化路径杭州都市圈

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The known,unknown,and unknown unknowns of cell-cell communication in planarian regeneration

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动物学研究(英文) 2023年第5期44卷 981-992页

作者： Jia-Jia Chen kai lei School of Life Sciences Zhejiang UniversityHangzhouZhejiang 310058China Westlake Laboratory of Life Sciences and Biomedicine Key Laboratory of Growth Regulation and Translational Research of Zhejiang ProvinceSchool of Life SciencesWestlake UniversityHangzhouZhejiang 310030China Institute of Biology Westlake Institute for Advanced StudyHangzhouZhejiang 310024China

Planarians represent the most primitive bilateral triploblastic *** planarian species exhibit mechanisms for whole-body regeneration,exemplified by the regeneration of their cephalic ganglion after complete *** their robust whole-body regeneration capacity,planarians have been model organisms in regenerative research for more than 240 *** in research tools and techniques have progressively elucidated the mechanisms underlying planarian *** cell-cell communication is recognized as a fundamental requirement for *** recent decades,mechanisms associated with such communication have been revealed at the cellular ***,stem cells(neoblasts)have been identified as the source of all new cells during planarian homeostasis and *** interplay between neoblasts and somatic cells affects the identities and proportions of various tissues during homeostasis and ***,this review outlines key discoveries regarding communication between stem cell compartments and other cell types in planarians,as well as the impact of communication on planarian ***,this review discusses the challenges and potential directions of future planarian research,emphasizing the sustained impact of this field on our understanding of animal regeneration.

关键词： Planarians Stem cells Regeneration Cell communication

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微动探测技术在广州地铁基岩起伏勘察中的应用

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工程勘察 2024年第7期52卷 81-85页

作者：智刚计鹏雷凯中铁第六勘察设计院集团有限公司天津300000

常规的地质钻探能直观揭示地层情况,被广泛应用于城市轨道交通勘察领域。但是,钻孔只是一孔之见,钻孔之间的地质情况无法判别和揭示,往往需要物探手段进行辅助补充。本文以广州地铁勘察项目为例,针对复杂的外部环境,经比选优先采用抗干... 详细信息

常规的地质钻探能直观揭示地层情况,被广泛应用于城市轨道交通勘察领域。但是,钻孔只是一孔之见,钻孔之间的地质情况无法判别和揭示,往往需要物探手段进行辅助补充。本文以广州地铁勘察项目为例,针对复杂的外部环境,经比选优先采用抗干扰能力强、场地适应性强、探测精度高的微动探测技术,详细查明了地铁车站基岩面起伏和风化凹槽分布情况,经钻孔对比验证探测效果良好,为车站方案设计提供了翔实的地质依据。

关键词：城市轨道交通综合勘察技术微动探测物性差异基岩起伏

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基于EEG和面部视频的多模态连续情感识别

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陕西科技大学学报 2024年第1期42卷 169-176页

作者：雪雯陈景霞胡凯蕾刘洋陕西科技大学电子信息与人工智能学院陕西西安710021

针对脑电(Electroencephalogram, EEG)通道间和时间上情绪强度的改变很难被捕捉,以及不同被试的面部特征情绪上的相似性难以挖掘的问题,文章提出了一种基于EEG和面部视频的多模态连续情感识别模型.采用基于时空注意力机制(Spatial-Tempo... 详细信息

针对脑电(Electroencephalogram, EEG)通道间和时间上情绪强度的改变很难被捕捉,以及不同被试的面部特征情绪上的相似性难以挖掘的问题,文章提出了一种基于EEG和面部视频的多模态连续情感识别模型.采用基于时空注意力机制(Spatial-Temporal Attention)的卷积和双向长短期记忆神经网络的组合模型(STA-CNNBiLSTM)对EEG中提取的功率谱密度(Power Spectral Density, PSD)特征进行深层特征学习与情感分类;采用引入自注意力机制的预训练卷积神经网络(SA-CNN)对人脸面部几何特征进行学习与情感分类.采用决策级融合算法,对两个模态的分类结果进行迭代学习与融合,得到最终多模态情感分类结果.在公开数据集MAHNOB-HCI进行了大量对比验证实验,在FER2013数据集的面部几何特征上对SA-CNN模型进行了预训练.在独立被试的实验中,所提模型在效价维度二分类的平均准确率为75.50%,在唤醒维度二分类的平均准确率为79.00%,均优于单模态上的最高平均准确率.和目前流行的模型LSSVM、SE-CNN和AM-LSTM相比较,所提模型的分类效果更优,验证了所提时空注意力机制能够捕捉更多的EEG时空特征,自注意力机制能够关注到不同被试面部特征的相似性,进而提高了多模态情感识别的性能.

关键词： EEG 多模态情感识别卷积双向长短期记忆组合模型时空注意力机制自注意力机制

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