检索结果-南通市图书馆

the proximity between hydroxyl and single atom determines the catalytic reactivity of Rh1/CeO_(2) single-atom catalysts

引用

Nano Research 2024年第1期17卷 397-406页

作者： Danfeng Wu Shuyun Zhou Congcong Du Juan Li Jianyu Huang Hong-xia Shen Abhaya K.Datye Shan Jiang jeffrey t.miller Sen Lin Haifeng Xiong State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces College of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment College of ChemistryFuzhou UniversityFuzhou 350002China Clean Nano Energy Center State Key Laboratory of Metastable Materials Science and TechnologyYanshan UniversityQinhuangdao 066004China College of Biology and Chemical Engineering Jiaxing UniversityJiaxing 314000China Department of Chemical&Biological Engineering University of New MexicoAlbuquerqueNM 8731-0001USA Davidson School of Chemical Engineering Purdue UniversityWest LafayetteIN 47907-2100USA Innovation Laboratory for Sciences and technologies of Energy Materials of Fujian Province(IKKEM) Xiamen 361102China Fujian Key Laboratory of Rare-earth Functional Materials Fujian Shanhai Collaborative Innovation Center of Rare-earth Functional MaterialsLongyan 366300China

the local structure of the metal single-atom site is closely related to the catalytic activity of metal single-atom catalysts(SACs).However,constructing SACs with homogeneous metal active sites is a challenge due to the surface heterogeneity of the conventional ***,we prepared two Rh1/CeO_(2)SACs(0.5Rh1/r-CeO_(2)and 0.5Rh1/c-CeO_(2),respectively)using two shaped CeO_(2)(rod and cube)exposing different facets,i.e.,CeO_(2)(111)and CeO_(2)(100).In CO oxidation reaction,the t100 of 0.5Rh1/r-CeO_(2)SACs is 120°C,while the t100 of 0.5Rh1/c-CeO_(2)SACs is as high as 200°*** in-situ CO diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(CO-DRIFtS),we found that the proximity between OH group and Rh single atom on the plane surface plays an important role in the catalytic activity of Rh1/CeO_(2)SAC system in CO *** Rh single atom trapped at the CeO_(2)(111)crystal surface forms the Rh1(OH)adjacent species,which is not found on the CeO_(2)(100)crystal surface at room ***,during CO oxidation,the OH group far from Rh single atom on the 0.5Rh1/c-CeO_(2)disappears and forms Rh1(OH)adjacent species when the temperature is above 150°*** formation of Rh1(OH)adjacentCO intermediate in the reaction is pivotal for the excellent catalytic activity,which explains the difference in the catalytic activity of Rh single atoms on two different CeO_(2)*** formed Rh1(OH)adjacent-O-Ce structure exhibits good stability in the reducing atmosphere,maintaining the Rh atomic dispersion after CO oxidation even when pre-reduced at high temperature of 500°*** functional theory(DFt)calculations validate the unique activity and reaction path of the intermediate Rh1(OH)adjacentCO species *** work demonstrates that the proximity between metal single atom and hydroxyl can determine the formation of active intermediates to affect the catalytic performances in catalysis.

关键词： crystal plane Rh1/CeO_(2)single-atom catalyst proximity of Rh and hydroxyl coordination structure CO oxidation

来源：

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

two-dimensional atomically thin Pt layers on MXenes: the role of electronic effects during catalytic dehydrogenation of ethane and propane

引用

Nano Research 2024年第3期17卷 1251-1258页

作者： Zhe Li tobias K.Misicko Fan Yang Xiaopeng Liu Zhenwei Wu Xiaoyang Gao tao Ma jeffrey t.miller Daniela S.Mainardi Collin D.Wick Zhenhua Zeng Yang Xiao Yue Wu Department of Chemical and Biological Engineering Iowa State University618 Bissell RoadAmesIA 50011USA Institute for Micromanufacturing Louisiana Tech University505 Tech DriveRustonLA 71272USA Davidson School of Chemical Engineering Purdue University480 Stadium Mall DriveWest LafayetteIN 47907USA Michigan Center for Materials Characterization University of Michigan2800 Plymouth RdAnn Arbor MI 48109USA College of Engineering and Science Louisiana Tech UniversityRustonLA 71272USA

Atomically thin Pt nanolayers were synthesized on the surface of Mo2tiC2 MXenes and used for the catalytic dehydrogenation of ethane and propane into ethylene and propylene,two important chemicals for the petrochemical *** compared with Pt nanoparticles,the atomically thin Pt nanolayer catalyst showed superior coke-resistance(no deactivation for 24 h),high activity(turnover frequencies(tOFs)of 0.4–1.2 s^(-1)),and selectivity(>95%)toward ethylene and *** unique Pt nanolayer has a similar geometric surface to Pt nanoparticles,enabling the investigations of the electronic effect on the catalytic performance,where the geometric effect is *** is found that the electronic effect plays a critical role in dehydrogenative product selectivity and catalyst *** metal–support interaction is found dependent on the substrate and metal components,providing wide opportunities to explore high-performance MXene-supported metallic catalysts.

关键词： MXene catalysis alkane dehydrogenation nanolayers

来源：

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

Revealing the surface atomic arrangement of noble metal alkane dehydrogenation catalysts by a stepwise reduction-oxidation approach

引用

Nano Research 2023年第4期16卷 4499-4505页

作者： Chenliang Ye Mao Peng tingting Cui Xinxin tang Dingsheng Wang Miaolun Jiao jeffrey t.miller Yadong Li Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China Davidson School of Chemical Engineering Purdue University480 Stadium Mall DriveWest LafayetteIN 47907USA School of Chemical Engineering and technology Tianjin UniversityTianjin 300072China Institute of Microbial Chemistry (BIKAKEN)Tokyo 141-0021Japan

Surface characterization of metal nanoparticles is a critical need in nanocatalysis for in-depth understanding of the structure-function *** surface structure of nanoparticles is often different from the subsurface,and it is challenging to separately characterize the surface and the *** this work,theoretical calculations and extended X-ray absorption fine structure(EXAFS)analysis illustrate that the surface atoms of noble metals(Pt and Pd)are oxidized in the air,while the subsurface atoms are not easily *** advantage of the oxidation properties,we suggest a stepwise reduction-oxidation approach to determine the surface atomic arrangement of noble metal nanoparticles,and confirm the rationality of this approach by identifying the surface structure of typical 2-3 nm Pt and Pd *** reduction-oxidation approach is applied to characterize the surface structure of model Pd-Sb bimetallic catalyst,which illustrates that the surface Pd is well isolated by Sb atoms with short bond distance at 2.70Å,while there are still Pd-Pd bonds in the *** functional theory(DFt)calculations and Pd L edge X-ray absorption near edge structure(XANES)indicate that the isolation of surface Pd significantly decreases the adsorption energies of Pd-hydrocarbon,which leads to the high propylene selectivity and turnover frequency Pd-Sb bimetallic catalyst for propane dehydrogenation.

关键词： surface characterization stepwise reduction-oxidation approach propane dehydrogenation Pd-Sb bimetallic catalyst

来源：

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

CO_(2)消除镓氢物种提升Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)丙烷脱氢反应性能

引用

Chinese Journal of Catalysis 2021年第12期42卷 2225-2233页

作者：刘怡张光辉王建洋朱杰张新宝 jeffrey t.miller 宋春山郭新闻大连理工大学化工学院宾州-大连联合能源研究中心精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 普渡大学戴维森化学工程学院印第安纳州美国香港中文大学理学院化学系中国香港新界沙田

丙烯是一种基础石油化工原料,在全球石油化工生产中占有重要地位.以丙烯为原料可生产许多石油化学品,如丙烯腈、环氧丙烷和聚丙烯等.经济快速发展带动了丙烯下游衍生物产业的发展,进而增加了对丙烯的需求量,因此尽管近年来丙烯产能逐年... 详细信息

丙烯是一种基础石油化工原料,在全球石油化工生产中占有重要地位.以丙烯为原料可生产许多石油化学品,如丙烯腈、环氧丙烷和聚丙烯等.经济快速发展带动了丙烯下游衍生物产业的发展,进而增加了对丙烯的需求量,因此尽管近年来丙烯产能逐年上升,丙烯产量与需求量之间仍存在较大缺口.传统的丙烯生产路径主要是石脑油蒸汽裂解和重质油催化裂化.然而,随着石油资源的短缺和页岩气的发展,丙烷脱氢作为一种直接生产丙烯的技术,成为丙烯生产领域的研究热点.近年来,镓基催化剂由于其较少的积碳和较高的催化活性受到了越来越多的关注.镓基催化剂在丙烷脱氢反应中的活性位点也得到了更多研究.在镓基催化剂中,镓氧化物具有丙烷脱氢活性,而丙烷脱氢反应过程中产生的镓氢(Ga^(δ+)-Hx)物种不稳定,且会造成丙烯选择性降低,导致丙烯产率降低.因此,反应过程中原位消除镓氢物种对于提高丙烷脱氢反应性能具有非常重要的意义.本文将CO_(2)作为温和氧化剂引入Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)催化的丙烷脱氢反应中,促进不利的中间产物Ga^(δ+)-Hx的转化,再生丙烷脱氢的活性位点Ga^(3+)-O,从而提高催化性能.原位红外光谱实验结果表明,CO_(2)可有效消除Ga^(δ+)-Hx.在不同反应温度下,引入CO_(2)可显著提高Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)催化丙烷脱氢的转化率,特别是选择性.反应4.5 h时,3Ga_(2)O_(3)/SiO_(2)催化丙烷脱氢的选择性从93%降低到89%;引入CO_(2)后,丙烯选择性可提高到并维持在93%.Ga_(2)O_(3)负载量由3 wt%提高到10 wt%时,引入CO_(2)仍可促进反应性能.当CO_(2):C3H8由0.5增加到3时,引入CO_(2)带来的反应性能提升基本相同.同时,引入CO_(2)大大减少反应过程中产生的积碳.本文对镓基催化剂丙烷脱氢活性中心的认识和提高丙烷脱氢反应性能提供了新方向.

关键词： Ga氢化物 Ga_(2)O_(3) CO_(2) 丙烷脱氢原位红外光谱

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

一种简易的硫辅助方法制备多孔蜂窝状的铁超小原子簇和单原子Fe/g-C3N4

引用

Chinese Journal of Catalysis 2020年第8期41卷 1198-1207页

作者：安素峰张光辉刘佳强李克艳宛刚梁言纪东辉 jeffrey t.miller 宋春山刘伟刘中民郭新闻大连理工大学化工学院宾州-大连联合能源研究中心精细化工国家重点实验室中国辽宁大连116024 斯坦福大学斯坦福同步辐射光源美国门洛帕克940253 普渡大学戴维森化学工程学院美国印第安纳州479074 宾州州立大学美国宾夕法尼亚州168025 中国科学院大连化学物理研究所中国辽宁大连116023

超小原子簇和单原子分散的活性位点(USCAD)催化剂由于其高原子利用率、高活性、高稳定性等优点,成为多相催化领域一个新兴的研究热点.USCAD通常由载体缺陷、配体和分子筛或金属有机框架的孔道和笼锚定.而制备高密度的USCAD催化剂需要载... 详细信息

超小原子簇和单原子分散的活性位点(USCAD)催化剂由于其高原子利用率、高活性、高稳定性等优点,成为多相催化领域一个新兴的研究热点.USCAD通常由载体缺陷、配体和分子筛或金属有机框架的孔道和笼锚定.而制备高密度的USCAD催化剂需要载体上有足够的锚定位点.石墨相氮化碳(g-C3N4)具有高稳定性、高密度且均匀分散的氮原子,是制备USCAD催化剂的理想载体.但是传统热解法制备的金属/g-C3N4催化剂通常为块体结构,会导致金属物种被严重包覆,进而导致催化活性下降.加入固体模板可以制备得到多孔金属g-C3N4催化剂,但是后续复杂的除模板过程制约了其实际应用.因此,开发一种简易的无模板方法制备USCAD金属/g-C3N4催化剂具有重要意义.本工作开发了一种简易的硫辅助热解法制备得到蜂窝状结构的高密度(Fe载量为17.7wt%)USCADFe/g-C3N4催化剂.其多孔蜂窝状结构使催化剂能够暴露更多的USCADFe活性位点,增加了活性位点与反应物的可接近性.通过球差电镜和同步辐射X射线吸收技术证明了Fe物种的分散形式.硫辅助热解法只需要在热解铁盐/三聚氰胺前驱体中加入适量的硫源即可得到蜂窝状的USCAD Fe/g-C3N4催化剂.硫元素作为一种"牺牲载体"通过与铁离子配位促进铁物种在前驱体混合物中分散,经过高温煅烧后以SO2的形式释放而不残留在催化剂中,免除了后续的除模板过程.通过tG-MS,XPS和IR等手段证明了硫元素在热解过程中的状态变化.这种硫辅助热解法表现出非常好的普适性,改变硫源种类(硫脲、硫粉、硫氰酸铵)和铁盐种类都可以得到具有蜂窝状孔道结构的USCADFe/g-C3N4催化剂.将催化剂应用于高级氧化过程可以高效降解各种有机污染物(苯酚、亚甲基蓝、亚甲基橙、罗丹明B),催化剂性能远远优于文献报道的其它Fe基催化剂和传统热解法制备的Fe/g-C3N4催化剂.该硫辅助热解法为无模板法制备纳米多孔USCAD金属/g-C3N4催化剂开辟了一条简易可行的途径.

关键词：硫辅助法多孔蜂窝状结构超小原子簇和单原子 Fe/g-C3N4 高级氧化技术

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

金掺杂对碳负载钯催化还原性能的促进作用（英文）

引用

Chinese Journal of Catalysis 2016年第10期37卷 1776-1786页

作者： Yu-lun Fang Kimberly N.Heck Zhun Zhao Lori A.Pretzer Neng Guo tianpin Wu jeffrey t.miller Michael S.Wong 莱斯大学化工与生物分子工程系美国休斯顿77005 莱斯大学化学系美国休斯顿77005 阿贡国家实验室化工科学与工程部美国阿贡IL60439 普渡大学化工系美国西拉斐特莱斯大学土木与环境工程系美国休斯顿77005 菜斯大学材料科学与纳米工程系美国休斯顿77005

在许多催化应用中双金属的Pd Au催化剂性能优于单金属催化剂.科研人员对具有可控纳米结构和高活性的Pd Au催化剂进行了广泛的研究,但该催化剂的制备需要多步且通常步骤复杂.本文仅通过浸渍和焙烧制得了Au掺杂的负载型Pd催化剂,所得Pd A... 详细信息

在许多催化应用中双金属的Pd Au催化剂性能优于单金属催化剂.科研人员对具有可控纳米结构和高活性的Pd Au催化剂进行了广泛的研究,但该催化剂的制备需要多步且通常步骤复杂.本文仅通过浸渍和焙烧制得了Au掺杂的负载型Pd催化剂,所得Pd Au/C催化剂用于室温水相三氯乙烯加氢脱氯反应.当Pd和Au负载量分别为1.0 wt%和1.1 wt%时,在经过干燥、空气处理和H_2还原的过程后,所制得的Pd Au/C催化剂活性最高,初始转化频率(tOF)为34.0×10^(–2) mol_(tCE) mol^(–1)Pd s^(–1),是单金属1.0 wt%Pd/C催化剂tOF(2.2×10^(–2) mol_(tCE) mol^(–1)Pd s^(–1))的15倍以上.X射线吸收光谱结果表明,金的加入避免了400 oC焙烧时Pd的氧化.本文还提出了可能的催化剂纳米结构演变路径,以解释所观察到的催化现象.

关键词：双金属催化剂钯金纳米结构 x射线吸收光谱扩展X射线吸收精细结构加氢脱氯三氯乙烯

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

利用原位X射线光谱技术解析单原子及纳米催化剂构效关系

利用原位X射线光谱技术解析单原子及纳米催化剂构效关系

引用

第十届全国催化剂制备科学与技术研讨会（成都）

作者：张光辉李克艳 jeffrey t.miller 郭新闻宋春山大连理工大学化工与环境生命学部宾州-大连联合能源研究中心 Davidson School of Chemical Engineering Purdue University EMS Energy Institute Departments of Energy & Mineral Engineering and of Chemical Engineering PSU-DUT Joint Center for Energy Research The Pennsylvania State University State College

随着当代催化科学和原位光谱学技术的发展,催化剂的原位表征在催化研究中的作用越来越重要。我们团队结合多种谱学技术,包括穆斯堡尔谱、X射线光电子能谱、电子顺磁共振谱、原位X射线吸收光谱和原位X射线衍射、球差电镜,并结合密度泛函... 详细信息

随着当代催化科学和原位光谱学技术的发展,催化剂的原位表征在催化研究中的作用越来越重要。我们团队结合多种谱学技术,包括穆斯堡尔谱、X射线光电子能谱、电子顺磁共振谱、原位X射线吸收光谱和原位X射线衍射、球差电镜,并结合密度泛函理论计算细致研究了一系列负载型多相催化剂的结构,明确了催化活性中心的结构,构建了催化剂的构效关系。我们发现:1)石墨相氮化碳(g-CN)锚定的原子簇和单原子铁催化剂可以在温和条件下高效降解各种模型有机污染物。我们通过原位光谱学方法研究了催化剂的组成、

关键词：原位表征 X射线吸收光谱 X射线衍射

来源： cnki会议评论

在线全文

cnki会议

学校读者我要写书评

暂无评论

Coupled Inversion of Pressure and tiltmeter Data for Mapping Hydraulic Fracture Geometry

引用

Acta Mechanica Solida Sinica 2024年第3期37卷 396-405页

作者： Zuorong Chen Xiaofang Jiang Zhejun Pan Robert G.jeffrey National Key Laboratory of Continental Shale Oil Northeast Petroleum UniversityDaqing163318China SCt Operation Pty.Ltd. PO Box 824WollongongNSW2520Australia

Pressure and tilt data are jointly inverted to simultaneously map the orientation and dimensions of a hydraulic *** deformation induced by a fracture under internal pressure is modeled using the distributed dislocation *** planar fracture is represented by four quarter ellipses,joined at the center and sharing *** configuration provides a straightforward model for characterizing asymmetric fracture *** inverse problem of mapping the fracture geometry is formulated using the Bayesian probabilistic method,combining the a priori information on the fracture model with updated information from pressure and tilt *** the nonlinear inverse problem is achieved by pseudo-randomly sampling the posterior probability distribution through the Markov chain Monte Carlo *** resulting posterior probability distribution is then explored to assess uncertainty,resolution,and correlation between model *** experiments are conducted to verify the accuracy and validity of the proposed analysis method in mapping the fracture geometry using synthetic pressure and tilt data.

关键词： Hydraulic fracture mapping Coupled inversion tilt treating pressure

来源：

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

Back to the drawing board:Overview of the next generation of combination therapy for inflammatory bowel disease

引用

World Journal of Gastroenterology 2024年第25期30卷 3182-3184页

作者： jeffrey A Lowell Michael J Farber Keith Sultan Department of Medicine Zucker School of Medicine at HofstraNorth Shore University Hospital-Long Island Jewish Medical CenterManhassetNY 11030United States Preclinical Studies New York Institute of Technology College of Osteopathic MedicineGlen HeadNY 11545United States Division of Gastroenterology Northwell HealthNorth Shore University Hospital and Long Island Jewish Medical CenterGreat NeckNY 10021United States

Inflammatory bowel disease(IBD)is entering a potentially new era of combined *** et al provide an insightful review of the current state of combination therapy,with a focus on the use of a combined biologic and immunomodulator,as well as emerging data on the future potential of dual-biologic therapy(DBt).While current evidence for DBt is limited,encouraging safety profiles and ongoing trials suggest a brighter future for this *** importance of controlled trials should be stressed in establishing new treatment *** prospective randomized trials of DBt and perhaps future combinations of biologics and small molecule therapies will hopefully guide the next generation of IBD care.

关键词： Inflammatory bowel disease Biologics Immunomodulators Dual-therapy Combination therapy

来源：

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

New insights on the high-corrosion resistance of UHP Mg-Ge alloys tested in a simulated physiological environment

引用

Journal of Magnesium and Alloys 2024年第3期12卷 1026-1044页

作者： ting Liu Xingrui Chen jeffrey Venezuela Yuan Wang Zhiming Shi Wenyi Chen Matthew Dargusch Centre for Advanced Materials Processing and Manufacturing(AMPAM) School of Mechanical and Mining Engineeringthe University of QueenslandBrisbaneQLD 4072Australia CSIRO Mineral Resources 1 Technology CourtPullenvaleQLD 4069Australia

UHP Mg-Ge alloys was recently found to provide excellent corrosion *** paper provides new insights on the mechanism of improved corrosion resistance of UHP Mg-Ge alloys in Hanks’*** studied UHP Mg-0.5Ge and UHP Mg-1Ge alloys showed superior corrosion resistance compared to UHP Mg and WE43,with the Mg-1Ge exhibiting the best corrosion *** exceptional corrosion resistance of the UHP alloy is attributed to(i)Mg_(2)Ge’s ability to suppress cathodic kinetics,(ii)Ge’s capability to accelerate the formation of a highly passive layer,and the(iii)low amounts of corrosion-accelerating impurities.

关键词： UHP Mg-Ge alloy Cathodic kinetics suppression Biodegradable metals In vitro corrosion Magnesium corrosion.

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：