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Ultrafast Imaging of Electronic Relaxation in Ortho-xylene： New Features from Fragmentation-Ion Spectroscopy

Chinese Physics Letters 2014年第12期31卷 130-133页

作者：刘玉柱 knopp gregor 肖韶荣 GERBER Thomas College of Physics and Opto-electronics Engineering Nanjing University of Information Science & Technology Nanjing 210044 Paul Scherrer Institute Villigen 5232 Switzerland

After light absorption, a molecule can undergo ra- diationless processes, and photophysics is one of the important general types. The photophysical pro- cesses involve internal conversion （IC） due to elec- tronic nonadiabaticity and intersystem crossing （ISC） induced by spin-orbit coupling. In polyatomic molecules that are excited IC and ISC to vibronic to higher electronic states, levels of lower electronic states are two dominant mechanisms. With the ad- vent of femtosecond ultrashort pulse, tracking and controlling the ultrafast photophysical processes be- come realizable. Due to the fact that ISC requires a change in the spin of an electron, it is usually a slower process than IC. However, extensive reports show that ultrafast competing ISC exists in a number of systems. Re- cently, Richter et al. reported femtosecond ISC in cytosine. Martinez-Fernandez et al. simulated the deactivation dynamics of photo-excited 6-thioguanine using a direct surface hopping dynamics approach Their simulations show that 6-thioguanine is another example of a system showing ultrafast ISC that can compete with IC in the same time scale. Both the spin-orbit and the dynamic couplings are important to describe realistically the excited state dynamics of 6-thioguanine. A similar phenomenon has also been evidenced in the S1 state of benzene. The exper- imental results show that the ultrafast decay of the S1 state is due to competing IC and ISC processes and both processes occur on a femtosecond timescale. Spin-orbit coupling is highly effective when the in- volved states are nearly isoenergetic.

关键词： Ultrafast Imaging Electronic Relaxation Fragmentation-Ion Spectroscopy

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利用强场多光子电离技术实现对多原子分子离子振动量子态的光学操控

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物理学报 2014年第24期63卷 258-263页

作者：刘玉柱 Gerber Thomas knopp gregor 南京信息工程大学物理与光电工程学院南京210044 Paul Scherrer Institute 5232 Villigen Switzerland

利用飞秒光电子影像技术研究了碘甲烷分子在飞秒强激光场作用下的多光子电离动力学,在实验上实现了运用飞秒强场多光子电离技术对多原子分子离子的振动量子态进行光学操控.提高了飞秒激光的强度,从1.6×1013W/cm2提高到2.5×1013W/cm2.... 详细信息

利用飞秒光电子影像技术研究了碘甲烷分子在飞秒强激光场作用下的多光子电离动力学,在实验上实现了运用飞秒强场多光子电离技术对多原子分子离子的振动量子态进行光学操控.提高了飞秒激光的强度,从1.6×1013W/cm2提高到2.5×1013W/cm2.在增大的激光强度范围内,发现了新的能量组分,并对此进行归属.通过采集光电离的光电子影像可以得到强场电离后光电子的动能分布和角度分布两方面的信息,前期的研究主要侧重于讨论光电子动能随光强的变化,重点讨论了光电子角度分布随光强的变化,通过观察光电子角度分布的变化趋势对振动量子态调控机理进一步认识.

关键词：强场电离多光子电离光学操控角分辨

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氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学

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物理学报 2016年第5期65卷 68-74页

作者：刘玉柱陈云云郑改革金峰 gregor knopp 南京信息工程大学物理与光电工程学院南京210044 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 C. Eugene Benett Department of Chemistry West Virginia University Morgantown WV 26506 USA Paul Scherrer Institute Villigen 5232 Switzerland

大气臭氧层因吸收太阳紫外光,是人类必不可少的保护伞.氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶之一.本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm... 详细信息

大气臭氧层因吸收太阳紫外光,是人类必不可少的保护伞.氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶之一.本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm飞秒光作用下的多光子电离解离动力学.利用飞行时间质谱探测技术,得到了三氟三氯乙烷在该波长飞秒激光作用下发生多光子电离解离产生的碎片质谱.通过荷质比对碎片质谱进行了详细的标定和分析.在质谱上未发现母体离子,所有观察到的离子都是由于激光脉冲作用下产生的碎片.三个最主要的碎片离子是CFCl_2^+,CF_2Cl^+,C_2F_3Cl_2^+.通过飞行时间质谱标定,发现并归属了多个解离通道.三个主要的解离机理分别为:1)C-Cl键断裂直接生产氯自由基的通道C_2F_3Cl_3^+→C_2F_3Cl_2^++Cl;2)C-C键断裂C_2F_3Cl_2^+→CFCl_2^++CF_2Cl;3)C-C键断裂C_2F_3Cl_3^+→CF_2Cl^++CFCl_2.利用离子速度成像技术对这三个主要通道产生的碎片离子进行成像,得到了C_2F_3Cl_2^+,CFCl_2^+和CF_2Cl^+离子的速度影像.由C-Cl键断裂产生的碎片离子C_2F_3Cl_2^+的速度分布由两个高斯分布曲线拟合,而由C-C键断裂产生的碎片离子CFCl_2^+和CF_2Cl^+可以用一个高斯曲线拟合.通过影像分析得到了解离碎片的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息.结合高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.深入认识氟利昂的解离动力学可为进一步控制破坏臭氧层提供理论参考和实验依据.

关键词：氟利昂光解离飞行时间质谱臭氧空洞

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氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

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物理学报 2016年第11期65卷 80-86页

作者：刘玉柱肖韶荣王俊锋何仲福邱学军 gregor knopp 南京信息工程大学物理与光电工程学院南京210044 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 中南民族大学电子信息工程学院武汉430074 Paul Scherrer Institute Villigen 5232Switzerland

含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶.本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学.利用... 详细信息

含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶.本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学.利用飞行时间质谱探测技术,得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱,发现了两个主要碎片离子C_2Cl_3^+和C_2Cl_2^+.对应的解离机理分别为单个C—Cl键断裂直接生产氯自由基C_2Cl_4^+→C_2Cl_3^++Cl和两个C—Cl键断裂C_2Cl_4^+→C_2Cl_2^++2Cl.利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像,得到了C_2Cl_3^+和C_2Cl_2^+离子的速度影像.分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合,说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道.通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息.通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.

关键词：氟利昂光解离飞行时间质谱离子速度成像

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飞秒时间尺度研究挥发性有机物的光化学动力学

飞秒时间尺度研究挥发性有机物的光化学动力学

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第十五届全国化学动力学会议

作者：刘玉柱尹文怡 Thomas Gerber gregor knopp 南京信息工程大学物理与光电工程学院 Paul Scherrer Institute

大气污染物,尤其是有机挥发污染物VOCs（Volatile Organic Compounds）,在太阳光辐射下发生光物理光化学反应,对大气环境有严重破坏作用。借助于飞秒激光泵浦-探测技术和光电子成像探测技术,可以在飞秒时间尺度和分子空间尺度追踪VOCs... 详细信息

大气污染物,尤其是有机挥发污染物VOCs（Volatile Organic Compounds）,在太阳光辐射下发生光物理光化学反应,对大气环境有严重破坏作用。借助于飞秒激光泵浦-探测技术和光电子成像探测技术,可以在飞秒时间尺度和分子空间尺度追踪VOCs分子在吸收光子后发生的微观光物理光化学反应过程,深入认识其动力学过程,对大气环境的进一步保护有着一定的参考意义。本文介绍了我们在近年研究芳香烃、呋喃和氟利昂等VOCs体系的光物理和光化学动力学,描述了为该实验搭建的双极光电子/光离子速度成像实验平台,并介绍以下几个最新的实验研究成果:（1）呋喃、二甲基呋喃分子的激发态光化学动力学;（2）氟利昂分子的飞秒多光子电离和解离动力学;（3）乙苯、二甲苯、丙苯分子的超快光弛豫动力学。

关键词：光化学光电子成像 VOCs 飞秒泵浦-探测光解离

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