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Ultra-deep desulfurization by reactive adsorption desulfurization on copper-based catalysts

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Journal of Energy Chemistry 2019年第2期28卷 8-16页

作者： Yaqing Liu Hongying Wang jinchong zhao Yunqi Liu Chenguang Liu State Key Laboratory of Heavy Oil Processing Key Laboratory of CatalysisChina National Petroleum Corporation (CNPC)China University of Petroleum

In this paper,a novel copper-based catalyst for FCC gasoline improving the ability of removal the sulfur and avoiding the loss of the octane number from olefin saturation by reactive adsorption desulfurization(RADS) was *** series of Cu/Zn O-Al_2 O_3 catalysts were characterized by X-ray powder diffraction(XRD),N_2 adsorption analysis and temperature-programmed reduction(TPR) studies,X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),scanning electron microscope(SEM) and transmission electron microscopy(TEM).The experiment results showed that the catalysts had an optimum desulfurization ability with copper loading 6 wt%,which the sulfur contents of product decreased less than 10 μg/g and olefin contents decreased from 16.19% to 14.14% for the long period *** appropriate Cu loading content could lead to the high active and low apparent activation energy(E_a).Therefore,the Cu-based catalyst may become a novel catalyst for second-generation for reactive adsorption desulfurization,which achieves the high desulfurization active and low olefins saturation to satisfy the upgrading the product.

关键词： Cu/ZnO-Al2O3 Desulfurization activity Octane number Olefins saturation Stability

Fabrication of hierarchical porous ZnO and its performance in Ni/ZnO reactive-adsorption desulfurization

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Petroleum Science 2013年第4期10卷 589-595页

作者： Liu Yunqi She Nannan zhao jinchong Peng Tingting Liu Chenguang State Key Laboratory of Heavy Oil Processing Key Laboratory of Catalysis CNPC China university of Petroleum

To investigate the effect of texture structure on the desulfurization performance in the Ni/ZnO reactive adsorption desulfurization（RADS） system,two kinds of ZnO porous materials with rod-shaped morphology were synthesized and their structure was characterized by X-ray diffraction（XRD）,scanning electron microscopy（SEM）,transmission electron microscopy（TEM）,and N2 adsorption/*** formation mechanisms of hierarchical porous ZnO（ZnO with meso and macro pores） were also *** application performance was evaluated in the RADS process over Ni/ZnO *** to the difference in structure between the two kinds of ZnO,the two ZnO based adsorbents showed different desulfurization activity.

关键词： Ni/ZnO reactive adsorption desulfurization texture structure hierarchical pore

Targeted bottom-up synthesis of 1T-phase MoS2 arrays with high electrocatalytic hydrogen evolution activity by simultaneous structure and morphology engineering

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Nano Research 2018年第8期11卷 4368-4379页

作者： Kaian Sun Yunqi Liu Yuan Pan Houyu Zhu jinchong zhao Lingyou Zeng Zhi Liu Chenguang Liu State Key Laboratory of Heavy Oil Processing College of Chemical Engineering China University of Petroleum (East China) 66 WestChangjiang Road Qingdao 266580 China Department of Chemistry Tsinghua University Beijing 100084 China College of Science China University of Petroleum (East China) 66 West Changjiang Road Qingdao 266580 China

The incorporation of small guest molecules or ions by bottom-up hydrothermal synthesis has recently emerged as a promising new way to engineer 1T-phase MoS2 with high hydrogen evolution reaction （HER） activity. However, the mechanism of the associated structural evolution remains elusive and controversial, leading to a lack of effective routes to prepare 1T-phase MoS2 with controlled structure and morphology, along with high purity and stability. Herein, urea is chosen as precursor of small molecules or ions to simultaneously engineer the phase （16.4%, - 69.4%, and -90.2% of 1T phase） and size （98.8, - 151.6, and - 251.8 nm for the 90.2% 1T phase） of MoS2 nanosheets, which represent an ideal model system for investigating the structural evolution in these materials, as well as developing a new type of 1T-phase MoS2 arrays. Using reaction intermediate monitoring and theoretical calculations, we show that the oriented growth of 1T-phase MoS2 is controlled by ammonia-assisted assembly recrystallization, and stabilization processes. A superior HER performance in acidic media is obtained, with an overpotential of only 76 mV required to achieve a stable current density of 10 ***-2 for 15 h. This excellent performance is attributed to the unique array structure, involving well-dispersed, edge-terminated, and high-purity 1T-phase MoS2 nanosheets.

关键词： molybdenum disulfide bottom-up synthesis morphology engineering.structure engineering hydrogen evolution density functional theory

Reaction environment self-modification on low-coordination Ni^(2+)octahedra atomic interface for superior electrocatalytic overall water splitting

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Nano Research 2020年第11期13卷 3068-3074页

作者： Kaian Sun Lei zhao Lingyou Zeng Shoujie Liu Houyu Zhu Yanpeng Li Zheng Chen Zewen Zhuang zhaoling Li Zhi Liu Dongwei Cao jinchong zhao Yunqi Liu Yuan Pan Chen Chen State Key Laboratory of Heavy Oil Processing College of Chemical EngineeringChina University of Petroleum(East China)Qingdao266580China Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing100084China College of Science China University of Petroleum(East China)Qingdao266580China State Key Laboratory for Modification of Chemical Fibers and Polymer Materials College of TextilesDonghua UniversityShanghai201620China

Large scale synthesis of high-efficiency bifunctional electrocatalyst based on cost-effective and earth-abundant transition metal for overall water splitting in the alkaline environment is indispensable for renewable energy *** this regard,meticulous design of active sites and probing their catalytic mechanism on both cathode and anode with different reaction environment at molecular-scale are vitally ***,a coordination environment inheriting strategy is presented for designing low-coordination Ni^(2+)octahedra(L-Ni-8)atomic interface at a high concentration(4.6 at.%).Advanced spectroscopic techniques and theoretical calculations reveal that the self-matching electron delocalization and localization state at L-Ni-8 atomic interface enable an ideal reaction environment at both cathode and *** improve the efficiency of using the self-modification reaction environment at L-Ni-8,all of the structural features,including high atom economy,mass transfer,and electron transfer,are integrated together from atomic-scale to *** high current density of 500 mA/cm2,the samples synthesized at gram-scale can deliver low hydrogen evolution reaction(HER)and oxygen evolution reaction(OER)overpotentials of 262 and 348 mV,respectively.

关键词： atomic interface effect overall water splitting high current density reaction environment self-modification density functional theory

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Li、Na、K对Pd基脱氧催化剂的影响

安全、健康和环境 2023年第10期23卷 44-48,69页

作者：赵晋翀化学品安全全国重点实验室山东青岛266104 中石化安全工程研究院有限公司山东青岛266104

制备得到了一系列碱金属(Li、Na、K)修饰的Pd催化剂和未经修饰的催化剂Pd/Al_(2)O_(3),并在氢气条件下考察了系列催化剂去除丙烯中氧气的性能。结果表明,碱金属可以增强Pd基催化剂的脱氧性能,其修饰效果遵循以下顺序:K>Na>Li。通过X射... 详细信息

制备得到了一系列碱金属(Li、Na、K)修饰的Pd催化剂和未经修饰的催化剂Pd/Al_(2)O_(3),并在氢气条件下考察了系列催化剂去除丙烯中氧气的性能。结果表明,碱金属可以增强Pd基催化剂的脱氧性能,其修饰效果遵循以下顺序:K>Na>Li。通过X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)等技术对碱金属修饰的Pd催化剂进行了表征,并讨论了碱金属改性对Pd催化剂脱氧效率与选择性的影响。结果表明,碱金属的加入可以改善Pd物种的化学稳定性,减少临氢环境下Pd基催化剂中对烯烃加氢反应有促进作用的β-PdH的形成,从而减弱催化剂的丙烯烃加氢性能。其中,Pd-K/A催化剂在氧气脱除和丙烯加氢饱和抑制方面表现最好。

关键词： Pd催化剂碱金属临氢环境丙烯脱氧

硅藻土原料合成ZSM-5的表征及芳构化性能

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石油学报（石油加工） 2010年第S1期26卷 120-123页

作者：张珂柳云骐赵晋翀刘晨光中国石油大学重质油国家实验室CNPC催化重点实验室山东青岛266555

以介孔硅藻土为硅源,浸渍铝源,通过固相表面反应晶相转化法,得到具有微孔-介孔双孔结构分布的DZSM-5分子筛。以FCC汽油为原料,在实验室固定床反应装置上评价DZSM-5分子筛制备的催化剂DZA的芳构化性能。采用XRD、SEM、BET及TG-MS等手段对... 详细信息

以介孔硅藻土为硅源,浸渍铝源,通过固相表面反应晶相转化法,得到具有微孔-介孔双孔结构分布的DZSM-5分子筛。以FCC汽油为原料,在实验室固定床反应装置上评价DZSM-5分子筛制备的催化剂DZA的芳构化性能。采用XRD、SEM、BET及TG-MS等手段对DZSM-5分子筛及ZA催化剂的晶相、形貌、孔结构及表面积炭进行了表征。结果表明,该法得到的双孔分布分子筛DZSM-5具有丰富的孔结构、较高的结晶度及完整晶形,有机结合的微-介孔结构使得其制备的催化剂具有较高的芳构化活性和抗积炭能力。

关键词：硅藻土双孔分布ZSM-5分子筛芳构化

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Cu改性吸附脱硫剂的表征及其脱硫性能

石油学报（石油加工） 2016年第1期32卷 181-186页

作者：张露露柳云骐赵晋翀刘晨光中国石油大学重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室山东青岛266580 中国石油西南油气田分公司天然气研究院四川成都610213

采用等体积浸渍法对ZnO-活性炭吸附脱硫剂进行Cu改性,并采用XRD、BET、TPR等手段对脱硫剂进行表征。以硫质量分数78.2μg/g的胜华炼油厂催化加氢汽油为原料,采用10mL固定床微型反应器评价脱硫剂的脱硫性能,考察Cu的负载量、反应温度、... 详细信息

采用等体积浸渍法对ZnO-活性炭吸附脱硫剂进行Cu改性,并采用XRD、BET、TPR等手段对脱硫剂进行表征。以硫质量分数78.2μg/g的胜华炼油厂催化加氢汽油为原料,采用10mL固定床微型反应器评价脱硫剂的脱硫性能,考察Cu的负载量、反应温度、反应压力、氢/油体积比对脱硫剂的脱硫性能影响。结果表明,研制的Cu改性吸附脱硫剂具有较好的选择性深度脱硫能力,烯烃饱和也得到了较好的抑制;最优的工艺条件为反应温度300℃、反应压力1 MPa、液体空速1.0h-1、氢/油体积比100。Cu负载量为4%的Cu改性脱硫剂ADS-Cu-4具有优异的脱硫性能,在最优工艺条件下得到硫质量分数低于10μg/g且辛烷值损失仅为0.3个单位的产品。

关键词： Cu改性吸附脱硫剂脱硫性能

Zn改性的Pt/SAPO-11催化剂及其提高二甲基烷烃选择性（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第3期38卷 509-517页

作者：杨志超柳云骐赵晋翀苟建霞孙凯安刘晨光中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室 CNPC催化重点实验室山东青岛266580

随着环保法规的日益苛刻,世界各国对发动机燃料指标的要求也越来越严格,汽油组分中的烯烃含量逐渐被限制.作为提高汽油辛烷值的有效手段,正构烷烃的临氢异构化越来越引起人们的重视.烷烃碳数相同时,具有多支链的异构体往往具有更高的辛... 详细信息

随着环保法规的日益苛刻,世界各国对发动机燃料指标的要求也越来越严格,汽油组分中的烯烃含量逐渐被限制.作为提高汽油辛烷值的有效手段,正构烷烃的临氢异构化越来越引起人们的重视.烷烃碳数相同时,具有多支链的异构体往往具有更高的辛烷值.因此,在正构烷烃临氢异构化过程中,提高多支链异构体的选择性具有重要意义.Pt/SAPO-11作为双功能催化剂具有适宜的孔结构、温和的酸性和适度的加氢脱氢活性,在烷烃临氢异构化反应中表现出色,得到了广泛研究.已有文献报道中,通过添加第二金属改性可以调节双功能催化剂的物理化学性质,进而影响其催化活性和产物选择性.为了提高异构产物选择性,特别是多支链异构产物的选择性,本文研究了Zn改性的Pt/SAPO-11催化剂在正辛烷临氢异构化中的反应性能,与未改性的Pt/SAPO-11催化剂相比,Zn改性的Pt/SAPO-11催化剂表现出更高的二甲基烷烃选择性.通过动态合成方法合成SAPO-11分子筛,进而制备Zn改性的Pt/SAPO-11催化剂.XRD表征表明,Pt和Zn的引入基本没有引起SAPO-11特征峰改变,并且未发现Pt和Zn氧化物的特征峰,说明金属组分得到很好的分散.氮气吸附-脱附实验表明,随着Zn添加量的增加,载体的比表面积和孔体积略有减少.NH_3-TPD和吡啶红外光谱用于表征Zn的加入对催化剂酸性的影响,结果表明,少量Zn的添加可以增加酸量,这是由于Zn的引入可以产生L酸性位;而随着Zn的增加,总酸量减少,这是由于过多的Zn覆盖了载体的酸性位.H_2-TPR和H_2-TPD表征发现,Zn的引入使得Pt在高温处的还原峰减小,说明Zn改变了Pt在载体上的位置,使其主要负载在分子筛外表面.由于Zn^(2+)是阳离子并具有较小的离子半径,它可以作为竞争吸附剂,首先进入分子筛孔道从而抑制了Pt进入分子筛孔道.H_2-TPD表明,Zn的引入使得H_2的脱附温度逐渐降低,这与Zn增加了Pt的分散度有关;但是当Zn的添加量达到0.7%时,H_2的脱附温度升高,同时溢流氢增加.以正辛烷为模型化合物,在固定床高压微型反应装置中对一系列催化剂进行了评价,考察了Zn改性的Pt/SAPO-11催化剂和未改性的Pt/SAPO-11催化剂的催化性能.与未改性催化剂相比,Zn改性的催化剂在相同转化率条件下,异辛烷的选择性基本相同,但是二甲基己烷的选择性明显提高.当Zn的添加量为0.5%时,二甲基己烷选择性达到最大值,继续提高Zn的添加量,其选择性下降.值得注意的是,在相同反应条件下,未改性的催化剂具有更高的正辛烷转化率.我们分析认为,由于Zn的添加促进了二甲基己烷的产生,而其具有较大的分子尺寸,在反应中存在扩散问题,影响了改性催化剂的异构化活性.本文工作表明,适宜的Zn添加量有利于提高二甲基烷烃的选择性,对于提高汽油辛烷值具有重要意义.

关键词： Pt/SAPO-11催化剂锌正辛烷临氢异构化二甲基烷烃

硅藻土固相原位晶化合成梯级孔ZSM-5分子筛

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非金属矿 2011年第6期34卷 1-5页

作者：张珂柳云骐赵晋翀刘晨光中国石油大学(华东) 重质油国家实验室CNPC催化重点实验室山东青岛266555

以硅藻土为硅源系统考察了固相原位晶化合成梯级孔ZSM-5分子筛的过程。通过调变体系碱度,改变晶化温度和晶化时间,考察了合成梯级孔ZSM-5分子筛的影响因素。结果表明,在m硅藻土∶m晶种导向剂为1∶0.03,体系碱度n(Na2O)/n(SiO2)=1∶8,晶... 详细信息

以硅藻土为硅源系统考察了固相原位晶化合成梯级孔ZSM-5分子筛的过程。通过调变体系碱度,改变晶化温度和晶化时间,考察了合成梯级孔ZSM-5分子筛的影响因素。结果表明,在m硅藻土∶m晶种导向剂为1∶0.03,体系碱度n(Na2O)/n(SiO2)=1∶8,晶化温度170℃,晶化时间12 h的条件下,可以得到晶形完好的ZSM-5分子筛。采用XRD、TEM/ED、29Si NMR、SEM、BET及压汞等方法对合成的ZSM-5分子筛产物进行了详细的表征,结果表明,合成的分子筛具有微孔-介孔-大孔复合的梯级结构。

关键词：硅藻土梯级孔ZSM-5分子筛固相原位晶化