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Tuning electronic properties of cobalt phthalocyanines for oxygen reduction and evolution reactions

Science China Chemistry 2024年第1期67卷 398-407页

作者： Jianlin jiang Zhen Liu shuaijun Pan Xinnian Xia Bing Qin Yang Hu Xuxu Wang Jiamin Lan Yu Gu Encai Ou Weijian Xu Joseph J.Richardson Rui Guo SINOPEC Research Institute of Petroleum Processing Co. Ltd.Beijing 100083China College of Chemistry and Chemical Engineering Hunan UniversityChangsha 410082China College of Chemistry and Materials Science Hunan Agricultural UniversityChangsha 410128China Department of Chemical Engineering The University of MelbourneParkville 3010Australia College of Environmental Science and Engineering Hunan UniversityChangsha 410082China School of Engineering RMIT UniversityMelbourneVictoria 3001Australia

Metal–phthalocyanines are a class of catalytically active materials promising in energy conversion and storage fields(e.g.,electrocatalysis).However,understanding and controlling the electrochemical properties in metal-phthalocyanine systems is challenging.Herein,we elucidate the electrocatalytic origins of a series of cobalt-phthalocyanine molecular catalysts and finetune their electronic properties at the atomic level,both experimentally and computationally.The interactions between the cobalt center and the local coordination environment are regulated by introducing either electron-donating or electron-withdrawing groups on the phthalocyanine ligand,and the spin-orbit splitting of cobalt is increased by~0.15 eV compared with the nonsubstituted ligand.Specifically,the aminated cobalt phthalocyanine-based electrocatalysts exhibit low free energies in the ratedetermining steps of the oxygen reduction(-1.68 eV)and oxygen evolution reactions(0.37 eV).This contributes to the high electrocatalytic activity(e.g.,a halfwave potential of 0.84 V and an overpotential of 0.30 V at 10 mAcm^(-2)),featuring a high selectivity of a four-electron pathway(i.e.,a negligible by-product of hydrogen peroxide).These catalysts also exhibit exceptional kinetic current density(Tafel slope of 100 mV dec^(-1))in oxygen reduction reactions,in addition to a superior power density(158 mWcm^(-2))and a high cycling stability(>1,300 cycles)in Zn-air batteries,outperforming the commercial Pt/C and/or RuO2counterparts.

关键词： interfacial wettability molecular catalysts carbon nanotubes density functional theory electrochemistry

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Pyrolysis Mechanism of a Cyclotriphosphazene-Based Flame-Retardant Epoxy Resin by ReaxFF Molecular Dynamics

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中国炼油与石油化工:英文版 2023年第3期25卷 136-152页

作者： jiang shuaijun Meng Weifeng Wan Yongqing Qin Weihua Liu Xiaoqing Lan Yanhua School of Environment and Safety Engineering North University of ChinaTaiyuan 030051China

Cyclotriphosphazene derivatives can effectively improve the flame retardancy and fire safety of epoxy resins(EPs)via their influence on the pyrolysis process.In this work,the effects of hexa(5-methyl-2-pyridinoxyl)cyclotriphosphazene(HMPOP)incorporation on the initial pyrolysis of an EP at 500–3500 K were studied using the ReaxFF method.The pyrolysis fragments,initial reaction pathways,and main products were identified for the EP and EP/HMPOP composites.The activation energies were derived by fitting the weight percentage curves for solid species during the pyrolysis reactions and the obtained values were in good agreement with experimental data.The initial EP pyrolysis reactions included four major decomposition modes,which primarily involved the cleavage of C–O and C–N bonds.The main pyrolysis products were H_(2)O,CO,C_(2)H_(4),and CH_(2)O.HMPOP bonded with the oxygen-containing fragments to form larger molecular fragments and reduced the amounts of C_(0)–C_(4) products,especially that of the harmful gas CH_(2)O.Thus,HMPOP promoted the formation of carbon clusters and reduced the generation of combustible gases,ultimately decreasing the capacity for fire propagation.

关键词： epoxy cyclotriphosphazene ReaxFF pyrolysis flame retardancy

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大肠主津理论在治疗肛裂中的应用

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西部中医药 2024年第6期37卷 30-32页

作者：许愿蒋健骏徐照秀吴帅军陆坚上海市杨浦区控江医院上海200093

基于大肠主津理论阐述大肠主津理论在治疗肛裂中的应用,认为津液失常是肛裂的主要病因之一,故而对患者的津液进行调节是治疗肛裂的关键。补脾强肾、宽中润肠法治疗肛裂为主要治法,可配合膏方使用,进而提高患者的治疗依从性,促进肠道津... 详细信息

基于大肠主津理论阐述大肠主津理论在治疗肛裂中的应用,认为津液失常是肛裂的主要病因之一,故而对患者的津液进行调节是治疗肛裂的关键。补脾强肾、宽中润肠法治疗肛裂为主要治法,可配合膏方使用,进而提高患者的治疗依从性,促进肠道津液的正常运行,有效治疗肛裂。

关键词：大肠主津肛裂补脾强肾宽中润肠

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玉米AAP基因密码子偏性与进化分析

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天津农学院学报 2024年第3期31卷 17-22页

作者：王宇罗希帆葛均筑陈帅君杨红澎吴疆天津农学院农学与资源环境学院天津300392

氨基酸透性酶(AAP)通过参与植物体内氨基酸吸收和转运,从而改变植物生长发育。研究其密码子偏好性,对AAP基因异源表达、功能验证及完善其遗传转化体系具有指导意义。使用Codon W、EMBOSS、Origin 2021以及SPSS等程序软件,对25个物种的AA... 详细信息

氨基酸透性酶(AAP)通过参与植物体内氨基酸吸收和转运,从而改变植物生长发育。研究其密码子偏好性,对AAP基因异源表达、功能验证及完善其遗传转化体系具有指导意义。使用Codon W、EMBOSS、Origin 2021以及SPSS等程序软件,对25个物种的AAP基因密码子进行聚类、中性、ENC以及PR2绘图分析,选择玉米AAP最佳异源表达受体及遗传转化受体。结果表明:玉米AAP基因的CAI、ENc、GC值分别为0.269、35.48、65.3%,表明其密码子偏好性较弱,且在编码蛋白过程中偏好以G/C结尾;RSCU聚类分析表明,玉米AAP基因与单子叶禾本科植物的使用偏好性相近,且同源关系也较近;而中性、ENC以及PR2绘图分析显示,玉米AAP基因密码子偏好性受自然选择影响较大;密码子使用频率分析表明,大肠杆菌比酵母表达系统更适合作为玉米AAP基因的异源表达受体,水稻更适合作为遗传转化受体。本研究为今后玉米AAP的功能验证及转基因植物培育等提供了研究基础。

关键词：玉米 AAP基因密码子偏性聚类分析异源表达

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产朊假丝酵母发酵蛋白桑的培养基优化

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天津科技 2024年第2期51卷 65-69页

作者：侯俊豪陈帅君吴疆米琴娜张熙凯童应凯天津农学院农学与资源环境学院生物技术系天津300384

以蛋白桑桑叶为研究对象,利用产朊假丝酵母菌进行培养料发酵试验。根据单因素试验结果,设计并实施了葡萄糖、磷酸二氢钾(KH2PO4)、硫酸铵[(NH4)_(2)SO_(4)]、硫酸镁(MgSO_(4))、蒸馏水五因素四水平的正交试验,发酵后测定了产朊假丝酵母... 详细信息

以蛋白桑桑叶为研究对象,利用产朊假丝酵母菌进行培养料发酵试验。根据单因素试验结果,设计并实施了葡萄糖、磷酸二氢钾(KH2PO4)、硫酸铵[(NH4)_(2)SO_(4)]、硫酸镁(MgSO_(4))、蒸馏水五因素四水平的正交试验,发酵后测定了产朊假丝酵母菌的菌数,确定了最佳的培养基配方,即1.2 g葡萄糖、0.025 g KH2PO4、0.05 g(NH4)_(2)SO_(4)、0.001 g MgSO_(4)、16 mL蒸馏水。在此培养基中,产朊假丝酵母菌能以菌数多达10.05亿/g进行生长繁殖。

关键词：产朊假丝酵母蛋白桑发酵培养基优化

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湖北襄阳地区龙潭组富锂黏土岩地球化学特征及其对物源和古沉积环境的指示

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资源环境与工程 2024年第2期38卷 137-146页

作者：陈浩肖宝珠崔培龙王帅君戴绍杰陈志文蒋臣许王静闫博湖北省地质局第八地质大队湖北襄阳441000

湖北襄阳地区二叠系龙潭组底部发育一套富锂黏土岩,其形成的古环境条件对黏土型锂矿找矿勘查具有重要指示作用。采集大坪矿区的龙潭组黏土岩样品,通过主量、微量和稀土元素分析,恢复黏土岩的古沉积环境和物源。结果表明,大坪矿区龙潭组... 详细信息

湖北襄阳地区二叠系龙潭组底部发育一套富锂黏土岩,其形成的古环境条件对黏土型锂矿找矿勘查具有重要指示作用。采集大坪矿区的龙潭组黏土岩样品,通过主量、微量和稀土元素分析,恢复黏土岩的古沉积环境和物源。结果表明,大坪矿区龙潭组黏土岩SiO_(2)含量为22.38%~41.08%,Al_(2)O_(3)含量为19.36%~34.80%,TFe_(2)O_(3)含量为1.36%~25.62%,整体呈现富硅、富铝、富铁的特征;Li_(2)O含量与累托石(r=0.738)、Cu(r=0.594)、Zn(r=0.724)具有较强的正相关性;Sr/Ba比值主要为2.62~14.00,指示古盐度为海相咸水;V/Cr比值为0.535~1.84,V/(V+Ni)比值为0.77~0.99,δCe为1.04~1.67,说明其沉积时属于还原环境;Sr/Cu比值为4.14~11.27,CIA值为76.20~88.11,指示古气候趋向于温暖或炎热的潮湿环境,物源区风化强烈。结合区域地质演化史,推断物源可能为勉略缝合带和南秦岭构造带中形成的与俯冲有关的岩浆岩,以及淮阳古陆出露的碳酸盐岩。在襄阳地区可以充分利用前人累托石黏土矿勘查成果,推进龙潭组黏土型锂矿的找矿勘查工作。

关键词：富锂黏土岩累托石龙潭组地球化学特征物源古沉积环境

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二氧化钒-聚二乙炔热致变色复合薄膜及其调光性能

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复合材料学报 2023年第6期40卷 3417-3427页

作者：王彬彬高阳杨帅军徐慧妍聂永蒋绪川济南大学智能材料与工程研究院济南250022 济南大学材料科学与工程学院济南250022

热致相变二氧化钒(VO_(2))具有良好的近红外光调制能力,被广泛应用于智能窗领域,但在实际应用中VO_(2)基智能窗仍面临诸多挑战,其中VO_(2)薄膜不太美观的棕黄色及相变前后无可视的颜色变化是限制其应用的重要因素。为解决上述问题,本文... 详细信息

热致相变二氧化钒(VO_(2))具有良好的近红外光调制能力,被广泛应用于智能窗领域,但在实际应用中VO_(2)基智能窗仍面临诸多挑战,其中VO_(2)薄膜不太美观的棕黄色及相变前后无可视的颜色变化是限制其应用的重要因素。为解决上述问题,本文将具有可逆颜色变化(由蓝到红)的聚二乙炔(PDA-1)与VO_(2)复合,成功制备了具有双层结构的多功能复合薄膜,该复合薄膜中PDA-1可改善薄膜颜色,并起到指示变色效果,VO_(2)可调节近红外光透过率,起到调温作用;所得复合薄膜不仅表现出较易接受的灰蓝色,还表现出良好的调光性能(太阳光调制能力ΔTsol=7.64%,低温下可见光透射率Tl,lum=56.23%,高温下可见光透射率Th,lum=62.37%)。此外,PDA-1的变色温度与单斜相VO_(2)的相变温度(~68℃)接近,随着温度升高,复合薄膜在调节近红外光透过率的同时,其外观颜色可由灰蓝色变为红色,有利于智能窗自动调温功能的直观展示及进一步推广和应用。

关键词：聚二乙炔二氧化钒热致变色复合薄膜智能窗

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龙门山断裂带南段地壳电性特征:来自速度结构约束下大地电磁反演的证据

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地球物理学报 2022年第9期65卷 3434-3450页

作者：许乐红谭捍东吴萍萍彭淼王帅军姜枚中国地质大学(北京)地球物理与信息技术学院北京100083 中国地震局地球物理研究所北京100081 中国地震局地球物理勘探中心郑州450002 中国地质科学院矿产资源所北京100037

龙门山断裂带区域内大震频发、构造运动活跃,其地史演化与隆升动力学机制一直未有定论.2013年4月20日雅安大地震后,于小金至雅安段布设了一条垂直于龙门山构造带长约200 km的大地电磁剖面.为了克服龙门山地形起伏影响,同时增强大地电磁... 详细信息

龙门山断裂带区域内大震频发、构造运动活跃,其地史演化与隆升动力学机制一直未有定论.2013年4月20日雅安大地震后,于小金至雅安段布设了一条垂直于龙门山构造带长约200 km的大地电磁剖面.为了克服龙门山地形起伏影响,同时增强大地电磁反演的垂向分辨率,本文采用宽角折/反射地震走时反演获得的速度模型作为结构约束,通过交叉梯度项引入大地电磁非线性共轭梯度二维反演,实现了考虑地形的速度结构约束大地电磁二维算法.设计地堑-地垒模型进行合成数据反演试算,结果显示基于速度结构约束的带地形二维大地电磁反演算法能够减少由地形影响引起的假异常,同时对异常体边界轮廓的刻画更加清晰.实测数据未加地震资料约束的大地电磁二维反演结果,具有明显“低-高-低”的宏观电性特征,与前人结果基本吻合.本文将新算法应用于实测数据反演的结果表明:松潘—甘孜地块下方包含两部分低阻异常带,并有相互连通趋势.西侧低阻体埋深更深,分布于15~45 km范围内,顶部有通道延伸至地表;东侧低阻体相对变浅,向东逐渐延伸至高阻异常体之上,具有向扬子地体逆冲推覆的趋势.龙门山构造带薄皮盖层下方大规模高阻异常体厚约50 km,以Moho面为底界,且呈现北西倾向的特征,与人工地震资料推测的龙门山三条主断裂的深部延伸的产状一致.

关键词：龙门山南段大地电磁法约束反演宽角折/反射地震交叉梯度

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热致变色过渡金属配合物的变色机理及应用

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材料导报 2023年第4期37卷 179-189页

作者：李良赵修贤王彬彬杨帅军聂永蒋绪川济南大学智能材料与工程研究院济南250022

社会的智能化是未来发展的必然趋势。智能材料作为智能化变革的基础,成为了近几年研究的热点。热致变色材料是一种智能变色材料,可以随着外界温度的改变发生颜色变化,被广泛应用于智能窗、温度传感、防伪、智能纺织、变色涂料等领域。... 详细信息

社会的智能化是未来发展的必然趋势。智能材料作为智能化变革的基础,成为了近几年研究的热点。热致变色材料是一种智能变色材料,可以随着外界温度的改变发生颜色变化,被广泛应用于智能窗、温度传感、防伪、智能纺织、变色涂料等领域。热致变色材料的种类繁多,其中过渡金属配合物热致变色材料通常变色温度较低、变色现象明显并且拥有较独特的电子传递特性,具有良好的应用前景,受到了研究者的广泛关注。在热致变色过渡金属配合物发展初期,科学家们主要研究的是配合物的结构和变色机理,关于配合物应用方面的研究很少,这主要是由于热致变色过渡金属配合物自身具有缺陷(如摩尔吸光系数低、变色需要溶剂等)。在最近十几年,科学家们通过各种方法手段增加热致变色过渡金属配合物的实用性,例如使用离子液、新型配体以及与其他功能材料复合等手段,使热致变色过渡金属配合物在各个领域的应用都取得了很大进展,但相关综述还较少。只有掌握热致变色材料的变色机理,才能更好地设计符合不同应用场景的热致变色材料,本文首先对热致变色过渡金属配合物的变色机理进行介绍,常见变色机理包括构型变化、配体改变、自旋交叉,然后归纳总结了最近几年热致变色过渡金属配合物在温度传感器、智能窗等领域中应用的研究进展,最后对其相关领域未来的研究方向进行了展望。

关键词：智能材料热致变色过渡金属配合物温度传感器

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VO_(2)@PMMA微胶囊的原位制备及其热致变色涂层性能

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复合材料学报 2023年第8期40卷 4587-4600页

作者：呼啸李文婷付勍玮徐慧妍聂永杨帅军蒋绪川济南大学智能材料与工程研究院济南250022 济南大学材料科学与工程学院济南250022

M相二氧化钒(VO_(2)(M))能够响应外界温度变化而改变红外波段透过率,成为热致变色智能窗涂层的首选材料。球磨法工艺设备简单、易于操作、反应时间短、无废液产生,适合工业化生产,但球磨VO_(2)稳定性差、易团聚在实际应用中面临重大挑... 详细信息

M相二氧化钒(VO_(2)(M))能够响应外界温度变化而改变红外波段透过率,成为热致变色智能窗涂层的首选材料。球磨法工艺设备简单、易于操作、反应时间短、无废液产生,适合工业化生产,但球磨VO_(2)稳定性差、易团聚在实际应用中面临重大挑战。本文基于原位聚合法制备了二氧化钒@聚甲基丙烯酸甲酯(VO_(2)@PMMA)微胶囊并辊涂构建热致变色涂层。甲基丙烯酸甲酯(MMA)单体在球磨法制备的VO_(2)颗粒表面通过共价键原位聚合得到尺寸均匀、耐酸抗氧化能力强的VO_(2)@PMMA微胶囊。VO_(2)@PMMA热致变色涂层不仅具有良好的抗酸和抗氧化能力,而且可见光透过率(T_(lum))为77.89%时涂层的太阳光调制能力(ΔT_(sol))高达10.12%,具有优异的光学性质,满足智能窗的应用需求。

关键词：二氧化钒聚甲基丙烯酸甲酯原位聚合球磨法稳定性分散性智能窗

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