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Deciphering Water Oxidation Catalysts:The Dominant Role of Surface Chemistry over Reconstruction Degree in Activity Promotion

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Nano-Micro Letters 2025年第3期17卷 340-354页

作者： Li An Jianyi Li Yuanmiao Sun Jiamin zhu justin zhu yeow seow Hong Zhang Nan Zhang Pinxian Xi * Zhichuan JXu Chun‑Hua Yan State Key Laboratory of Applied Organic Chemistry Key Laboratory of Nonferrous Metal Chemistry and Resources Utilization of Gansu ProvinceFrontiers Science Center for Rare IsotopesCollege of Chemistry and Chemical EngineeringLanzhou UniversityLanzhou 730000People’s Republic of China School of Materials Science and Engineering Nanyang Technological UniversitySingapore 639798Singapore Faculty of Materials Science and Energy Engineering Institute of Technology for Carbon NeutralityShenzhen Institute of Advanced TechnologyChinese Academy of SciencesShenzhen 518055People’s Republic of China Key Laboratory of Electromagnetic Materials and Devices National Center for International Research On Photoelectric and Energy MaterialsSchool of Materials and EnergyElectron Microscopy CenterYunnan UniversityKunming 650091People’s Republic of China State Key Laboratory of Baiyunobo Rare Earth Resource Researches and Comprehensive Utilization Baotou Research Institute of Rare EarthsBaotou 014030People’s Republic of China Beijing National Laboratory for Molecular Sciences State Key Laboratory of Rare Earth Materials Chemistry and ApplicationsPKU‑HKU Joint Laboratory in Rare Earth Materials and Bioinorganic ChemistryPeking UniversityBeijing 100871People’s Republic of China

Water splitting hinges crucially on the availability of electrocatalysts for the oxygen evolution *** surface reconstruction has been widely observed in perovskite catalysts,and the reconstruction degree has been often correlated with the activity ***,a systematic study on the roles of Fe substitution in activation of perovskite LaNiO_(3)is *** substituting Fe content influences both current change tendency and surface reconstruction ***_(0.9)Fe_(0.1)O_(3)is found exhibiting a volcano-peak intrinsic activity in both pristine and reconstructed among all substituted perovskites in the LaNi_(1-x)Fe_(x)O_(3)(x=0.00,0.10,0.25,0.50,0.75,1.00)*** reconstructed LaNi_(0.9)Fe_(0.1)O_(3)shows a higher intrinsic activity than most reported NiFe-based ***,density functional theory calculations reveal that Fe substitution can lower the O 2p level,which thus stabilize lattice oxygen in LaNi0.9Fe0.1O3 and ensure its long-term ***,it is vital interesting that activity of the reconstructed catalysts relied more on the surface chemistry rather than the reconstruction *** effect of Fe on the degree of surface reconstruction of the perovskite is decoupled from that on its activity enhancement after surface *** finding showcases the importance to customize the surface chemistry of reconstructed catalysts for water oxidation.

关键词： Oxygen evolution reaction Perovskite oxides Doping Activation and reconstruction

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A Flexible and Lightweight Biomass-Reinforced Microwave Absorber

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Nano-Micro Letters 2020年第10期12卷 1-15页

作者： Yan Cheng justin zhu yeow seow Huanqin Zhao Zhichuan JXu Guangbin Ji College of Materials Science and Technology Nanjing University of Aeronautics and AstronauticsNanjing 210016People’s Republic of China School of Materials Science and Engineering Nanyang Technological University50 Nanyang AvenueSingapore 639798Singapore Singapore-HUJ Alliance for Research and Enterprise NEW-CREATE PhaseⅡCampus for Research Excellence and Technological Enterprise(CREATE)Singapore 138602Singapore

Developing a flexible,light-weight and effective electromagnetic(EM)absorber remains challenging despite being on increasing demand as more wearable devices and portable electronics are ***,we report a flexible and lightweight hybrid paper by a facile vacuumfiltration-induced self-assembly process,in which cotton-derived carbon fibers serve as flexible skeletons,compactly surrounded by other microwave-attenuating components(reduced graphene oxide and Fe3O4@C nanowires).Owing to its unique architecture and synergy of the three components,the asprepared hybrid paper exhibits flexible and lightweight features as well as superb microwave absorption *** absorption intensity with reflection loss as low as-63 dB can be achieved,and its broadest frequency absorption bandwidth of 5.8 GHz almost covers the entire Ku *** a hybrid paper is promising to cope with ever-increasing EM *** work also paves the way to develop low-cost and flexible EM wave absorber from biomass through a facile method.

关键词： Flexible Biomass Microwave absorption Dielectric loss Magnetic loss

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烯烃的选择性电化学氧化:研究进展与前景

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 34-51页

作者：汪晋萧祖耀徐梽川任肖北京大学化学与分子工程学院北京100871 新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院新加坡新加坡南洋理工大学先进催化科学与技术中心新加坡

烯烃类化合物,如乙烯和丙烯,是工业生产的关键原料,它们可以通过选择性氧化转化为环氧乙烷(EO)和环氧丙烷(PO)等高附加值的化学品.目前,烯烃类化合物转化主要通过热化学途径实现,通常需要高温高压条件,并可能导致过度氧化生成CO_(2),因... 详细信息

烯烃类化合物,如乙烯和丙烯,是工业生产的关键原料,它们可以通过选择性氧化转化为环氧乙烷(EO)和环氧丙烷(PO)等高附加值的化学品.目前,烯烃类化合物转化主要通过热化学途径实现,通常需要高温高压条件,并可能导致过度氧化生成CO_(2),因而选择性较低,且对经济和环境效益不友好.与此相对,电催化反应以电能作为驱动力,通过优化催化剂、电解液和反应电位等,有望在相对温和的条件下提高反应的选择性和能量效率,为高选择性烯烃氧化提供一种潜在策略.然而,当前烯烃的电化学选择性氧化的电流密度较低,整体生产成本相对较高,因此,有必要进一步研发高效且稳定的电化学选择性氧化烯烃的体系.本文综述了近期关于烯烃选择性电化学氧化的研究进展,研究主要集中在两个方面:一是烯烃在电极和电解液界面上直接进行电化学氧化的方法;二是通过电化学反应原位生成氧化剂(如Cl2和H_(2)O_(2))后,再对烯烃进行氧化的间接方法.对于烯烃的直接电化学氧化,反应的选择性可以通过调控几何效应和电子效应来优化.具体来说,通过引入如氯离子这样的物种,减少催化剂表面的可用活性位点数量,从而降低烯烃在催化剂表面的双位吸附,进一步降低过度氧化的可能性.此外,通过调整电催化剂的电子结构,改变其表面氧物种的电子性质,直接影响烯烃的加氧步骤,从而实现对反应选择性的精准调控.烯烃的氧化过程受限于其固有的缓慢反应动力学,导致直接电氧化所能实现的电流密度有限.为了提高该过程的速率,可以引入氧化还原介导物种来实现烯烃的选择性氧化.近期研究结果表明,卤素和过氧化氢作为介导物种在烯烃的选择性氧化反应中表现较好.利用先进的串联反应器技术,过氧化氢介导乙烯氧化为乙二醇的电流密度已经可以达到500m A cm^(–2).深入探索了烯烃电化学氧化的前沿研究方向.在烯烃的直接电氧化过程中,电催化剂的选择和性质对整体反应性能具有决定性影响.现有催化剂的化学成分、晶体学结构及合成方法上仍有较大的优化空间.尤为重要的是,关于烯烃电氧化的中间产物和反应途径,仍存在诸多争议.通过结合原位或在线的表征技术与密度泛函理论计算相结合,对反应机理进行深入探讨,将为反应体系的进一步完善提供理论支持.在间接氧化策略方面,反应器的设计与优化是研究的核心,旨在提升整体反应效率并确保经济效益.最后,进行技术经济分析为确定烯烃电氧化在特定条件下的经济效益提供有力依据.

关键词：烯烃氧化电催化过度氧化电子结构间接氧化

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