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Methane Oxidative Coupling over Fluoride-Promoted Cerium Oxide Catalysts

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Chemical research in Chinese Universities 1993年第3期9卷 264-268页

作者： k.r.tsai Department of Chemistry Xiamen University Xiamen 361005ince the pioneer work of Keller and Bhasin on the oxidative coupling of methane many catalyst systems mostly based on the oxides or complex oxides of alkali metals alkali earth metals and rare earth metals have been developed. In some studies halides especially chlorides and bromides have been added to these oxides in order to improve the catalvtic activitv and selectivity. howevek of

Since the pioneer work of keller and Bhasin on the oxidative coupling of methane, many catalyst systems, mostly based on the oxides or complex oxides of alkali metals, alkali earth metals and rare earth metals, have been developed. In some studies, halides, especially chlorides and bromides, have been added to these oxides in order to improve the catalvtic activitv and selectivity. howevek of

关键词： Fluoride Oxidative coupling of methane Oxygen species Cerium oxide

SULFONATED POLYPHENYLENE-SULFIDE AS LI GANDS IN rH-COMPLEXES CATALYZED HYDrOFOrMYLATION

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Chinese Chemical Letters 1993年第2期4卷 163-166页

作者： k.r.tsai Department of Chemistry & Institute of Physical Chemistry Xiamen University Xiamen 361006

Sulfonated polyphenylene-sulfide(SPPS)was used as ligands in place of phosphine in rh-complexes to yield a water-soluble catalyst for hydroformylation of higher olefins in two phasic *** decreasing catalytic activities and increasing n/b ratios(normal to branch aldehyde ratios)have been found respectively with increasing molar ratios of SPPS to rhodium,and with lowering of reaction temperature,indicating more or less coordinations between thioether sulfides and rh species in SPPS-rh compounds,The coordinations were also evidenced by a weak reman hand observation of the SPPS-rh compounds at 264 cm^(-1).

关键词： SPPS SULFONATED POLYPHENYLENE-SULFIDE AS LI GANDS IN rH-COMPLEXES CATALYZED HYDrOFOrMYLATION

rAMAN SPECTrA OF HYDrOGEN ADSPECIES ON AMMONIA SYNTHESIS IrON CATALYST

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Chinese Chemical Letters 1993年第5期4卷 457-458页

作者： Hong Bo CHEN Yuan Yan LIAO Hong Bin ZHANG k.r.tsai Department of Chemistry Xiamen UniversityXiamen 361005

raman peaks at 1951 and 2165 cm^(-1) can be confirmed further by H_2/D_2 isotope exchange as H-adspecies on the doubly promoted iron catalyst for ammonia synthesis and are probably ascribed to two terminally adsorbed ... 详细信息

关键词： Zhang rAMAN SPECTrA OF HYDrOGEN ADSPECIES ON AMMONIA SYNTHESIS IrON CATALYST

THE PrOMOTING EFFECT OF FLUOrIDE TO OCM OCTALYST ZrO_2-BaF_2

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Chinese Chemical Letters 1994年第8期5卷 685-686页

作者： Zi Sheng CHAO Xiao Ping ZHOU Shui Ju WANG Fu Chun Xu Hui Lin WAN k.r.tsai (Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005)

ＴＨＥ　ＰＲＯＭＯＴＩＮＧ　ＥＦＦＥＣＴ　ＯＦ　ＦＬＵＯＲＩＤＥ　ＴＯ　ＯＣＭ　ＯＣＴＡＬＹＳＴ　ＺｒＯ;－ＢａＦ;ＴＨＥＰＲＯＭＯＴＩＮＧＥＦＦＥＣＴＯＦＦＬＵＯＲＩＤＥＴＯＯＣＭＯＣＴＡＬＹＳＴＺｒＯ;－ＢａＦ;￥Ｚ... 详细信息

ＴＨＥ　ＰＲＯＭＯＴＩＮＧ　ＥＦＦＥＣＴ　ＯＦ　ＦＬＵＯＲＩＤＥ　ＴＯ　ＯＣＭ　ＯＣＴＡＬＹＳＴ　ＺｒＯ;－ＢａＦ;ＴＨＥＰＲＯＭＯＴＩＮＧＥＦＦＥＣＴＯＦＦＬＵＯＲＩＤＥＴＯＯＣＭＯＣＴＡＬＹＳＴＺｒＯ;－ＢａＦ;￥ＺｉＳｈｅｎｇＣＨＡＯ；Ｘｉ...

关键词： OCM THE PrOMOTING EFFECT OF FLUOrIDE TO OCM OCTALYST ZrO2-BaF2

α-Ticl3晶体的极化电场与α-烯烃在Ziegler-Natta催化剂上定向聚合的机理

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厦门大学学报(自然科学版) 1963年第1期 85-86页

作者：蔡启瑞厦门大学化学系华东物质结构研究所催化电化研究室

关于α-TiCl3-AIr3或其他 Ziegler-Natta 催化剂对α-烯烃定向聚合的催化作用机理,近年来国际上进行了大量的研究工作,提出了许多理论.根据 Cossee 的看法,催化剂的活性中心可能是α-TiCl3晶体表面上某些带有烷基而且和氯离子空位相瞵... 详细信息

关于α-TiCl3-AIr3或其他 Ziegler-Natta 催化剂对α-烯烃定向聚合的催化作用机理,近年来国际上进行了大量的研究工作,提出了许多理论.根据 Cossee 的看法,催化剂的活性中心可能是α-TiCl3晶体表面上某些带有烷基而且和氯离子空位相瞵的钛离子.Cossee 的理论能解释大部份的实验事实,但 Cossee只考虑空间位阻因素,而未考虑这种夹层型晶体氯离子格点上极化电场对吸附在活性点上的α-烯烃的定

关键词：定向聚合 Ticl3 Ziegler 氯离子 α-烯烃活性点活性中心空间位阻钛离子实验事实

甲烷在MnOx/SiO_2催化剂上氧化偶联反应的研究

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分子催化 1989年第2期3卷 104-109页

作者：张兆龙于新生区泽棠蔡启瑞厦门大学化学系

本文研究了催化剂MnOx/SiO_2在改进为连续进料反应条件下的催化活性及其催化反应机理.实验结果表明;锰负载量升至10(Wt)%时,甲烷转化率和C_2选择性均最高;进一步增大锰负载量时,催化剂中Mn_3O_4晶相形成,此时催化活性开始下降,说明催化... 详细信息

本文研究了催化剂MnOx/SiO_2在改进为连续进料反应条件下的催化活性及其催化反应机理.实验结果表明;锰负载量升至10(Wt)%时,甲烷转化率和C_2选择性均最高;进一步增大锰负载量时,催化剂中Mn_3O_4晶相形成,此时催化活性开始下降,说明催化剂中形成的硅酸锰盐与甲烷氧化偶联反应直接关联.反应初期,催化反应活性较高,但C_2选择性较低,反应几小时后,活性有所下降,但C_2选择性提高,最后.活性和选择性趋近稳定.进一步研究表明:催化剂中Mn^(2+)配位环境从反应前的八面体中介场转变为四面体强场,而且催化剂中Mn^(2+)浓度增大约100倍,说明Mn^(2+)浓度提高有利C_2选择性提高.反应稳定后的催化剂表面观察到Carbide(282.9 eV)和CHx(a)(X=0-3)(284.5 eV)碳物种存在,说明甲烷在催化剂表面吸附并分解:CH_4(g)→CH_3(a)→一CH_2(a)→→→Carbide,并讨论了甲烷通过CHx(a)在催化剂表面上迁移,直接偶联生成乙烯(X=2)和乙烷(X=3)的可能性.

关键词：甲烷氧化偶联氧化锰催化剂

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F-T合成铁催化剂上的配位催化作用

厦门大学学报(自然科学版) 1986年第6期 658-665页

作者：张鸿斌蔡启瑞厦门大学化学系物理化学研究所

应用配位催化原理,并根据 FT 合成熔铁催化剂的现场激光拉曼光谱研究结果,讨论了 FT 合成铁催化剂活性位的本质和催化作用机理.指出存在于铁催化剂表面上的 Fe0/Fe-碳化物相和 Fe-氧化物相都是催化剂的活性相;工作状态下催化剂表面上存... 详细信息

应用配位催化原理,并根据 FT 合成熔铁催化剂的现场激光拉曼光谱研究结果,讨论了 FT 合成铁催化剂活性位的本质和催化作用机理.指出存在于铁催化剂表面上的 Fe0/Fe-碳化物相和 Fe-氧化物相都是催化剂的活性相;工作状态下催化剂表面上存在着两类活性位,即金属铁原子多核簇活性位和 Fe0与 Fe2+（Lewis 酸中心）组成的活性位;CO 很可能采取4（ω1,η2,斜插式,在多核 Fe 原子活性位上）或μ2或3（ω1,ω1′,双端基桥式,在活性位上）的配位活化方式;相应的这两种化学吸附态很可能分别就是 CO 解离或氢解,和非解离加氢的前躯态;存在着两条平行的 CO 加氢主要反应途径,分别以烃类和醇等含氧化合物为其主要产物。

关键词：铁催化剂配位催化 Fe 原子簇活性位 F-T

乙苯脱氢制苯乙烯氧化铁系催化剂的研究——晶格氧的作用

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高等学校化学学报 1985年第5期6卷 433-440页

作者：陈慧贞何淡云肖漳龄蔡启瑞厦门大学化学系国家海洋局第三海洋研究所

本文探讨了乙苯催化脱氢制苯乙烯工业氧化铁系催化剂晶格氧与水蒸汽氧的交换以及晶格氧参与反应的微观机理.实验结果表明:催化剂晶格氧参与反应,与水蒸汽氧有交换,反应途径以直接脱氢为主,并发生氧转移脱氢.讨论了两种脱氢反应途径中,... 详细信息

本文探讨了乙苯催化脱氢制苯乙烯工业氧化铁系催化剂晶格氧与水蒸汽氧的交换以及晶格氧参与反应的微观机理.实验结果表明:催化剂晶格氧参与反应,与水蒸汽氧有交换,反应途径以直接脱氢为主,并发生氧转移脱氢.讨论了两种脱氢反应途径中,晶格氧参与反应的微观过程.强调指出,晶格电子传递和邻近活性位氧化还原周期协同进行是氧转移脱氢机理的必要条件.

关键词：乙苯脱氢催化脱氢脱氢反应晶格氧氧化铁系催化剂微观过程反应途径氧化还原

多重性催化剂的研究(Ⅰ) 氧化物催化剂的醛(酮)醇氢转移活性中心和脱水恬性中心的本质

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厦门大学学报(自然科学版) 1962年第4期 291-301页

作者：黄聪堂傅文通蔡启瑞华东物质结构所催化电化学研究室厦门大学化学系

本文应用动力学和气相色谱分析方法研究了 MgO,MgO-ZnO,Al2O3,SiO2,ZrO2,SiO2—ZrO2（5%—72%ZrO2）等氧化物催化剂对异丙醇与丁酮的醛（酮）醇氢转移的催化话性.并用吡啶选择中毒方法探讨了醛（酮）醇氢转移活性中心和醇脱水活性中心... 详细信息

本文应用动力学和气相色谱分析方法研究了 MgO,MgO-ZnO,Al2O3,SiO2,ZrO2,SiO2—ZrO2（5%—72%ZrO2）等氧化物催化剂对异丙醇与丁酮的醛（酮）醇氢转移的催化话性.并用吡啶选择中毒方法探讨了醛（酮）醇氢转移活性中心和醇脱水活性中心的本质.实验结果表明 MgO Al2O3,SiO2—ZrO2（5%—50%ZrO2）等催化剂皆具有很强的氢转移催化活性,少量吡啶对 SiO2-ZrO2的氢转移催化活性无明显影响.这种活性中心作用力可能和镁、铝、锆化合物对醛酮类的特殊络合能力有关.根据伸丁醇脱水成三种异构烯的产物分量分布,以及吡啶选择中毒实验结果看来,具有脱氢作用力的 MgO MgO-ZnO,和 ZrO2催化剂的脱水活性中心与具有强的脱水性能的 Al2O3,SiO2-ZrO2,SiO2等催化剂的脱水活性中心性质显然不同.

关键词：催化剂丁二烯异丙醇二乙烯烯烃活性中心催化活性多重性